Enhancing selectivity in acidic CO_(2) electrolysis:Cation effects and catalyst innovation

提高酸性CO_(2)电解的选择性:阳离子效应和催化剂创新

The electrochemical reduction of CO_(2)(eCO_(2)R)under ambient conditions is crucial for reducing carbon emissions and achieving carbon neutrality.Despite progress with alkaline and neutral electrolytes,their efficiency is limited by(bi)carbonates formation.Acidic media have emerged as a solution,addressing the(bi)carbonates challenge but introducing the issue of the hydrogen evolu-tion reaction(HER),which reduces CO_(2) conversion efficiency in acidic environments.This review focuses on enhancing the selectivity of acidic CO_(2) electrolysis.It commences with an overview of the latest advancements in acidic CO_(2) electrolysis,focusing on product selectivity and electrocatalytic activity enhancements.It then delves into the critical factors shaping selectivity in acidic CO_(2) electrolysis,with a special emphasis on the influence of cations and catalyst design.Finally,the research challenges and personal perspectives of acidic CO_(2) electrolysis are suggested.

随着全球人口持续增长和工业化加速,化石能源的过度消耗导致了CO_(2)过量排放,引起全球气候变暖和一系列随之而来的生态环境问题.可再生能源驱动的电催化CO_(2)还原能够在温和的条件下将CO_(2)转化为一系列的增值化学品,是实现碳中和的有前景的技术之一.为了提高产物的选择性,电催化CO_(2)还原通常在中性和碱性介质中进行.然而,在反应过程中CO_(2)不可避免地会在阴极转化为碳酸盐,降低了CO_(2)还原的效率.酸性介质作为一种解决方案,可以解决碳酸盐问题,但引入了析氢反应的问题,降低了酸性环境下CO_(2)的转化效率.目前,在平衡碳效率和CO_(2)还原性能之间存在挑战,因此,本文在总结近年来酸性电催化CO_(2)还原工作的基础上,对催化剂的设计方法进行了综述.本文从阳离子效应和催化剂设计两方面综述了近年来酸性介质中CO_(2)电解研究的主要进展,强调了提高酸性介质中CO_(2)电解选择性的必要性.首先简要回顾了酸性介质中CO_(2)电解的发展历程,讨论了该领域面临的挑战,即快速的析氢反应以及严苛的反应环境.随后,进一步阐明了碱金属阳离子(Li,Na,K和Cs)在酸性介质中的作用.碱金属阳离子能够最大限度地富集CO_(2),通过稳定关键中间体和调节溶液中H+的扩散来改善CO_(2)还原的动力学.在此基础上,列举了通过催化剂设计直接或间接利用阳离子效应的例子,包括催化剂形态设计、润湿性调节、功能材料改性以及串联结构的构建等.此外,还进一步介绍了无金属阳离子酸性介质中的电催化CO_(2)还原结果.最后展望了未来的发展方向,构建更加高效、稳定的催化系统,深入发展原位表征技术以及模拟计算方法以加深对反应机理的理解,以及全方面拓展CO_(2)还原技术将加速CO_(2)还原的工业化进程.综上,本文对提高酸性CO_(2)电解的选择性进行了综述,相信能够为新型催化剂的研发提供思路.总体而言,电催化CO_(2)还原从基础研究到工业应用的旅程充满了挑战.尽管如此,相信正在进行的研究将很快将大规模电催化CO_(2)转化定位为全球碳循环可持续管理的关键战略.