摘要
对铜-氧化锌催化剂下的甲醇合成反应进行时间分辨测定时,发现一种取决于预处理气体组成的瞬间甲醇生产。确切地说,该甲醇产品的首次产量极大值,出现在对氢气和CO的中间混合气体进行预处理的时候(CO中H2比例为20%-80%)。其活性测量结果在可比较的反应条件时,与环境透射电子显微镜(ETEM)中在ZnO载体上的铜纳米粒子的观察结果具有可比性。在气体混合物组成为H2:CO=1:1时,环境透射电子显微镜的图像揭示了具有明显扁平形状的一种铜纳米粒子的气体依附形态。这种铜纳米粒子的气体依附形态为在瞬间甲醇生产和在由Ovesen等人提出的动态微动力学模型的框架内所观察到的预处理条件之间的偶合提供了一致性的解释。