超临界相合成气制甲醇-异丁醇工艺条件的研究

Study of process varibles for methanol and isobutanol synthesis from syngas under supercritical-phase

研究了固定床反应器中Ｚｎ－Ｃｒ、Ｃｕ－Ｚｎ－Ｃｒ催化剂在超临界条件下由合成气合成甲醇、异丁醇的催化性能。以正Ｃ１１～Ｃ１３烷的混合物为超临界介质，在反应温度３６０～４１０℃，合成气压力７５ＭＰａ，进气空速１７００～３０００ｈ－１、介质压力１４５～２４６ＭＰａ范围内，考察了温度、空速和介质压力对超临界相合成反应的影响。结果表明，随反应温度升高，ＣＯ转化率增加，醇类选择性降低，异丁醇含量增加达最大值后降低，但反应温度对２种催化产物分布的影响不同；超临界相反应产物分布明显不同于气相反应，甲醇含量降低，异丁醇含量提高，乙醇等醇的含量也大幅度提高。在１７００～３０００ｈ－１空速范围内，合成气空速增加，ＣＯ转化率降低，醇类选择性增大，异丁醇含量亦增加，提高空速，有利于异丁醇的形成；超临界介质压力的变化对催化剂性能影响很大，介质压力从临界压力以下变到临界压力以上，ＣＯ转化率和醇选择性均发生显著变化。

ynthesis of methanol and isobutanol on Zn-Cr and Cu-Zn-Cr catalysts from syngas in supercritical fluid was carried out using a fixed bed reactor under reaction temperature 360410,syngas pressure 75MPa,GHSV 17003000h-1,andpartialpressureofreactionmedium(nC110C130mixture)145246MPaTheexperime ntalresults indicatedthatCOconversiondecreased,alcoholsselectivitywithtemperaturegoingup,isobutanolcon tentreachedamaximumvalueat400overZn-Crcatalystand380overCu-Zn-CrcatalystAsgashourlysp acevelocity(GHSV)increasedfrom1700to3000h-1,boththecontentofisobutanolandconversionandal coholsselectivitywassignificantlyinfluencedbythepartialpressureofreactionmediumwhenitwasch angedfrombelowtoabovecriticalpressure,andCOconversionandalcoholsselectivitychangeddrama ticallyatnearcriticalpressure