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Ca^+催化的N_2O+CO反应机理的理论研究 被引量：4

Theoretical investigation on the reaction mechanism of N_2O+CO catalyzed by Ca^+
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摘要 采用B3LYP/cc-pVTZ理论水平系统研究了Ca+离子催化N2O+CO→N2+CO2反应的微观机理.反应分两步进行:第一步Ca+夺取N2O中的O原子有两条反应通道,其中优势通道为Ca+金属离子与N2O分子中O作用,形成线性分子复合物,活化N2O分子中的N—O键,之后的反应路径为O—N键断裂机理;第二步为CaO+金属氧化物阳离子与CO反应,反应过程遵循插入消去机理.纵观整个Ca+金属离子催化过程,计算结果表明反应不需要吸收能量,大约放热358 kJ.mol-1,所得计算结论与实验结果吻合,Ca+是将N2O,CO转化为N2和CO2这一循环催化反应的理想金属阳离子催化剂. The mechanism of the gas-phase reaction N2O and CO catalyzed by Ca^＋ has been investigated on doublet electronic state potential energy surface. The reactions are studied by using the B3LYP density functional method and the cc-pVTZ basis set. Our calculated results show that both steps of the reaction are exothennic and the overall exothermicity is 358 kJ· mol^-1, which are close to the experimental observations. The O-atom affinities of the correlative species were calculated, which testified that the cyclic, catalytic function of Ca^ ＋ was thermodynamically allowed. Our results may be helpful for future experimental investigation of the title reaction.
作者 左明辉 许海霞 刘慧玲 崔术新 李丽丽 牛英英
机构地区 牡丹江师范学院化学化工学院 吉林大学理论化学研究所
出处 《分子科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2011年第5期354-357,共4页 Journal of Molecular Science
基金 牡丹江师范学院博士科研启动基金资助项目(MSB200907 MSB200908) 牡丹江师范学院教学改革工程建设项目(11-XJ12063) 黑龙江省教育厅科学技术研究项目(11551511)
关键词 N2O 金属阳离子 反应机理 密度泛函理论 N2O metal cation reaction mechanism density functional theory
分类号 O641 [理学—物理化学]
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引证文献4

二级引证文献3

分子科学学报
2011年 第5期

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