利用实验测量的金属d带电荷密度描述催化剂活性

Experimentally Measurable Surface d Charge as a Descriptor for Catalytic Activity

催化剂电子结构与反应活性的关联是催化理论发展的关键科学问题之一,也是精准设计和调控催化材料结构的科学基础1–5。过渡金属表面d带能量(d-band center),可定性描述金属表面与反应物分子的相互作用过程6,7。吸附物种的吸附热或速控步骤的反应热的变化,反映了吸附质与催化剂表面之间结合能的变化7,8,作为标识反应速率的描述符,在若干个简单反应中得到了验证1。但此类描述符还难以用于复杂的催化反应体系;同时基于理论计算的“描述符”难于被实验定量测量。