山西煤化所CO_(2)加氢制低碳烯烃研究获进展

近日,中科院山西煤炭化学研究所研究团队开发了一种由Cr_(2)O_(3)氧化物和HSAPO-34分子筛组成的新型催化剂,该催化剂可用于CO_(2)加氢制低碳烯烃。在反应温度为370℃、反应压力为0.5 MPa的条件下,该催化剂对C_(2)~C_(4)烯烃选择性高达95.7%,其中乙烯约为74%,乙烯和丙烯比(E/P)为3.1,是以往报道结果的3倍。此外,该催化剂催化稳定性较好,活性保持在600 h以上。原位光谱表征、密度泛函理论(DFT)计算和分子动力学模拟结果表明,在该催化剂表面,除甲醇外,还存在乙醇。乙醇由CH3COO*中间体连续加氢生成,CH3COO^(*)中间体则是由H3CO^(*)与CO_(2)和H^(*)反应生成。乙醇在H-SAPO-34上迅速转化为乙烯,并负责初级低碳烯烃的分布。