基于WRF-Chem/DART的硫酸盐化学反应速率同化研究

硫酸盐(SO_(4)^(2-))是我国大气中细颗粒物(PM_(2.5))的主要成分之一,其化学机制十分复杂,空气质量模式对硫酸盐的模拟往往存在一定的低估.为了提高WRF-Chem模式(Weather Research Forecast-Chemistry)对硫酸盐的模拟精度,本文提出了一种硫酸盐生成复杂机理的替代方法,并开展了针对硫酸盐化学反应速率的同化方法研究.在WRF-Chem模式基础上,新增了一个硫酸盐生成参数化方案,该方案包含两个替代反应和六个待定参数,基于DART(Data Assimilation Research Testbed)系统,同化了近地面SO_(4)^(2-)、SO_(2)、NO_(2)、O_(3)和颗粒物浓度(PM_(2.5)、PM_(10))来调整相关的待定参数.结果表明,经过资料同化调整后,新方案能有效解决模式低估SO_(4)^(2-)、高估SO_(2)的问题,SO_(4)^(2-)的平均偏差由-13.1μg m^(-3)下降为3.5μg m^(-3),SO_(2)由17.0μg m^(-3)下降为6.3μg m^(-3).新方案中反应速率的时空变化特征与基于理论的研究结果符合,表明硫酸盐生成的复杂机理可以用参数化方案代替,且采用资料同化的方法可以实现参数调整.本文发展并改进了WRF-Chem模式中SO_(4)^(2-)生成参数化方案中的反应速率参数,为提高空气质量数值预报的准确性提供了新的思路.