Dual-channel redox reactions for photocatalytic H_(2)-evolution coupled with photoreforming oxidation of waste materials

双通道氧化还原反应用于光催化析氢耦合废弃物光重整氧化

Dual-channel redox reaction system is advantageous for photocatalytic hydrogen(H_(2))production when coupled with photoreforming oxidation of waste materials,benefiting both thermodynamically and kinetically.However,existing reviews primarily focus on specific oxidation reactions,such as oxidative organic synthesis and water remediation,often neglecting recent advancements in plastic upgrading,biomass conversion,and H_(2)O_(2)production,and failing to provide an in-depth discussion of catalytic mechanisms.This review addresses these gaps by offering a comprehensive overview of recent advancements in dual-channel redox reactions for photocatalytic H_(2)-evolution and waste photoreforming.It highlights waste-to-wealth design concepts,examines the challenges,advantages and diverse applications of dual-channel photocatalytic reactions,including photoreforming of biomass,alcohol,amine,plastic waste,organic pollutants,and H_(2)O_(2)production.Emphasizing improvement strategies and exploration of catalytic mechanisms,it includes advanced in-situ characterization,spin capture experiments,and DFT calculations.By identifying challenges and future directions in this field,this review provides valuable insights for designing innovative dual-channel photocatalytic systems.

双通道氧化还原系统在光催化析氢耦合废弃物光重整氧化方面展现出热力学和动力学上的双重优势.然而,现有综述聚焦于某些特定的氧化反应,例如有机合成、水修复等,往往忽视了塑料升级、生物质转化和过氧化氢生产方面的最新进展,也缺乏对催化机制的深入探讨.本综述通过全面概述双通道光催化制氢耦合高价值废弃物光重整氧化的最新进展来弥补这些空白.重点介绍“变废为宝”的设计理念,强调双通道光催化反应的挑战、优势和各类应用,包括生物质、酒精、胺类、塑料废物、有机污染物的光重整,以及过氧化氢的生产,本文重点讨论改进策略和催化机制探索,包括先进的原位表征、自旋捕获实验和密度泛函理论计算(DFT).通过对该领域的挑战和未来发展方向的分析,本文旨在为设计创新的双通道光催化系统提供有价值的见解本文系统介绍了双通道光催化制氢耦合高值氧化反应的最新研究进展,包括生物质转化、醇转化、胺转化、塑料废物光重整、废水中有机污染物降解和过氧化氢生产。首先概述了光催化制氢的基本知识,分析了水分解过程中遇到的挑战,如析氧反应动力学缓慢、电荷重组快速、逆反应和对牺牲剂的依赖,强调了双通道光催化反应系统的优势,如抑制电荷重组、消除牺牲剂、高效利用光生载流子.重点讨论双通道光催化反应的各种应用,及提高反应效率的策略,如氧化还原中心的空间分离、调整电子结构、构筑内建电场、发挥协同催化效应.最后,本文指出了该领域的挑战和未来发展方向:(1)生物质和废塑料等有机基质的成分复杂,往往导致光催化转换效率较低;(2)反应过程中,通过调节氧化物种类型和控制氧化途径,可以提高产物的选择性和光催化反应效率;(3)优化反应条件和光催化系统防止有机底物的过度氧化;(4)采用先进表征技术和DFT理论计算深入探究催化协同机制和复杂的氧化过程;(5)实现产物有效分离,促进该双通道反应体系的实际工业化应用;(6)借助双通道反应体系在热力学和动力学上的双重优势减少能量消耗、降低工业应用成本综上,本文总结了空间分离的双通道光催化析氢耦合废弃物光重整氧化的研究进展,旨在为创新双通道光催化系统的设计提供有见地的参考.