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新型离子液体用于芳烃、烯烃与烷烃分离的初步研究 被引量:20
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作者 朱吉钦 陈健 费维扬 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第12期2091-2094,共4页
The separation of aromatic hydrocarbons or olefins from paraffins is very important in chemical industry.The volatile organic solvents used are usually harmful to environment and human health.As green solvents,room te... The separation of aromatic hydrocarbons or olefins from paraffins is very important in chemical industry.The volatile organic solvents used are usually harmful to environment and human health.As green solvents,room temperature ionic liquids are potential substitutes for the separation of hydrocarbon products.Activity coefficients at infinite dilution of hydrocarbon solutes,such as alkanes,hexenes,alkylbenzenes and styrene,in 1-butyl-3-methyl imidazolium hexafluorophosphate ([BMIM][PF 6]),1-allyl-3-methylimidazolium tetrafluoroborate ( [AMIM][BF 4]),1-isobutenyl-3-methylimidazolium tetrafluoroborate ([MPMIM][BF 4]) and [MPMIM][BF 4]+AgBF 4 were determined by gas-liquid chromatography.The measurements were carried out at different temperatures between 298.15 K and 318.15 K.The separation effects of these ionic liquids for olefin/paraffin, alkanes/benzene and hexene isomers were discussed. 展开更多
关键词 离子液体 无限稀释活度系数 烃类分离
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基于智能微化工平台的化工专业交叉学科内容教学探索
2
作者 杜乐 朱吉钦 赵怡琳 《化工高等教育》 2024年第3期2-8,共7页
在新工科建设的背景下,化工专业的教学需要适应我国化学品行业精细化、高端化发展方向,不断融入化学、生物、生物工程等交叉学科的内容,为行业升级提供人才储备。当前,化工专业课程教学与课内外实践在精细化学品全流程模拟、数据处理与... 在新工科建设的背景下,化工专业的教学需要适应我国化学品行业精细化、高端化发展方向,不断融入化学、生物、生物工程等交叉学科的内容,为行业升级提供人才储备。当前,化工专业课程教学与课内外实践在精细化学品全流程模拟、数据处理与分析等方面存在着短板。对此,文章提出通过构建智能微化工平台,结合交叉学科所涉及的反应体系特点,集成功能可拓展的模块化微结构单元,应用于课程教学与实践中,并进一步融合智能算法与大数据分析等相关知识,以期为交叉学科人才的培养提供支撑。 展开更多
关键词 智能微化工平台 交叉学科 新工科 教学模式
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有机物在离子液体中无限稀释活度因子及液液界面张力的定量结构-性质关系 被引量:3
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作者 朱吉钦 于燕梅 +1 位作者 陈健 费维扬 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第8期1835-1840,共6页
用PM3半经验量子化学方法计算了烷烃、烯烃和芳烃等的疏水性参数lgP、偶极矩、前线分子轨道能隙和水合能等结构描述符,与实验测定的烃类在1丁基3甲基咪唑六氟磷酸盐([C4MIM][PF6])、1烯丙基3甲基咪唑四氟硼酸盐([AMIM][BF4])、1异丁烯基... 用PM3半经验量子化学方法计算了烷烃、烯烃和芳烃等的疏水性参数lgP、偶极矩、前线分子轨道能隙和水合能等结构描述符,与实验测定的烃类在1丁基3甲基咪唑六氟磷酸盐([C4MIM][PF6])、1烯丙基3甲基咪唑四氟硼酸盐([AMIM][BF4])、1异丁烯基3甲基咪唑四氟硼酸盐([MPMIM][BF4])和[MPMIM][BF4]AgBF44种离子液体中的无限稀释活度因子进行定量结构性质关系(QSPR)研究,建立的QSPR模型具有良好的关联和预测能力.同时测定了烃类等溶质与离子液体[C4MIM][PF6]的液液界面张力,发现其与无限稀释活度因子有相似的变化趋势,据此采用同样的结构描述符,建立了溶质与[C4MIM][PF6]界面张力的QSPR模型,模型的关联能力良好. 展开更多
关键词 离子液体 PM3 无限稀释活度因子 界面张力 定量结构-性质关系
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有机废气净化催化剂上甲烷催化燃烧动力学研究 被引量:2
4
作者 朱吉钦 危丽琼 +1 位作者 王盈 李成岳 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第4期505-508,共4页
The experimental investigation of methane catalytic combustion on coated noble catalyst was carried out,using an integral micoreactor under the condition free of external and internal diffusion limitations.Forty-five ... The experimental investigation of methane catalytic combustion on coated noble catalyst was carried out,using an integral micoreactor under the condition free of external and internal diffusion limitations.Forty-five groups of experimental data for methane conversion were obtained under different space velocities and temperatures.The partial least-square(PLS)and The Nelder-Mead simplex search methods were employed to estimate the parameters of the intrinsic model.The intrinsic model of lean methane catalytic combustion on the HPA(KMK) catalyst is rA=7.32×109 exp(-64 550RT)CA.The parameters obtained are consistent with the Physical-Chemical rules and statistically reasonable. 展开更多
关键词 低浓度甲烷 催化燃烧 本征动力学
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流向变换催化氧化技术的研究与工业应用 被引量:1
5
作者 朱吉钦 李建伟 +7 位作者 韦军 牛学坤 吴慧雄 危丽琼 陈标华 黄晋阳 潘立登 李成岳 《北京化工大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2018年第5期1-7,共7页
低浓度反应物催化氧化反应技术是流程工业、资源与环境工程中一个经常遇到的、重要的共性技术。多年来,北京化工大学工业催化与反应工程研究室对这一领域中一种先进的过程强化技术——流向变换催化氧化技术进行了系统的应用基础、技术... 低浓度反应物催化氧化反应技术是流程工业、资源与环境工程中一个经常遇到的、重要的共性技术。多年来,北京化工大学工业催化与反应工程研究室对这一领域中一种先进的过程强化技术——流向变换催化氧化技术进行了系统的应用基础、技术开发与工程放大研究。相应地,在结构化催化剂制备、流向变换催化氧化反应器的操作特性、反应/换热系统的过程模型化、模型微分方程组的数值解法与控制技术等方面都做了一系列工作。在此基础上,与协作单位合作,对煤矿乏风(VAM)制热并脱除大量低浓度甲烷、煤制油流程中脱碳塔尾气脱除挥发性有机物(VOCs)等相关技术进行了工程化开发,最终集成为流向变换催化氧化成套技术并实现了工业化和工业装置的长周期、稳定、达标运行。 展开更多
关键词 催化氧化 流向变换反应器 挥发性有机物 甲烷
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Ni_2P/SBA-15催化剂的结构及加氢脱硫性能 被引量:24
6
作者 黄晓凡 季生福 +4 位作者 吴平易 刘倩倩 刘辉 朱吉钦 李成岳 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第10期1773-1779,共7页
以硝酸镍为镍源,磷酸氢二铵为磷源,介孔分子筛SBA-15为载体,用共浸渍法制备了含磷化镍前驱体的样品,然后在氢气流中采用程序升温还原法,制备了Ni2P质量分数为5%-40%的Ni2P/SBA-15催化剂.用X射线衍射(XRD)、N2吸附脱附、透射电子显微镜(T... 以硝酸镍为镍源,磷酸氢二铵为磷源,介孔分子筛SBA-15为载体,用共浸渍法制备了含磷化镍前驱体的样品,然后在氢气流中采用程序升温还原法,制备了Ni2P质量分数为5%-40%的Ni2P/SBA-15催化剂.用X射线衍射(XRD)、N2吸附脱附、透射电子显微镜(TEM)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)等分析测试技术对催化剂的结构进行了表征,以噻吩和二苯并噻吩(DBT)为模型化合物,在微型固定床反应器上对催化剂的加氢脱硫(HDS)性能进行了评价.结果表明,Ni2P/SBA-15催化剂中SBA-15的介孔结构依然存在,活性组分Ni2P具有良好的分散性,但随Ni2P含量的增加,催化剂的比表面积、孔容和孔径均有明显减小.当反应温度为320℃时,Ni2P含量为15%-25%(w)的催化剂就具有很好的加氢脱硫催化性能;反应温度在360℃以上时,所有催化剂都具有优异的深度脱硫催化性能.Ni2P/SBA-15催化剂对二苯并噻吩的加氢脱硫(HDS)主要以直接脱硫机理(DDS)进行. 展开更多
关键词 NI2P SBA-15 噻吩 二苯并噻吩 加氢脱硫
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低浓度甲烷流向变换催化燃烧的研究 被引量:24
7
作者 王盈 朱吉钦 +2 位作者 李攀 韦军 李成岳 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第6期760-762,共3页
The catalytic combustion of low concentration methane was systematically investigated in a pilot scale reverse flow reactor.The influences of cyclic period,the concentration of reactant and the space velocity on the o... The catalytic combustion of low concentration methane was systematically investigated in a pilot scale reverse flow reactor.The influences of cyclic period,the concentration of reactant and the space velocity on the operation performance of reactor were studied.The experimental results showed that,for the reverse flow reactor,cyclic period,the concentration of reactant and the space velocity were three important operation parameters that obviously affected the axial temperature profiles of reactor.It′s possible to maintain autothermal operation with high conversion of methane even though the methane concentration decreased to 0.5%.When the methane concentration was increased up to 0.8%,the highest temperature of catalyst bed was beyond 700 ℃.It suggests that the energy of the hot gas should be recovered and this reactive technology is able to be used in power production with low concentration methane. 展开更多
关键词 甲烷 催化燃烧 流向变换反应器 热回收
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镧改性提高ZSM-5分子筛水热稳定性 被引量:17
8
作者 李延锋 朱吉钦 +2 位作者 刘辉 王鹏 田辉平 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第1期52-58,共7页
基于12T团簇模型,利用密度泛函理论(DFT)研究了ZSM-5分子筛的水解脱铝机理以及镧改性提高ZSM-5分子筛水热稳定性的机理.对未改性分子筛水解脱铝机理的研究表明,首先是第一个水分子吸附在分子筛表面的酸性位上,对分子筛的Al—O键起弱化作... 基于12T团簇模型,利用密度泛函理论(DFT)研究了ZSM-5分子筛的水解脱铝机理以及镧改性提高ZSM-5分子筛水热稳定性的机理.对未改性分子筛水解脱铝机理的研究表明,首先是第一个水分子吸附在分子筛表面的酸性位上,对分子筛的Al—O键起弱化作用,使Al—O键伸长;接着第二个水分子吸附到分子筛表面,分别与第一个水分子和分子筛骨架形成氢键,进一步弱化与其最邻近的Al—O键,并引致该键断裂.同样,其它的三个Al—O键也被削弱并逐一断裂,从而发生分子筛水解脱铝现象.引入的镧物种与分子筛骨架的四个O原子成键,将铝包埋,增加了分子筛孔壁厚度,增大了水分子攻击铝的空间位阻,抑制了水分子对Al—O键的弱化,从而延缓Al—O键的断裂,提高分子筛的水热稳定性.计算的水分子吸附能和水解能进一步证实镧的引入提高了ZSM-5分子筛的水热稳定性. 展开更多
关键词 分子筛 密度泛函理论 脱铝 镧改性 水热稳定性
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助剂对Cu-Mn复合氧化物整体式催化剂催化低浓度甲烷燃烧反应性能的影响 被引量:15
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作者 张佳瑾 李建伟 +2 位作者 朱吉钦 王越 陈标华 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第8期1380-1386,共7页
以堇青石蜂窝陶瓷(COR)为载体,采用浸渍法制备了Cu-Mn-O/Al2O3/COR,Cu-Mn-Ce-O/Al2O3/COR,Cu-Mn-Zr-O/Al2O3/COR,Cu-Mn-La-O/Al2O3/COR和Cu-Mn-Ce-Zr-O/Al2O3/COR5种Cu-Mn复合氧化物整体式催化剂,用于低浓度甲烷催化燃烧反应,并运用X射... 以堇青石蜂窝陶瓷(COR)为载体,采用浸渍法制备了Cu-Mn-O/Al2O3/COR,Cu-Mn-Ce-O/Al2O3/COR,Cu-Mn-Zr-O/Al2O3/COR,Cu-Mn-La-O/Al2O3/COR和Cu-Mn-Ce-Zr-O/Al2O3/COR5种Cu-Mn复合氧化物整体式催化剂,用于低浓度甲烷催化燃烧反应,并运用X射线光电子能谱,H2程序升温还原及N2吸附-脱附等方法对催化剂进行了表征,考察了助剂CeO2,ZrO2,La2O3和CeO2-ZrO2对Cu-Mn复合氧化物整体式催化剂性能的影响.结果表明,助剂的添加不仅能明显提高催化剂的比表面积、促进各活性组分的分散和表面氧浓度的增加,从而可提高催化剂表面的氧化能力,而且对催化剂的孔结构分布也起到了良好的调节作用,有利于催化剂上反应-扩散耦合行为的匹配;同时,助剂的添加较大幅度地提高了Cu-Mn-O/Al2O3/COR催化剂的活性(尤其是低温催化活性),其中以ZrO2为助剂制备的Cu-Mn-Zr-O/Al2O3/COR整体式催化剂性能最佳,在570?C和20000h-1高空速条件下,可使甲烷转化率达到90%以上,表现出良好的甲烷催化燃烧活性. 展开更多
关键词 铜锰复合氧化物 稀土金属氧化物 整体式催化剂 甲烷 催化燃烧
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液液萃取技术在低浓度乙醇水溶液样品检测前处理中的应用 被引量:10
10
作者 雷志刚 温翠萍 +3 位作者 李群生 朱吉钦 吴晓华 赵宇静 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第2期53-57,共5页
采用液液萃取技术浓缩水中的低浓度乙醇后,用气相色谱法进行测定。首先优化以甲基叔丁基醚(MTBE)为萃取剂的萃取条件:初始乙醇溶液的质量分数win=1.032%、水相与有机相的体积比5∶1,萃取温度291.2 K,搅拌速度为200 r/min.在此基础上,分... 采用液液萃取技术浓缩水中的低浓度乙醇后,用气相色谱法进行测定。首先优化以甲基叔丁基醚(MTBE)为萃取剂的萃取条件:初始乙醇溶液的质量分数win=1.032%、水相与有机相的体积比5∶1,萃取温度291.2 K,搅拌速度为200 r/min.在此基础上,分别加入固体无机盐和离子液体强化液液萃取过程,结果表明固体无机盐K2CO3的盐效应最为明显;随着盐浓度的增加,萃取后有机相中乙醇的质量分数wo也随之增大,从而实现对乙醇水溶液的显著浓缩作用。盐效应的分离机理进一步通过红外光谱分析和量子化学计算,从分子结构和分子间相互作用力方面进行解释,因而实验、理论分析和计算结果保持一致。该样品检测前处理方法具有重现性好、准确度高、快速、简便的特点,且无工业放大效应,为分析水中低浓度有机物提供参考价值。本文中将化工分离过程强化技术应用于样品检测前处理中,体现了化学工程与分析化学的跨学科结合。 展开更多
关键词 样品前处理 液液萃取 分离过程强化 傅里叶红外 量子化学计算
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铜锰基SBA-15催化剂的制备及其甲苯燃烧消除的催化性能 被引量:12
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作者 张广宏 季生福 +3 位作者 万会军 赵福真 朱吉钦 李成岳 《北京化工大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第1期5-10,共6页
以介孔分子筛SBA-15为载体,采用浸渍法分别制备了Cu、Mn和CuMn(物质的量比为1∶1)的质量分数为5%~17%的Cu/SBA-15、Mn/SBA-15和CuMn/SBA-15催化剂,以及Ce质量分数为2.5%~7%、CuMn(物质的量比为1∶1)质量分数为12%的Ce/CuMn/SBA-15催化... 以介孔分子筛SBA-15为载体,采用浸渍法分别制备了Cu、Mn和CuMn(物质的量比为1∶1)的质量分数为5%~17%的Cu/SBA-15、Mn/SBA-15和CuMn/SBA-15催化剂,以及Ce质量分数为2.5%~7%、CuMn(物质的量比为1∶1)质量分数为12%的Ce/CuMn/SBA-15催化剂,在常压固定床反应器上评价了这些催化剂对甲苯催化燃烧的反应性能,用X-射线衍射、透射电镜、程度升温还原等分析手段对催化剂的结构进行了研究。活性评价结果表明,Cu质量分数大于12%时,Cu/SBA-15催化剂具有好的活性;Mn质量分数大于8%时,Mn/SBA-15催化剂具有好的活性;CuMn质量分数大于8%时,CuMn/SBA-15催化剂具有好的活性。并且相同Cu、Mn质量分数的双组分催化剂比单组分催化剂的活性要好,在Ce/CuMn/SBA-15催化剂中,Ce质量分数为2.5%~3.5%时,能提高催化剂的活性。结构研究表明,所有催化剂的SBA-15介孔结构仍然保持,并且Cu、Mn等活性组分都已分散在SBA-15分子筛的孔道中。在Ce/CuMn/SBA-15催化剂中,Ce质量分数小于5%时能促进CuMn的分散,并且提高了催化剂的氧化还原能力。 展开更多
关键词 CuMn催化剂 SBA-15介孔分子筛 甲苯 催化燃烧
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低浓度甲烷流向变换催化燃烧取热技术 被引量:12
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作者 王盈 朱吉钦 李成岳 《北京化工大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第5期14-17,共4页
采用国产负载贵金属催化剂在小型中试装置上对低浓度甲烷流向变换催化燃烧反应特性进行了实验研究。考察了床层中间不取热,从一个拟定态到另一个拟定态过渡过程中,床层轴向温度的变化,以及在达到拟定态之后同一换向周期内不同时刻反应... 采用国产负载贵金属催化剂在小型中试装置上对低浓度甲烷流向变换催化燃烧反应特性进行了实验研究。考察了床层中间不取热,从一个拟定态到另一个拟定态过渡过程中,床层轴向温度的变化,以及在达到拟定态之后同一换向周期内不同时刻反应器内温度的轴向分布特征。结果表明,甲烷流向变换催化燃烧反应床层的热量是随着反应的进行逐步累积起来的,并且换向周期是一个重要的操作参数。在此基础上,考察了床层中间取热条件下,拟定态床层轴向温度分布特征,并将其与中间不取热温度分布特征进行了比较。结果表明,取热能明显降低热波峰值,防止催化剂被烧坏,并且在一定条件下反应仍能维持自热操作,并能回收一定的热量。 展开更多
关键词 甲烷 催化燃烧 流向变换反应器 取热
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含钨SBA-15介孔分子筛催化剂的表面酸性和羟基分布 被引量:4
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作者 胡林华 季生福 +3 位作者 刘倩倩 吴平易 朱吉钦 李成岳 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第11期980-986,共7页
分别以浸渍法和水热晶化法制备了SBA-15介孔分子筛孔中插入氧化钨和碳化钨的催化剂,采用NH3-TPD测定了表面酸性和总酸量,并采用FT-IR研究了它们的表面羟基分布情况.NH3-TPD结果表明,浸渍法制备的含氧化钨的SBA-15介孔分子筛催化剂表面只... 分别以浸渍法和水热晶化法制备了SBA-15介孔分子筛孔中插入氧化钨和碳化钨的催化剂,采用NH3-TPD测定了表面酸性和总酸量,并采用FT-IR研究了它们的表面羟基分布情况.NH3-TPD结果表明,浸渍法制备的含氧化钨的SBA-15介孔分子筛催化剂表面只有SBA-15介孔分子筛的弱酸位,而含碳化钨的SBA-15介孔分子筛催化剂表面还出现了W2C的强酸位.水热晶化法制备的含氧化钨的SBA-15介孔分子筛催化剂表面SBA-15介孔分子筛的弱酸位随W含量的增大略有增强,W含量较高时还出现了钨物种的强酸位;含碳化钨的SBA-15介孔分子筛催化剂表面除了SBA-15介孔分子筛的弱酸位外,W含量较低时有W2C的强酸位,W含量较高时有W2C和WC两种强酸位.傅里叶变换红外光谱结果表明,浸渍法和水热晶化法制备的含氧化钨和碳化钨的SBA-15介孔分子筛催化剂除表面自由硅羟基外,还存在着α,β和γ三种不同类型的氢键羟基,并且氢键羟基和催化剂的制备方法以及催化剂的W含量都有一定的关系. 展开更多
关键词 SBA-15介孔分子筛 氧化钨 碳化钨 氨程序升温脱附 傅里叶变换红外光谱
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ZSM-5分子筛催化1-己烯生成cis-2-己烯的理论研究 被引量:3
14
作者 李延锋 朱吉钦 +3 位作者 刘辉 贺鹏 王鹏 田辉平 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第5期1081-1088,共8页
基于54T团簇模型,采用ONIOM分层计算方法,研究了1-己烯在ZSM-5分子筛上进行顺式双键异构的反应机理.计算结果表明,1-己烯的顺式双键异构反应通过只有分子筛Brφnsted酸部分起作用的机理进行.首先,1-己烯与分子筛的Brφnsted酸性位形成... 基于54T团簇模型,采用ONIOM分层计算方法,研究了1-己烯在ZSM-5分子筛上进行顺式双键异构的反应机理.计算结果表明,1-己烯的顺式双键异构反应通过只有分子筛Brφnsted酸部分起作用的机理进行.首先,1-己烯与分子筛的Brφnsted酸性位形成π配位复合物.接着,酸质子发生迁移使1-己烯的双键端基碳原子被质子化,同时双键的另一碳原子与失去质子的Brφnsted酸羟基的氧原子成键,形成稳定的烷氧基中间体.然后,烷氧基中间体中的C―O共价键被打断,同时Brφnsted酸羟基的氧原子从C6H13基团提取一个氢原子还原分子筛的酸性位,并且生成cis-2-己烯.这一反应路径与借助于分子筛活性位的酸-碱双功能性质的反应路径是相互竞争的.计算得到的表观活化能是59.37kJ·mol-1,该值与实验值非常接近.这一结果合理解释了双键异构过程中的能量特征,并且扩展了对分子筛活性位本质的理解. 展开更多
关键词 ZSM-5 活性位 己烯 密度泛函理论 双键异构
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改进人工神经网络法进行二(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)马来酸酯合成反应工艺参数优化 被引量:3
15
作者 王留成 王福安 +2 位作者 宋建池 翟胜利 朱吉钦 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第3期362-366,共5页
针对正交设计的局限性,采用人工神经网络对正交实验数据建模。经过近千种不同因素不同水平之间的组合模拟,预测出以分子筛负载钛酸四异丙酯为催化剂,由马来酸二甲酯和2,2,6,6-四甲基-4-哌啶醇催化合成新型受阻胺光稳定剂的关键中间体二(... 针对正交设计的局限性,采用人工神经网络对正交实验数据建模。经过近千种不同因素不同水平之间的组合模拟,预测出以分子筛负载钛酸四异丙酯为催化剂,由马来酸二甲酯和2,2,6,6-四甲基-4-哌啶醇催化合成新型受阻胺光稳定剂的关键中间体二(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)马来酸酯的最佳反应工艺参数,在最佳工艺条件下的神经网络模拟收率为96.8%,10次实验室小试和10L反应器中放大实验的平均收率为96.6%。 展开更多
关键词 马来酸哌啶酯 工艺参数 人工神经网络 建模:受阻胺光稳定剂
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Ni2P/介孔分子筛催化剂的原位漫反射红外光谱研究 被引量:2
16
作者 刘倩倩 季生福 +4 位作者 吴平易 胡林华 黄晓凡 朱吉钦 李成岳 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第5期1227-1231,共5页
以介孔分子筛MCM-41,MCM-48,SBA-15,SBA-16为载体,硝酸镍为镍源,磷酸氢二铵为磷源,通过浸渍法制备了含有磷化镍前体的介孔分子筛样品,然后在氢气气氛中进行程序升温还原,得到了磷化镍/介孔分子筛催化剂。采用原位漫反射红外光谱法,用CO... 以介孔分子筛MCM-41,MCM-48,SBA-15,SBA-16为载体,硝酸镍为镍源,磷酸氢二铵为磷源,通过浸渍法制备了含有磷化镍前体的介孔分子筛样品,然后在氢气气氛中进行程序升温还原,得到了磷化镍/介孔分子筛催化剂。采用原位漫反射红外光谱法,用CO作为探针分子,对样品的吸附特征进行了研究。结果表明,在介孔分子筛表面CO存在着较弱的物理吸附。在Ni2P/MCM-41催化剂样品表面有四种CO的吸附态:(1)在2055cm-1处形成的Ni(CO)4物种的吸附,(2)在2091cm-1处的配位不饱和Niδ+(0<δ<1)物种上的吸附,(3)在2127cm-1处的Ni+物种上的吸附,(4)在2198~2202cm-1范围内的P物种上的吸附。在Ni2P/MCM-48,Ni2P/SBA-15,Ni2P/SBA-16催化剂样品表面有二种CO的吸附态:在2051~2055cm-1处的Ni(CO)4吸附和在2093~2096cm-1处的配位不饱和Niδ+(0<δ<1)物种上的吸附。 展开更多
关键词 磷化镍 介孔分子筛 一氧化碳 吸附 原位漫反射红外
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部分氧化重整制氢反应产物的气相色谱分析 被引量:3
17
作者 蒋元力 朱吉钦 +2 位作者 黄强 王福安 宋建池 《河南科学》 2002年第5期503-507,共5页
在前人工作的基础上 ,对于甲醇部分氧化制氢反应产物 ,采用碳分子筛或多孔聚合物作固定相 ,并与PEG 2 0M柱串连 ,利用双柱串连的协同效应 。
关键词 反应产物 气相色谱分析 甲醇 部分氧化重整制氢 定性分析 定量分析 燃料电池 程序升温方法
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温度对二甲基亚砜水溶液的结构和热力学性质的影响 被引量:1
18
作者 刘波 黄世萍 +2 位作者 朱吉钦 王鹏 田辉平 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第2期289-294,共6页
应用参考作用格位模型理论计算了二甲基亚砜(DMSO)摩尔分数为0.002时不同温度下溶液的微观结构和热力学性质.计算结果表明,DMSO加入到水中能够增强溶液的分子网络结构.温度升高,配位数减小,溶液中分子排布趋向无序.平均力势的波动增大... 应用参考作用格位模型理论计算了二甲基亚砜(DMSO)摩尔分数为0.002时不同温度下溶液的微观结构和热力学性质.计算结果表明,DMSO加入到水中能够增强溶液的分子网络结构.温度升高,配位数减小,溶液中分子排布趋向无序.平均力势的波动增大表明分子间的诱导力表现为斥力.计算得到的各种热力学性质显示:温度升高,溶液的熵和溶剂化自由能增加,相互作用能和过剩化学位也增加,即高温下溶液越来越偏离理想溶液;空位形成能降低表明溶液分子结构在高温下更容易重组. 展开更多
关键词 参考作用格位模型 二甲基亚砜 微观结构 热力学性质
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La/ZSM-5分子筛上1-己烯活化的理论研究
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作者 李延锋 朱吉钦 +3 位作者 刘辉 贺鹏 王鹏 田辉平 《北京化工大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2011年第3期6-11,共6页
基于54T团簇模型,采用ONIOM分层计算方法,研究了1-己烯分子与镧改性ZSM-5分子筛的相互作用,并详细描述了1-己烯分子在镧改性ZSM-5分子筛上的催化活化反应机理。计算结果表明,1-己烯与镧改性ZSM-5分子筛之间没有发生π配位吸附,只存在更... 基于54T团簇模型,采用ONIOM分层计算方法,研究了1-己烯分子与镧改性ZSM-5分子筛的相互作用,并详细描述了1-己烯分子在镧改性ZSM-5分子筛上的催化活化反应机理。计算结果表明,1-己烯与镧改性ZSM-5分子筛之间没有发生π配位吸附,只存在更加微弱的物理吸附,从而导致了镧改性ZSM-5分子筛烯烃吸附能力的降低。镧物种酸性中心的O—H键在活化能作用下通过极性分解直接发生质子迁移使1-己烯被质子化,经过碳正离子过渡态,形成稳定的烷氧基活化产物,从而使1-己烯被活化。计算得到的1-己烯的活化能垒是160.64 kJ/mol,这为文献中报道的镧改性ZSM-5分子筛的烯烃吸附能力和催化活性降低提供理论支持,有助于探究镧改性前后ZSM-5分子筛催化性能改变的原因。 展开更多
关键词 分子筛 镧改性 密度泛函理论 1-己烯 活化
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CO2在碳酸二甲酯中的溶解度及强化途径 被引量:9
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作者 李翼 汤志刚 +1 位作者 朱吉钦 费维扬 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2010年第8期69-72,共4页
采用恒定容积法测定了283.15—303.15 K CO2在碳酸二甲酯(DMC)中的溶解度。结果表明,溶解度随压力升高而增大,随温度升高而减小。与碳酸丙烯酯(PC)相比,在283.15 K及288.15 K条件下,CO2在DMC中的溶解度比在PC中平均约高50%。并且常... 采用恒定容积法测定了283.15—303.15 K CO2在碳酸二甲酯(DMC)中的溶解度。结果表明,溶解度随压力升高而增大,随温度升高而减小。与碳酸丙烯酯(PC)相比,在283.15 K及288.15 K条件下,CO2在DMC中的溶解度比在PC中平均约高50%。并且常温下DMC的吸收性能优于低温下甲醇的吸收性能。因此,DMC是一种性能更为优越的溶剂。加入1.5 g金属-有机骨架化合物(MOF)ZIF-69后,温度为283.15 K及288.15 K时对DMC吸收CO2具有增强作用,而在295.15 K及303.15 K时无影响。这种特性也有利于CO2吸收和解吸循环过程的节能。 展开更多
关键词 CO2 DMC 金属有机骨架 ZIF-69 气体溶解度
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