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广州市2022年臭氧污染特征与成因分析 被引量:2
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作者 黄继章 高健 +9 位作者 余美芳 高锐 裴成磊 杨素霞 张金谱 宋伟 李磊 李银松 郭昊 叶子铭 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期3100-3110,共11页
选取2022年O_(3)及其前体物观测数据、气象观测数据和ERA5再分析数据,结合基于观测的模型(OBM)和后向轨迹模型,分析了2022年广州市O_(3)污染特征,识别了O_(3)生成控制区及关键敏感型物种,并从O_(3)前体物排放、气象条件和区域传输3个方... 选取2022年O_(3)及其前体物观测数据、气象观测数据和ERA5再分析数据,结合基于观测的模型(OBM)和后向轨迹模型,分析了2022年广州市O_(3)污染特征,识别了O_(3)生成控制区及关键敏感型物种,并从O_(3)前体物排放、气象条件和区域传输3个方面开展了O_(3)污染成因分析.结果表明:广州市O_(3)生成以VOCs控制和NO_(x)-VOCs协同控制为主,现阶段VOCs和NO_(x)减排比例应不低于1:1;O_(3)生成对含氧VOCs最为敏感,其次是植物源VOCs(BVOCs)、烯烃、芳香烃和烷烃;2022年广州市O_(3)前体物NO_(x)和VOCs浓度同比下降14.7%和30.4%,但副高强盛、台风外围环流影响频繁叠加强辐射、高温、低湿等不利气象条件和区域传输抵消了广州市本地前体物减排的成效,造成O_(3)浓度上升,其中典型O_(3)污染过程(2022年9月16~22日)气流轨迹由西北、西南方向气团转变为东和东南方向气团,易受到来自周边城市区域传输影响.建议下一步持续推动NO_(x)减排,促进O_(3)对NO_(x)敏感性向正敏感性的转变,同时积极构建区域联防联控机制,降低区域传输贡献. 展开更多
关键词 广州市 臭氧污染 基于观测的模型(OBM) 前体物 气象条件 区域传输
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西南地区工业主导城市重污染期间PM_(2.5)污染特征及形成机制 被引量:1
2
作者 张丹 李陵 +8 位作者 胡伟 吕平江 袁睿 江雪 杜敏 李振亮 蔡锋 张勇 张云怀 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期4805-4816,共12页
为研究长江上游典型工业城市重庆市长寿区雾霾污染特征和形成机制,在雾霾持续污染时段分别在城区和工业区站点开展了细颗粒物(PM_(2.5))及其重要前体物的观测分析.结果显示,观测期间长寿区PM_(2.5)平均浓度为(71.78±38.44)μg/m^(... 为研究长江上游典型工业城市重庆市长寿区雾霾污染特征和形成机制,在雾霾持续污染时段分别在城区和工业区站点开展了细颗粒物(PM_(2.5))及其重要前体物的观测分析.结果显示,观测期间长寿区PM_(2.5)平均浓度为(71.78±38.44)μg/m^(3),雾霾污染时期PM_(2.5)日均值最高达到193μg/m^(3).雾霾污染相比非污染时期PM_(2.5)的各类化学组分均有所增加,其中有机颗粒物(OM)和二次无机气溶胶(SIAs)的迅速增长是导致雾霾污染发生的最主要因素.雾霾污染时期硫氧化比(SOR)和氮氧化比(NOR)显著上升,相比清洁天增幅分别为64%和55%,并且相对湿度(RH)较高的环境下对于SOR、NOR和气溶胶的吸湿增长均具有一定的促进作用.二次有机气溶胶(SOAs)同样在雾霾污染时期表现出显著的增长趋势,相比清洁天增加了13.03μg/m^(3),评估SOAP的结果发现甲苯、对-二甲苯和邻-二甲苯等芳香烃对SOA的形成具有显著的贡献.主成分分析(PCA)和spearman相关性分析表明了PM_(2.5)中化学组分主要的3种来源,分别为工业源、地壳源和扬尘源,其中工业源是PM_(2.5)中化学成分最重要的来源.来源解析结果表明,长寿区及周边临近地区是PM_(2.5)、SIAs、总有机碳(TOC)、二氧化硫(SO_(2))、二氧化氮(NO_(2))和总挥发性有机物(TVOCs)重要的潜在源区,本地污染源排放对于雾霾的形成具有重要的贡献. 展开更多
关键词 PM_(2.5) 化学组分 二次形成 潜在源区 形成机制
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混合策略在水泥窑炉煅烧NO_(x)浓度预测中的应用 被引量:1
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作者 陈延信 刘玄芝 +1 位作者 贺宁 姚艳飞 《安全与环境学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期750-758,共9页
NO_(x)体积分数是反映水泥窑炉煅烧过程中氮排放的一个关键环保指标。水泥煅烧过程具有大噪声、大时滞和非线性等复杂特性。为了解决以上难点,提出基于互补集合经验模态分解(Complemementary Ensemble Empirical Mode Decomposition,CEE... NO_(x)体积分数是反映水泥窑炉煅烧过程中氮排放的一个关键环保指标。水泥煅烧过程具有大噪声、大时滞和非线性等复杂特性。为了解决以上难点,提出基于互补集合经验模态分解(Complemementary Ensemble Empirical Mode Decomposition,CEEMD)、熵原理的互信息(Mutual Information,MI)、最大相关最小冗余算法(Max-Relevance and Min-Redundancy,mRMR)和天牛须搜索算法(Beetle Antennae Search,BAS)优化神经网络(Back Propagation Neural Network,BPNN)的混合策略,并用于NO_(x)体积分数预测。首先,CEEMD和中值平均滤波用于处理大噪声。同时,利用熵原理的MI和mRMR进行时滞分析和变量选择,解决大时滞问题。其次,利用BAS提高多层前馈(Back Propagation,BP)神经网络的预测能力,并解决非线性工况问题。最后,将该策略进行工业应用。结果显示,在25900个工业测试样本中,两组的均方根误差(Root Mean Squared Error,RMSE)和平均绝对误差(Mean Absolute Error,MAE)分别仅为0.3024、0.2059和0.2153、0.2013。预测模型结果可指导水泥脱硝操作人员精准喷氨,减少NO_(x)排放并降低氨水用量和氨逃逸情况。 展开更多
关键词 环境工程学 NO_(x)排放 互信息 互补集合经验模态分解 最大相关最小冗余 天牛须搜索算法
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基于改进INFO-Bi-LSTM模型的SO_(2)排放质量浓度预测 被引量:1
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作者 王琦 柴宇唤 +2 位作者 王鹏程 刘百川 刘祥 《动力工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期641-649,共9页
针对火电机组SO_(2)排放质量浓度的影响因素众多,难以准确预测的问题,提出一种改进向量加权平均(weighted mean of vectors,INFO)算法与双向长短期记忆(bi-directional long short term memory,Bi-LSTM)神经网络相结合的预测模型(改进IN... 针对火电机组SO_(2)排放质量浓度的影响因素众多,难以准确预测的问题,提出一种改进向量加权平均(weighted mean of vectors,INFO)算法与双向长短期记忆(bi-directional long short term memory,Bi-LSTM)神经网络相结合的预测模型(改进INFO-Bi-LSTM模型)。采用Circle混沌映射和反向学习产生高质量初始化种群,引入自适应t分布提升INFO算法跳出局部最优解和全局搜索的能力。选取改进INFO-Bi-LSTM模型和多种预测模型对炉内外联合脱硫过程中4种典型工况下的SO_(2)排放质量浓度进行预测,将预测结果进行验证对比。结果表明:改进INFO算法的寻优能力得到提升,并且改进INFO-Bi-LSTM模型精度更高,更加适用于SO_(2)排放质量浓度的预测,可为变工况下的脱硫控制提供控制理论支撑。 展开更多
关键词 炉内外联合脱硫 烟气SO_(2)质量浓度 INFO算法 Bi-LSTM神经网络 Circle混沌映射 自适应t分布
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煤制兰炭过程中挥发性有机污染物和臭氧协同处理机理 被引量:1
5
作者 张蕾 陈雅 +1 位作者 贾阳 黄鹏程 《西安科技大学学报》 CAS 北大核心 2024年第1期135-143,共9页
为探究低温等离子体联合催化剂载体协同处理煤制兰炭过程中产生的挥发性有机污染物及臭氧,以二甲苯作为目标污染物,选取γ-氧化铝小球为催化剂载体,考察功率、氧通量、二甲苯初始浓度、催化剂载体用量等因素对挥发性有机污染物和臭氧协... 为探究低温等离子体联合催化剂载体协同处理煤制兰炭过程中产生的挥发性有机污染物及臭氧,以二甲苯作为目标污染物,选取γ-氧化铝小球为催化剂载体,考察功率、氧通量、二甲苯初始浓度、催化剂载体用量等因素对挥发性有机污染物和臭氧协同处理效果的影响。结果表明:低温等离子体放电功率越大,二甲苯的脱除效果越好;在放电功率为70 W、氧通量为15%、初始浓度为600×10^(-6)时,二甲苯的去除率为64.41%,此时臭氧的产生量为125.21×10^(-6),综合考量在该性能下的协同处理效率最高;在最优低温等离子体性能的条件下,γ-氧化铝载体粒径越小,二甲苯的去除效率越高,协同处理效果最佳,二甲苯总去除率最高可达73.93%,臭氧抑制率最高为66.45%。γ-氧化铝载体对低温等离子体协同处理挥发性有机污染物与臭氧具有一定的促进作用。研究成果可为协同处理挥发性有机污染物提供有效的参考。 展开更多
关键词 兰炭 低温等离子体 挥发性有机污染物 臭氧
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Cu/Ce负载对赤泥脱除中低温烟气中NO的促进作用
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作者 李扬 徐博 +2 位作者 杨赫 靳立军 胡浩权 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期362-372,共11页
本研究对酸洗赤泥催化剂进行Cu、Ce、Cu/Ce浸渍负载,并研究了金属改性赤泥对烟气中NOx的催化转化性能。研究结果表明,Cu负载催化剂中的Cu+与Cu^(2+),有效促进了赤泥对低温烟气(200–300℃)中的NO转化率,Cu的负载量达到6%时,赤泥的最高N... 本研究对酸洗赤泥催化剂进行Cu、Ce、Cu/Ce浸渍负载,并研究了金属改性赤泥对烟气中NOx的催化转化性能。研究结果表明,Cu负载催化剂中的Cu+与Cu^(2+),有效促进了赤泥对低温烟气(200–300℃)中的NO转化率,Cu的负载量达到6%时,赤泥的最高NO转化率达到了90.7%;而Ce负载催化剂中的Ce^(3+)与Ce^(4+),有效促进了赤泥对中温烟气(200–400℃)中的NO转化率,Ce的负载量达到8%时,赤泥的最高NO转化率达到了94.0%;Cu/Ce负载催化剂表现出比单金属负载催化剂更好的低温NO转化率,最佳的负载Cu:Ce比例为1∶1,双金属负载催化剂表现出比Cu负载催化剂更好的中温(300–400℃)中的NO转化率,最高达到了95.5%。其原因是,在Cu/Ce协同作用下,Cu+以及Cu^(2+)的还原过程分别从229、302℃降至201以及247℃,同时使发生Fe2O3→FeO的还原过程的温度降低,促使ACRM-Cu1Ce1具有更强的低温氧化还原能力,同时,双金属负载使催化剂具有更高的弱酸性峰,也使催化剂的强、弱酸性峰都向低温偏移,并使负载后的赤泥具有了较高的Fe离子平均氧化态以及较高的Cu+含量,促进了赤泥催化剂对低温NO的转化率。 展开更多
关键词 赤泥 SCR CU CE 负载
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基于9,10-二氢蒽强化的掺氮活性炭催化松木热解制备烷氧基酚研究
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作者 李文涛 张成博 +5 位作者 李凯 牛琦 李继红 陆强 贾宝 高丽娟 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第7期988-994,共7页
本研究以核桃壳基掺氮活性炭(NAC)为催化剂、以9,10-二氢蒽(DHA)为供氢剂,开展了松木选择性热解制备烷氧基酚研究,探究了氨水质量分数对NAC理化性能的影响,揭示了DHA/松木比、热解温度、NAC/松木比对烷氧基酚生成的调控机制。结果表明,... 本研究以核桃壳基掺氮活性炭(NAC)为催化剂、以9,10-二氢蒽(DHA)为供氢剂,开展了松木选择性热解制备烷氧基酚研究,探究了氨水质量分数对NAC理化性能的影响,揭示了DHA/松木比、热解温度、NAC/松木比对烷氧基酚生成的调控机制。结果表明,合适的氨水质量分数能够改善NAC孔隙结构及活性位点分布,当氨水质量分数为15%时,所制备NAC对烷氧基酚的生成促进效果最佳;当DHA/松木比为1、热解温度为550℃、NAC/松木比为3时,烷氧基酚产率最大,为5.27%,明显高于纯松木直接催化热解时烷氧基酚产率(1.74%)。 展开更多
关键词 生物质 掺氮活性炭 催化热解 9 10-二氢蒽 烷氧基酚
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三维球状BiOI/BiOBr异质结光催化剂制备及其光催化脱汞性能
8
作者 张安超 张旭 +5 位作者 张倩倩 李海霞 王华 梅艳阳 郑海坤 陈国艳 《河南理工大学学报(自然科学版)》 CAS 北大核心 2024年第1期78-87,共10页
光催化氧化技术是治理污染物排放的重要手段。目的为增强BiOBr对可见光的利用率并提高其光催化活性,方法采用共沉淀法制备碘掺杂的三维球状BiOI/BiOBr异质结光催化剂,使用X射线衍射、紫外-可见漫反射光谱、扫描电子显微镜扫描、N2吸附-... 光催化氧化技术是治理污染物排放的重要手段。目的为增强BiOBr对可见光的利用率并提高其光催化活性,方法采用共沉淀法制备碘掺杂的三维球状BiOI/BiOBr异质结光催化剂,使用X射线衍射、紫外-可见漫反射光谱、扫描电子显微镜扫描、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱和电子自旋共振波谱等对样品结构进行表征,开展光催化脱除单质汞(Hg0)性能研究。结果结果表明,随着I含量升高,BiOBr衍射峰逐渐降低,BiOI衍射峰逐渐增强;BiOI/BiOBr复合光催化剂保留了BiOBr的三维微球形貌,BiOI均匀分散于BiOBr表面,且复合后比表面积有所提高,较大的表面积能提供更多的反应空间,促进活性自由基产生和提高光催化剂性能;与BiOBr相比,复合光催化剂的带隙能降低,可见光响应能力大幅增强。BiOI/BiOBr光催化脱汞性能高于单纯BiOI与单纯BiOBr;BiOI和BiOBr摩尔比为2∶8时,光催化剂脱汞效率高达98%,是单纯BiOBr的2.58倍;酸性条件下制备的BiOI/BiOBr异质结光催化剂会与碱性溶液反应,引起光催化剂成分的变化,进而影响光催化剂的催化性能;Hg0高效光催化氧化过程中,阴离子超氧自由基(•O_(2)^(-))和空穴(h^(+))是主要活性物质。结论研究结果可为卤氧化铋光催化剂的复合制备及其在脱汞领域的应用提供理论依据。 展开更多
关键词 异质结 光催化剂 溴氧化铋 碘氧化铋 单质汞
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堇青石负载CuCo整体式催化剂的制备及其催化氧化甲苯性能
9
作者 刘文杰 张义 +2 位作者 孟杰 刘经伟 姚超 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期707-712,共6页
以堇青石蜂窝陶瓷为载体,采用浸渍法制备了CuCo整体式催化剂,通过XRD、SEM、XPS和H2-TPR等手段对催化剂进行了表征,考察了Cu^(2+)与Co^(2+)的质量比(Cu/Co质量比)、活性组分负载量、煅烧温度对其催化氧化甲苯性能的影响。结果表明:部分C... 以堇青石蜂窝陶瓷为载体,采用浸渍法制备了CuCo整体式催化剂,通过XRD、SEM、XPS和H2-TPR等手段对催化剂进行了表征,考察了Cu^(2+)与Co^(2+)的质量比(Cu/Co质量比)、活性组分负载量、煅烧温度对其催化氧化甲苯性能的影响。结果表明:部分Cu^(2+)取代Co^(2+)进入Co3O4形成Cu_(0.27)Co_(2.73)o_(4)尖晶石;整体式催化剂的最佳制备条件为Cu/Co质量比2∶1、活性组分负载量15%(w)、煅烧温度500℃;在空速为10000 h^(-1)、甲苯质量浓度为2000 mg/m^(3)的条件下,整体式催化剂催化氧化甲苯转化50%和90%时的温度分别为252℃和289℃。 展开更多
关键词 甲苯 催化氧化 浸渍法 整体式催化剂
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Cu-TiO_(2)@CeO_(2)催化剂催化氧化NH_(3)/Hg^(0)
10
作者 陈传敏 彭钦磊 +5 位作者 曹悦 吴佳艺 陈韵伊 刘妍 刘松涛 贾文波 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2024年第10期19-24,38,共7页
为了减少SCR系统逃逸氨和气态单质汞的排放,采用模板法制备一系列具有氨氧化和汞氧化活性的Cu-TiO_(2)@CeO_(2)催化剂,在150—400℃下测试其氨氧化和汞氧化性能,并对其进行了XRD(X射线衍射)、BET(比表面积测试)和XPS(X射线光电子能谱)... 为了减少SCR系统逃逸氨和气态单质汞的排放,采用模板法制备一系列具有氨氧化和汞氧化活性的Cu-TiO_(2)@CeO_(2)催化剂,在150—400℃下测试其氨氧化和汞氧化性能,并对其进行了XRD(X射线衍射)、BET(比表面积测试)和XPS(X射线光电子能谱)表征。结果表明:高温可以促进NH_(3)的氧化,但不利于保持高N 2选择性和Hg^(0)氧化效果。随着铜、铈质量分数的增加,催化剂的氨氧化和汞氧化活性均逐渐增加,而N_(2)选择性有所下降。其中Cu、Ce质量分数为5%的Cu-TiO_(2)@CeO_(2)-5催化剂可以达到较为理想的NH_(3)和Hg^(0)去除效果,350℃下对NH_(3)和Hg^(0)的氧化效率均高于90%,N_(2)选择性在95%以上,副产物N 2 O生成量低于5×10^(-6)。表征结果显示Cu-TiO_(2)@CeO_(2)催化剂中形成了Cu^(+)+Ce^(4+)←→Cu^(2+)+Ce^(3+)氧化还原双电对,Cu与Ce的氧化物在NH_(3)和Hg^(0)氧化反应中起协同作用,大量的Oβ作为活性氧参与到反应中,有效促进了NH_(3)和Hg^(0)的催化脱除。 展开更多
关键词 氨氧化 双功能催化剂 核壳结构
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微球状Br掺杂BiOCl复合光催化剂去除单质汞研究
11
作者 张安超 张景繁 +4 位作者 张丹 孙志君 张旭 刘艳雯 郑海坤 《河南理工大学学报(自然科学版)》 CAS 北大核心 2024年第6期90-99,共10页
光催化氧化法是治理大气环境汞污染问题的有效手段。目的为开发低成本的可见光脱汞催化剂,方法采用一步共沉淀法合成不同溴(Br)含量的BiOBr_(x)Cl_(1−x)微球复合材料,在湿法光催化脱汞装置上考察它们在荧光灯辐照下的光催化活性,利用N_... 光催化氧化法是治理大气环境汞污染问题的有效手段。目的为开发低成本的可见光脱汞催化剂,方法采用一步共沉淀法合成不同溴(Br)含量的BiOBr_(x)Cl_(1−x)微球复合材料,在湿法光催化脱汞装置上考察它们在荧光灯辐照下的光催化活性,利用N_(2)吸附-脱附、XRD、UV-Vis DRS、SEM、HRTEM、XPS和ESR等技术对其结构进行分析,并采用密度泛函理论研究BiOCl和BiOBr之间的电荷转移规律。结果结果表明,相较于BiOCl和BiOBr,BiOBrxCl_(1−x)复合材料的光催化性能均得到提升,其中BiOBr_(0.2)Cl_(0.8)光催化剂的脱汞效率高达90.3%,较BiOCl提高了50%;与NO_(3)^(-)和SO_(4)^(2−)相比,Cl^(−)和CO_(2)−3对BiOBr_(0.2)Cl_(0.8)光催化剂脱汞性能的抑制作用更显著;BiOBr_(0.2)Cl_(0.8)复合材料的比表面积均略高于BiOBr的和BiOCl的,较高的比表面积有利于光催化剂提供较多的活性位;随着Br含量逐渐增加,BiOCl的XRD特征峰强度逐渐减弱,复合材料的光吸收能力有规律地红移,表明BiOBr与BiOCl之间存在较强的相互作用,并非简单的机械混合;与BiOCl相比,BiOBr_(0.2)Cl_(0.8)复合材料的Bi 4f和O 1s均向高结合能方向偏移,表明引入Br影响了BiOCl中Bi和O的存在形态;3种活性物参与了Hg^(0)的氧化脱除过程,其作用由大到小依次为·O_(2)^(−),h^(+),·OH。结论光催化活性的提高主要原因为BiOCl与BiOBr形成了Z型异质结,从而增强了光生电荷的分离。研究结果可为低成本、高效卤氧化铋基脱汞光催化剂的开发提供新思路。 展开更多
关键词 光催化剂 氯氧化铋 溴氧化铋 单质汞脱除
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CuCe-SAPO-34选择性催化丙烯还原柴油车尾气氮氧化物
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作者 周皞 王旭瑞 +2 位作者 赵辉爽 温妮妮 苏亚欣 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期3093-3099,共7页
采用等体积浸渍法制备Cu Ce-SAPO-44分子筛催化剂,用于选择性催化丙烯还原柴油车尾气氮氧化物(C3H_(6)-SCR)。采用X射线衍射(XRD)、N_(2)吸附-脱附、紫外可见光谱(UV-Vis)、H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等... 采用等体积浸渍法制备Cu Ce-SAPO-44分子筛催化剂,用于选择性催化丙烯还原柴油车尾气氮氧化物(C3H_(6)-SCR)。采用X射线衍射(XRD)、N_(2)吸附-脱附、紫外可见光谱(UV-Vis)、H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等方法对催化剂的物理化学性质进行表征。研究表明,引入的铈与铜物种之间存在相互作用,有利于生成更多的孤立Cu^(2+)物种,提高了分子筛催化剂的低温氧化还原性能,从而提高了Cu CeSAPO-34的低温脱硝活性。同时,双金属分子筛骨架上具有丰富的Lewis酸性位,有助于C3H_(6)和NO_(x)的吸附和活化。当Cu∶Ce=4∶2时,Cu Ce-SAPO-34催化剂具有最佳的脱硝性能,在含有10%O_(2)和5%H_(2)O的柴油车尾气氛围中,在250℃最高能实现90%以上的脱硝效率。 展开更多
关键词 分子筛催化剂 选择催化还原 氮氧化物 丙烯
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CeO_(2)改性CuO纳米棒协同促进电催化还原CO_(2)制乙烯
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作者 祁彧 张金男 +3 位作者 校元媛 张弛 王红涛 郭天宇 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第7期3655-3661,共7页
随着社会经济发展及人类活动扩大,大气中CO_(2)的浓度日益增加,且带来诸多环境污染问题.因此开发高效、可持续的CO_(2)转化方法至关重要.本文基于电催化反应机理,制备了一系列CuO/CeO_(2)纳米棒复合材料,以促进二氧化碳高选择性还原为C2... 随着社会经济发展及人类活动扩大,大气中CO_(2)的浓度日益增加,且带来诸多环境污染问题.因此开发高效、可持续的CO_(2)转化方法至关重要.本文基于电催化反应机理,制备了一系列CuO/CeO_(2)纳米棒复合材料,以促进二氧化碳高选择性还原为C2H_(4).结果表明,经过优化后的CuO/CeO_(2)-2(molCeO_(2):mol_(CuO)=2%)电催化剂在电流密度达到20mA/cm^(2)时,所需电位最低(-0.99V vs.RHE),且对乙烯具有最高的选择性,在电压为-1.08V vs.RHE时,法拉第效率高达46%.此优势可能与大的表面积、更粗糙的表面以及CuO和CeO_(2)之间的协同效应有关,有效提高了反应活性位点和电子转移效率.本研究将为设计和优化CuO基复合材料以实现CO_(2)的高效转化提供理论指导. 展开更多
关键词 CuO/CeO_(2) 电催化还原 二氧化碳 乙烯
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TiO_(2)@PT光催化剂的构建及其光催化降解甲苯性能
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作者 朱秋莲 王秉好 卢晗锋 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期65-71,共7页
以对苯二胺和对苯二甲醛为原料,在TiO_(2)表面原位缩合得到二氧化钛复合对苯二胺缩对苯二甲醛聚合物催化剂(TiO_(2)@PT),研究催化剂降解甲苯的光催化性能.利用扫描电子显微镜(SEM),比表面积测试(BET),红外光谱(FT-IR),光致发光光谱(PL)... 以对苯二胺和对苯二甲醛为原料,在TiO_(2)表面原位缩合得到二氧化钛复合对苯二胺缩对苯二甲醛聚合物催化剂(TiO_(2)@PT),研究催化剂降解甲苯的光催化性能.利用扫描电子显微镜(SEM),比表面积测试(BET),红外光谱(FT-IR),光致发光光谱(PL),紫外吸收光谱(UV-Vis)以及瞬态光电流测试(TPC)表征手段确定了催化剂的结构形貌及光学特性.通过催化降解甲苯废气的活性测试,发现在365nm紫外光的照射下,TiO_(2)@PT复合材料对气相甲苯的降解效果良好.此外,研究了在不同聚合物包裹比例,催化剂用量,甲苯浓度,温度等条件下,TiO_(2)@PT对甲苯的降解效果,结果表明0.1g TiO_(2)@1%PT在100W紫外灯照射下对1000×10^(-6)甲苯的降解率最高,可以达到26.41%,对应的反应速率为1177.89µmol/(g·h). 展开更多
关键词 光催化技术 甲苯降解 二氧化钛 有机聚合物 复合材料
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基于Sentinel-5P卫星反演京津冀地区近地面NO_(2)浓度研究
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作者 周刚 徐彬仁 +3 位作者 徐炜达 程文晨 尹文君 王凌 《环境科学研究》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期1223-1231,共9页
为充分利用卫星传感器在探索长时间、大范围区域内近地面二氧化氮(NO2)浓度时空变化规律方面的优势,进一步提高卫星近地面NO_(2)浓度预测的准确性,本研究以Sentinel-5P卫星TROPOMI传感器观测的对流层NO_(2)柱浓度为基础,提出一种融合多... 为充分利用卫星传感器在探索长时间、大范围区域内近地面二氧化氮(NO2)浓度时空变化规律方面的优势,进一步提高卫星近地面NO_(2)浓度预测的准确性,本研究以Sentinel-5P卫星TROPOMI传感器观测的对流层NO_(2)柱浓度为基础,提出一种融合多源地理要素的“自上而下”近地面NO_(2)浓度遥感估算方法,综合分析随机森林模型(RF)、极致梯度提升树模型(XGBoost)和轻型梯度提升树模型(LightGBM)的性能,基于3种树模型对2019−2020年京津冀地区近地面NO_(2)浓度进行反演,并采用十折交叉验证方法分别对3种模型在近地面NO_(2)浓度预测中的精度差异与稳定性进行了检验比较,利用拟合优度(R2)、均方根误差(RMSE)和平均绝对误差(MAE)对模型进行精度评价,最终选取XGBoost以实现京津冀地区卫星近地面NO_(2)浓度的高效分析预测(R2=0.85,RMSE=6.61μg/m^(3),MAE=2.09μg/m^(3)),在此基础上,从季度、年份等时间尺度对近地面NO_(2)浓度进行空间分析。结果表明:①由于2020年新型冠状病毒感染疫情反弹带来的人类生产活动和出行活动的大量减少,2019年近地面NO_(2)浓度(13.96μg/m^(3))比2020年(13.04μg/m^(3))整体偏高。②近地面NO_(2)浓度具有明显的季节性变化特征,春、夏两季由于大气扩散条件较好,近地面NO_(2)浓度相对较低,在冬季达到全年峰值。③基于SHAP值(沙普利加性解释法)方法对模型特征进行空间分析,并定量研究每个特征对模型的正负贡献程度,其中,对流层NO_(2)柱浓度对预测近地面NO_(2)浓度起到主要促进作用,大气边界层高度对预测近地面NO_(2)浓度起到抑制作用,另外太阳直射辐射、人口密度、地表温度及降水量等指标均对预测近地面NO_(2)浓度有明显影响。研究显示,XGBoost能够更加稳定和准确地预测卫星近地面NO_(2)浓度,为准确识别近地面NO_(2)浓度时空分布特征提供新的手段,可在一定程度上突破现阶段NO_(2)地面监测稀疏的空间局限以及卫星对流层NO_(2)柱浓度代表性不足的缺陷。 展开更多
关键词 NO_(2) TROPOMI 机器学习 XGBoost SHAP值
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北京市春节前和春节期间非甲烷烃污染特征及其来源解析
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作者 佟胜睿 徐言勇 +2 位作者 李方杰 张海亮 葛茂发 《环境科学研究》 CAS CSCD 北大核心 2024年第11期2453-2465,共13页
为探究春节前和春节期间北京市非甲烷烃(NMHCs)的来源和转化过程,基于2021年2月2-16日北京市空气质量监测数据、气象数据和非甲烷烃的在线分析结果开展了相关研究。结果表明:①北京市春节前(2月2日00:00-2月11日00:00)和春节期间(2月11... 为探究春节前和春节期间北京市非甲烷烃(NMHCs)的来源和转化过程,基于2021年2月2-16日北京市空气质量监测数据、气象数据和非甲烷烃的在线分析结果开展了相关研究。结果表明:①北京市春节前(2月2日00:00-2月11日00:00)和春节期间(2月11日00:00-2月16日00:00)NMHCs体积分数有明显差异,其中,春节前NMHCs平均体积分数为25.43×10^(-9)±11.38×10^(-9),而春节期间为32.37×10^(-9)±12.43×10^(-9),增幅近27.3%。②利用正定矩阵因子分解(PMF)模型分析了春节前和春节期间的NMHCs来源差异,其中,汽油、柴油车辆排放源贡献率由春节前的37.2%降至春节期间的13.9%,溶剂使用和燃烧排放源的贡献率从春节前的18.4%升至春节期间的55.7%。③结合潜在源贡献因子分析(PSCF)和浓度权重轨迹(CWT)方法发现,春节期间NMHCs来源主要与北京市周边地区的烟花爆竹燃放、燃煤等排放的区域传输有关。④NMHCs的臭氧生成潜势(OFP)和二次有机气溶胶生成潜势(SOAP)表明,烯烃和芳香烃分别对观测期间O_(3)和二次气溶胶的生成具有重要贡献。研究表明,在开展京津冀地区污染联防联控过程中,对燃烧源排放的控制是有效缓解北京市春节期间空气污染问题的重要手段。 展开更多
关键词 非甲烷烃(NMHCs) 源解析 潜在源贡献因子分析(PSCF) 臭氧生成潜势(OFP) 二次有机气溶胶生成潜势(SOAP)
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中国消耗臭氧层物质和含氟温室气体研究进展
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作者 张艳利 黄晓晴 +1 位作者 王仪 王新明 《矿物岩石地球化学通报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期921-945,I0001,共26页
消耗臭氧层物质(ODS)和含氟温室气体(F-GHGs)对臭氧层破坏和温室效应有重要影响,是应对全球环境和气候变化的相关国际公约致力减控的大气痕量卤代气体。ODS和F-GHGs的大气寿命长、浓度低、变化幅度小,同时来源广泛且新型替代物不断涌现... 消耗臭氧层物质(ODS)和含氟温室气体(F-GHGs)对臭氧层破坏和温室效应有重要影响,是应对全球环境和气候变化的相关国际公约致力减控的大气痕量卤代气体。ODS和F-GHGs的大气寿命长、浓度低、变化幅度小,同时来源广泛且新型替代物不断涌现,准确、全面、实时地监测其在大气中的浓度水平和变化特征在分析技术上有极大的挑战性,而估算ODS和F-GHGs的排放量、评估履约成效也是科学界和环境外交层面都十分关注的问题。中国自加入《关于消耗臭氧层物质的蒙特利尔议定书》以来,为全球ODS减排做出了卓越贡献,近年来也积极推动F-GHGs国际行动以在应对气候变化方面更好地发挥引领作用。本文从监测、大气浓度和排放等方面梳理了对中国ODS和F-GHGs相关研究成果。近十年来,中国氟氯烃和氢氟氯烃等受控物质呈现下降趋势,表明中国履约成效显著,而氢氟碳化物、全氟化物和含氯溶剂则表现出明显的增长趋势;分析了中国当前ODS和F-GHGs研究面临的问题与挑战,并对协同保护臭氧层和应对气候变化背景下可能关注的重点方向领域进行了展望。 展开更多
关键词 消耗臭氧层物质 含氟温室气体 大气观测 排放估算 蒙特利尔议定书 气候变化
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5%Ag掺杂对MNO_(2)纳米棒和海胆微球形貌及其甲苯氧化性能的影响
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作者 鲁美娟 方汉孙 +4 位作者 黄华军 李丹萍 吴玮玲 屈小路 喻成龙 《环境工程技术学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期1239-1246,共8页
采用水热法制备了MNO_(2)纳米棒和海胆微球,并原位掺杂5%Ag制备了Mn-Ag复合氧化物,利用SEM、XRD、BET、Raman等表征技术对其结构进行表征,并考察不同催化剂对甲苯的去除性能。结果表明:(NH_(4))_(2)S_(2)O_(8)的掺入量会对MNO_(2)的形... 采用水热法制备了MNO_(2)纳米棒和海胆微球,并原位掺杂5%Ag制备了Mn-Ag复合氧化物,利用SEM、XRD、BET、Raman等表征技术对其结构进行表征,并考察不同催化剂对甲苯的去除性能。结果表明:(NH_(4))_(2)S_(2)O_(8)的掺入量会对MNO_(2)的形貌产生影响,当其掺入量为2.28 g时,形成MNO_(2)纳米棒,当其掺入量为6.84 g时,形成MNO_(2)海胆微球;MNO_(2)纳米棒掺杂5%的Ag后,形貌未发生变化,但当MNO_(2)海胆微球掺杂5%Ag时,表面的纳米线较MNO_(2)海胆微球有所增长,且出现了缠绕现象,形成了空心鸟巢状结构;5%Ag掺杂后,对MNO_(2)纳米棒和MNO_(2)海胆微球的晶型未产生影响,均为α-MNO_(2),但5%Ag-MNO_(2)纳米棒出现了Mn2O_(3)的衍射峰;MNO_(2)海胆微球较MNO_(2)纳米棒的比表面积、孔径和孔容均增大,且Ag的掺杂进一步提高了MNO_(2)海胆微球的比表面积、孔径和孔容;MNO_(2)海胆微球比MNO_(2)纳米棒具有更好的甲苯去除性能,且5%Ag掺杂后,MNO_(2)海胆微球对甲苯的去除性能达到最好。 展开更多
关键词 MNO_(2)纳米棒 MNO_(2)海胆微球 AG掺杂 形貌影响 甲苯去除
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江苏省13个城市联合观测的大气挥发性有机物污染特征及来源解析
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作者 曹军 秦玮 秦艳红 《中国环境监测》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期67-77,共11页
江苏省是长江三角洲的重要组成,近年来以臭氧(O_(3))和细颗粒物(PM_(2.5))为特征的区域复合型污染突出。挥发性有机物(VOCs)是O_(3)和PM_(2.5)的重要前体物。2020年4月、8月和2021年1月在江苏省13个城市开展大气VOCs样品离线同步观测,... 江苏省是长江三角洲的重要组成,近年来以臭氧(O_(3))和细颗粒物(PM_(2.5))为特征的区域复合型污染突出。挥发性有机物(VOCs)是O_(3)和PM_(2.5)的重要前体物。2020年4月、8月和2021年1月在江苏省13个城市开展大气VOCs样品离线同步观测,在此基础上分析了江苏省大气VOCs的浓度水平、化学组成和空间分布。整体来看,全省平均VOCs体积分数为40.3×10^(-9),其中烷烃(41.8%)是主要贡献者,其次为含氧有机物(16.6%)、芳香烃(12.5%)、卤代烃(12.9%)和烯烃(9.6%)。从具体城市来看,VOCs高值区主要集中在苏南及苏中地区,呈现出明显的“南高北低”的区域分布特征,排名前3的城市分别为常州(52.0×10^(-9))、泰州(49.8×10^(-9))和苏州(45.2×10^(-9))。臭氧生成潜势(OFP)表明,芳香烃和烯烃是对江苏省O_(3)生成贡献最大的组分,OFP排名前3的组分均包括间/对二甲苯、甲苯和乙烯。利用正交矩阵因子(PMF)模型对江苏省VOCs进行来源解析,共解析出5个因子。工业排放是主要贡献者(40.1%),之后依次为机动车尾气(33.0%)、溶剂与涂料使用(15.9%)、油气挥发(8.4%)和天然源(2.6%)。对于省内各市而言,VOCs来源结构具有差异。常州、苏州工业排放源相对贡献最高;连云港、徐州、扬州和淮安的机动车尾气相对贡献较高;溶剂与涂料使用和油气挥发对各市VOCs贡献较低。优先控制交通相关排放和工业相关排放能够有效地控制长三角中部地区的大气O_(3)和PM_(2.5)污染问题。 展开更多
关键词 臭氧 挥发性有机物 污染特征 来源解析 江苏省
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结合大气污染特征的VOCs聚集区识别方法
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作者 陆秋琴 田园 黄光球 《重庆理工大学学报(自然科学)》 CAS 北大核心 2024年第3期308-317,共10页
为实现VOCs聚集区的精准感知识别,提出一种结合大气污染特征的VOCs聚集区识别方法。首先,划分区域网格,利用IDW空间插值方法得到VOCs网格数据集;其次,利用HYSPLIT计算后向气团运动轨迹并引入VGG提取轨迹特征,同数据集输入TCN-BiLSTM模型... 为实现VOCs聚集区的精准感知识别,提出一种结合大气污染特征的VOCs聚集区识别方法。首先,划分区域网格,利用IDW空间插值方法得到VOCs网格数据集;其次,利用HYSPLIT计算后向气团运动轨迹并引入VGG提取轨迹特征,同数据集输入TCN-BiLSTM模型,预测各网格VOCs浓度;最后,根据预测结果进行聚集区识别。以西安市碑林区为例,对VOCs浓度值进行预测,并将聚集区识别结果可视化。结果表明:该组合预测模型能够有效提高识别精度,VOCs浓度预测结果的MAE、MSE、RMSE、R2分别为6.657、103.657、10.181、0.976,预测效果优于对比模型。消融实验证明考虑气团污染特征能提高VOCs预测准确性,实现VOCs聚集区的精准感知识别。 展开更多
关键词 VOCs聚集 污染区域识别 浓度预测 大气污染特征 深度学习
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