优化物理化学学科资助布局,提升科学基金资助效能

本文总结了物理化学学科代码的设立和调整变化情况,结合近十年物理化学学科研究发展趋势,论述了自2018年物理化学学科代码优化调整为催化与表界面化学和化学理论与机制以来,优化学科布局对于促进学科前沿基础研究和提升科学基金资助效能方面起到了重要作用,提出了在优化学科布局方面的思考和建议,为后续学科发展战略提供参考。

电催化两电子水氧化制备过氧化氢的研究进展

过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种环境友好的化学氧化剂,广泛应用于水处理、医疗消毒、化学合成等工业领域。电催化两电子水氧化反应(2e^(-)WOR)是一种可以在温和条件下直接从水中生产H_(2)O_(2)的方法。然而,受限于反应机理认识和催化材料设计的不足,2e^(-)WOR的催化选择性和活性仍然较低。本文综述了近年来通过2e^(-)WOR反应路径电合成H_(2)O_(2)的研究进展,首先介绍了2e^(-)WOR的催化机理和研究方法,强调了理论计算加速高选择性、高活性和高稳定性催化剂研究的作用,并讨论了电合成H_(2)O_(2)的不同定量方法和原位表征手段;然后详细总结了高性能2e^(-)WOR电催化剂的调控策略,包括缺陷、掺杂、晶面和界面工程,同时指出了反应器创新设计的重要性;最后展望了电合成H_(2)O_(2)的研究挑战和机遇。

胺功能化的铜催化剂:氢键介导的电化学CO_(2)还原为C_(2)产物以及优越的可充电Zn-CO_(2)电池性能

有机分子功能化是一种有前景的策略,用于调控电化学CO_(2)还原反应(eCO_(2)RR)的C_(2+)产物选择性和活性。然而,我们对于电化学CO_(2)还原调控机制的分子水平理解仍然不够清晰。在本文中,我们成功制备了铜纳米颗粒,并使用一系列胺类衍生物(如十六胺(HAD)、N-甲基十六胺(N-MHDA)、十六烷基二甲胺(HDDMA)和十六酰胺(PMM))对其进行功能化,以系统地研究胺表面活性剂分子结构对eCO_(2)RR选择性和活性的影响。结果表明,HDA的功能化可以将C_(2)产物和C_(2)H_(4)的法拉第效率(FE)提高至73.5%和46.4%,并且在−0.9 V vs.RHE(可逆氢电极)电位下,C_(2)产物的分电流密度为131.4 mA·cm^(−2)。理论研究发现,HDA通过与CO_(2)和eCO_(2)RR中间体之间的氢键相互作用,富集了^(*)CO_(2)、^(*)CO和其他反应中间体,降低了CO―CHO耦合反应的动力学能垒,从而促进了eCO_(2)RR向C_(2)产物的转化。当胺基的H原子被甲基取代后,氢键相互作用减弱,竞争的析氢反应加剧。PMM通过Cu―O键与Cu表面发生键合,而不是通过Cu―N键,导致Cu-PMM更倾向于产乙醇。原位拉曼光谱显示,在Cu-HDA表面,CO主要吸附在Cu的顶位吸附位点上,与在Cu表面上的桥式吸附不同,这可能是因为前者表面对CO的富集引发了CO的吸附构型变化。HDA功能化还提高了Cu催化剂的表面pH。基于Cu-HDA组装的可充电Zn-CO_(2)电池在放电电流密度为16 mA∙cm^(−2)时,最大功率密度为6.48 mW∙cm^(−2),并具有长达60 h的良好充放电稳定性。本研究的重点在于通过在分子水平上调节Cu基材料的CO_(2)RR活性和选择性,促进CO_(2)-C_(2)的转化,这可能为提高C_(2)产物的产率提供新的见解。

全固态无负极锂金属电池纳米化复合集流体构筑

全固态无负极锂金属电池(AFSSLB)是一种通过初次充电形成金属锂负极的新型锂电池,它的负极与正极容量比为1,能使任意锂化正极系统达到最大能量密度。无机固态电解质的引入使无负极锂金属体系兼具高安全性。然而,电池循环过程中的锂离子通量不均导致的界面接触损失和锂枝晶生长会不断加剧,从而造成电池循环容量迅速衰减。本文构筑了纳米化的银碳复合集流体,显著增强了全固态无负极锂金属电池中集流体-电解质界面的性能。使用该集流体的固态电池循环过程中接触良好,界面阻抗为~10Ω·cm^(-2)。从而实现了超过7.0mAh·cm^(-2)锂金属的均匀稳定沉积,并在0.25mA·cm^(-2)的电流条件下实现循环200次以上。

三种同分异构的双苯并吩噻嗪材料的合成、理论计算及光物理性质

吩噻嗪及其衍生物材料是一类重要的多环芳烃材料,在光电子领域有着广泛的应用。其中,基于苯并噻嗪材料的研究相对较少。在本文中,我们分别在吩噻嗪的1,2-、2,3-和3,4-位引入苯基,制备了三种同分异构的双苯并吩噻嗪化合物D-PTZa、D-PTZb和D-PTZc,研究了它们的构效关系,并与双吩噻嗪化合物(D-PTZ)进行了对比。研究发现,D-PTZb和D-PTZc的HOMO和LUMO分布与D-PTZ的类似;对于D-PTZa,其1,2-位引入的苯基与中间的苯环空间张力较大,造成空间结构极度扭曲,性质比较特殊。并苯的引入可以有效增加分子的共轭长度,使得最大吸收波长发生红移;在2,3-位引入苯基可以有效地稳定HOMO能级,使基于π→π*跃迁的能隙稍有增大,呈现蓝光发射,溶液的荧光量子产率为1.7%;而在3,4-位引入苯基使LUMO分布更加趋向于线型,从而使LUMO更加稳定,使基于π→π*跃迁的能隙降低,其最大发射峰位于520 nm处,呈现黄绿光发射,溶液荧光量子产率为13%。此外并入苯环之后,空间张力增大,化合物的分解温度降低。我们的分子设计和结构–性质关系的研究可以为设计新的吩噻嗪材料提供基础指导。

钨掺杂镍铁水滑石高效电催化析氧反应

电解水对制备可持续和清洁的氢气能源至关重要。电解水的阳极析氧反应设计复杂的4-电子转移过程,所需能耗较高,是电解水的速控步骤。催化剂对于析氧反应的进行具有重要作用。镍铁水滑石是最具潜力的碱性非贵金属析氧反应(OER)催化剂,但是由于水滑石导电性差、活性位点暴露不充分、对反应中间体吸附较弱等问题,催化活性还需要进一步提高。如何提升催化活性已经被科学家们广泛关注,比如:制造缺陷、掺杂、将水滑石剥离为单层结构和组装为阵列结构等。在本论文中,通过简单的“一锅法”醇解合成了一系列不同量W掺杂NiFe-LDH的样品。XRD结果表明合成的NiFeW-LDH的衍射峰与完美NiFe-LDH标准卡片相同,没有其他的衍射峰,表明W没有单独成相,被成功掺杂进入NiFe-LDH。扫描电镜表明NiFeW-LDH为纳米片(尺寸约为~500 nm)组成的3d立体花状结构,且材料中Ni、Fe和W均匀分布。XPS表明材料中W的价态为6+,与未掺杂的NiFe-LDH相比,Fe向高价态移动,表面吸附的OH增多。在密度泛函理论(DFT)计算中,结果同样表明W6+掺杂有利于H2O和O*中间体的吸附,提高了Fe位点的活性。在1 mol∙L^(−1) KOH中,NiFeW-LDH达到10 mA·cm^(−2)所需过电位是199和237 mV,这比大多数的NiFe基粉末催化剂的性能好。综上,实验和计算表明W掺杂调控催化剂中Fe位点电子结构,优化对反应中间体的吸附,使催化剂具有更高活性。

稳定界面助力石墨实现超长储钾性能

石墨作为锂离子电池的商业阳极材料,由于其高丰度、低成本和低电位的优势,在K离子电池中也显示出了的巨大潜力。然而,K离子半径(0.138 nm)大于Li离子半径(0.076 nm),会造成的明显结构损伤导致明显的容量衰减和不稳定的循环寿命。在这里,我们用简单有效的微波方法通过石墨烯涂层设计了石墨阳极的稳定界面。微波还原可以在10 s内有效地去除氧化石墨烯的氧基,这一点得到了X射线光电子能谱(XPS)的证实。石墨烯涂层不仅可以缓冲石墨的体积膨胀以抑制结构崩溃,还可以加速电子传输以提高倍率性能。石墨烯涂层负极(GCG)在3000次循环后表现出262 m Ah·g^(-1)的超级循环稳定性。与石墨相比GCG的倍率性能也更加优异(500 m A·g^(-1)的电流密度下容量为161.2 m Ah·g^(-1))。相反,在相同的电流密度下,石墨的容量在150次循环后衰减到小于150m Ah·g^(-1)。进一步的电化学阻抗(EIS)和恒电流间歇滴定(GITT)测试表明,与石墨相比,GCG表现出更快的电导率和离子扩散。循环后的拉曼光谱、扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)图像验证了石墨烯作为缓冲界面有利于电极结构的完整性和固体电解质膜(SEI)的稳定性。这项工作为钾离子电池的大规模应用提供了新的希望。

CoP修饰Ti_(3)C_(2)T_(x)MXene纳米复合材料作为高效析氢反应电催化剂

高效、经济和环保是电化学水分解制氢电催化剂的关键要素。二维(2D)MXene材料因其独特的物理化学性质而受到广泛关注。虽然有许多不同种类的MXene材料,但只有少数具有本征析氢反应(HER)催化活性。然而,MXene材料具有很多优点,如较大的比表面积、高电导率和丰富的表面官能团,因此可以作为与其他物质复合的理想平台。本研究首先通过密度泛函理论(DFT)预测了CoP与Ti_(3)C_(2)T_(x)MXene(其中T_(x)=―F和―OH官能团)具有低的氢吸附自由能(ΔGH^(*))。接着,我们合成了CoP-Ti_(3)C_(2)T_(x)MXene纳米复合材料,并在0.5 mol∙L^(−1)H_(2)SO_(4)中测试了其电催化HER性能。该材料在电流密度为10 mA∙cm^(−2)时表现出了低的过电位(135 mV)和Tafel斜率为48 mV∙dec^(−1)。理论计算表明,CoP-Ti_(3)C_(2)T_(x)MXene纳米复合材料的优异电催化性能源于Ti_(3)C_(2)T_(x)的高金属导电性、良好的界面电荷转移、快速的氢吸附/解吸过程以及优化的电子结构。

锂氧电池有机电解液的研究进展

随着消费类电子产品和新能源汽车产业的迅速发展,传统的锂离子电池已经不能满足日益增长的能源需求。为了应对这一挑战,许多高比能电池被提出和研发。其中,锂氧电池以其超高的能量密度引起了广泛的关注,但其可逆性较差问题严重限制了锂氧电池的进一步发展。在锂氧电池中,电解液是一个重要的组成部分,其组分和配比对电池的放电容量、倍率性能和负极稳定性等方面具有至关重要的影响。本文以电解液的组分为线索,对锂氧电池有机电解液的发展历程以及最新研究成果进行了梳理和总结。同时,对于降低过电势和抑制电解液分解的展望,也为锂氧电池的未来发展指明了方向。

铋基光催化剂的金属或非金属改性研究进展

随着经济的快速增长,环境和能源问题日益突出。太阳能作为一种可再生、环保的能源,受到了许多研究人员的关注,最大限度地利用太阳能资源成为未来的研究热点。众所周知,光催化技术可以将太阳能转化为化学能或电能,为环境污染提供解决方案。因此,半导体光催化技术被认为是解决能源危机和环境问题的最环保的技术之一。铋基半导体材料由于合适的能带结构、丰富的种类、无毒性和低成本,在光催化领域受到欢迎。然而,纯Bi基光催化剂存在光激发电子-空穴对复合效率高、量子产率低和光吸收能力有限的问题,导致光催化性能低。为了克服这些限制,人们设计了各种策略,比如金属或非金属掺杂、金属沉积、异质结构建和诱导缺陷生成来提高它们的光催化活性。在这些策略中,元素掺杂或金属沉积被认为是调整铋基材料能带结构和物化性质的有效方法。这个方法拓宽了光响应范围和提高了光催化性能。这篇综述总结了金属掺杂、非金属掺杂、金属和非金属共掺杂以及金属沉积改性铋基材料的最新研究进展。它也探索了它们在光催化降解污染物和重金属离子、氮气还原、二氧化碳还原、光催化抗菌等各个领域的应用。关于金属掺杂,我们将其分为三类:碱金属或碱土金属掺杂、过渡金属掺杂和稀土金属掺杂,并详细介绍了每种掺杂的优缺点。非金属掺杂则被分为卤素掺杂和非卤素掺杂,并重点研究非金属掺杂对铋基材料的影响。此外,我们还纵向比较了每个元素的优点。结合最近的研究进展,简要介绍了结合金属和非金属元素优点的共掺杂。对于金属沉积,我们主要从肖特基势垒和局域表面等离子体共振(LSPR)效应两个方面介绍了对Bi基材料的影响。最后,我们也呈现了金属或非金属改性Bi基光催化剂目前面临的挑战和前景。

空位有序双钙钛矿A2BX6的弹性和热电性质的第一性原理研究

卤化物钙钛矿在热电应用中表现出了巨大的潜力。准确了解卤化物钙钛矿的热电传输性质对于进一步提高热电设备的应用效率至关重要。本研究采用了Perdew-Burke-Ernzerhof(PBE)和修正的Becke Johnson(mBJ)交换关联泛函探究了卤化物双钙钛矿Rb_(2)SnI6、Rb_(2)PdI6和Cs_(2)PtI6的弹性和热电性质。通过对这些材料的力学稳定性、有效质量、塞贝克系数、功率因子和热电品质因数的研究,我们发现,这三种化合物都是力学稳定的,并且具有可塑性。这些化合物是窄带隙半导体,具有简并的带边结构,结合低的载流子有效质量使得它们具有热电应用潜力。Cs_(2)PtI6在空穴掺杂在500 K温度下可以达到0.76 mV·K^(−1)的高塞贝克系数。由于高塞贝克系数和最大功率因子,Rb_(2)SnI6、Rb_(2)PdI6和Cs_(2)PtI6在p型掺杂下具有高的热电品质因数,分别为0.91、0.96和0.98。总体而言,我们的研究为卤化物钙钛矿的热电性能提供了新的见解,为这些化合物的实验合成提供了有价值的参考。

金属有机框架衍生镍纳米颗粒在宽电位窗口内高效电催化二氧化碳还原

电催化二氧化碳(CO_(2))还原被认为是将CO_(2)转化为可再生能源产品的一种有前途的方法。开发性能优异的电催化剂高效完成这一重要反应是关键。镍基催化剂广泛应用于电催化CO_(2)还原研究,但是,镍纳米颗粒经常表现较差的催化性能。在本文中,通过在氮气气氛中高温热解镍基金属有机骨架(MOF)、尿素和炭黑混合物,获得了镍纳米颗粒负载于多孔碳氮中的催化材料(NiNPs-NC)。有趣的是,NiNPs-NC在H型和流动相电池中都表现出优异的CO_(2)电还原性能。在H型电解池和-0.67–-1.07 V vs.RHE(可逆氢电极)电位窗口内,NiNPs-NC催化CO_(2)还原为CO的法拉第效率大于90%,其中,在-0.87 V vs.RHE时,CO的法拉第效率约为100%。在流动相电解池和-0.50–-0.70 V vs.RHE电位窗口内,NiNPs-NC催化CO_(2)还原为CO的选择性大于95%。电化学阻抗谱图和塔菲尔斜率表征显示,NiNPs-NC的高催化活性归因于其在催化过程中的快速电荷转移。本文提供了一种制备高效CO_(2)电还原催化剂的方法。

WO_(3)/Zn_(0.5)Cd_(0.5)S S型异质结光催化产氢耦合有机物转化机理研究

开发新型纳米材料实现光催化产氢耦合有机物转化、提高太阳能到化学能的转换效率,在解决能源和环境危机方面具有巨大潜力。三元金属硫化物具有可调控的带隙和优异的可见光响应,在光催化分解水产氢方面引起了广泛关注。其中,Zn_(0.5)Cd_(0.5)S是一种带隙较窄、导带位置较高、耐光腐蚀的还原型光催化剂;然而,单一Zn_(0.5)Cd_(0.5)S中光生电子和空穴的复合率较高,只有少部分光生载流子参与光催化反应,导致量子效率较低而无法达到实际需求。WO_(3)是一种典型的氧化型光催化剂,具有较低的价带位置和较强的氧化能力,是与Zn_(0.5)Cd_(0.5)S耦合构建S型异质结的理想半导体。基于此,本文通过静电纺丝和水热方法将Zn_(0.5)Cd_(0.5)S纳米片垂直生长在WO_(3)纳米纤维上,制备了具有核壳结构的WO_(3)/Zn_(0.5)Cd_(0.5)S异质结。功函数的差异驱动Zn_(0.5)Cd_(0.5)S的电子转移到WO_(3)上,在界面处形成内建电场并使能带弯曲。通过原位光照X射线光电子能谱、电子顺磁共振和时间分辨荧光光谱分析,发现在内建电场、弯曲能带和库仑吸引力的作用下,WO_(3)导带上的光生电子迁移到Zn_(0.5)Cd_(0.5)S价带上并与其光生空穴复合,表明WO_(3)和Zn_(0.5)Cd_(0.5)S之间形成了S型异质结,实现了具有强氧化还原能力的载流子的高效分离。得益于独特的S型光催化机制以及反应物在催化剂表面的有效吸附与活化,没有贵金属助催化剂的情况下,WO_(3)/Zn_(0.5)Cd_(0.5)S异质结在产氢(715 μmol·g^(-1)·h^(-1))和乳酸转化为丙酮酸方面表现出增强的光催化活性,实现了光生电子和空穴的高效利用。原位漫反射傅里叶变换红外光谱和密度泛函理论计算揭示了光催化产氢和有机物转化的反应机理。本工作为设计和研究新型S型异质结光催化剂、实现高效产氢耦合有机物转化提供了新的见解。

胆甾相液晶微球光子禁带的动态调控及其应用

胆甾相液晶微球是空间结构高度对称的三维光子晶体,能够全方位地选择性反射特定波长的圆偏振光,具有无角度依赖性的光子禁带,作为一种新兴的光学材料在全向激光器、反射式显示和微传感器等领域展现出广阔的应用前景。近年来,毛细管微流控技术的蓬勃发展为连续、可控、高通量地制备结构复杂且分子规则取向的单分散胆甾相液晶微球提供了强有力的支持。本综述重点关注利用毛细管微流控技术制备胆甾相液晶微球的相关研究工作,首先分析了毛细管微流控装置在设计微球结构中的决定性作用,阐明了溶液体系的选择与液晶分子取向间的关系以及边界效应对微球尺寸的影响;随后,从胆甾相液晶微球的光学特性切入,介绍了利用温度、溶剂和光等外界刺激调控螺旋结构自组装的原理和策略以及微球之间独有的“光子交叉通讯”现象;最后,总结了现阶段胆甾相液晶微球的潜在应用方向并讨论了该材料体系未来面临的挑战。

活性位点电子密度变化对光催化CO_(2)活化和选择转化的影响

光催化二氧化碳(CO_(2))还原制液体燃料和高值化学品技术不仅能充分利用可再生能源太阳光,实现化学储能;更重要的是,此技术以温室气体CO_(2)为原料,因此可以减缓全球温室效应,构造人工碳循环。然而,光催化CO_(2)还原制液体燃料和高值化学品反应过程中面临诸多挑战:(1)CO_(2)分子吸附和活化过程困难;(2)(高附加值)碳产物选择性低;(3)产物生成后易发生其他副反应导致催化剂失活或产物选择性下降。受到以上三个挑战的制约,目前的反应效率较低,难以满足工业化应用。由于光催化CO_(2)向高值化学品的转化过程为质子耦合光生电子参与的还原反应,因此活性位点的电子密度会显著影响以上挑战的解决。然而,光催化CO_(2)还原过程涉及众多基元步骤,每个基元步骤对于活性位点的电子密度要求并不清晰,这导致无法有针对性设计高效的催化剂来促进光催化CO_(2)分子的有效活化及高选择性转化。本文综述了近期活性位点的电子密度变化对于CO_(2)分子吸附和活化过程、碳产物选择性调控和产物脱附及过氧化的影响规律,并总结了调控活性位点上电子密度的方法,旨在对未来设计高效光催化剂提供参考和理论依据。

锂离子电池硅基负极用功能粘结剂的研究进展

硅(Si)具有超高的理论比容量、较低的嵌锂电位及丰富的储量等优势,是发展高比能锂离子电池的关键负极材料。同纳米Si相比,低成本、高振实密度和低界面反应的微米Si应用于高体积能量密度器件独具优势。然而其300%体积形变产生的巨大应力,使得颗粒破碎粉化、电极结构退化以及导电网络失效等问题更为严峻,极大制约了其商业化进程。粘结剂是适应Si体积变化,提供稳定导电网络的重要手段。开发高容量、高稳定微米Si基负极对粘结体系设计提出了更大的挑战。本文首先阐明了粘结剂的基础功能与粘结机制,然后从自愈合、电子导电、离子导电以及参与固态电解质层构建四个方面,总结了Si基负极用功能粘结剂的设计策略和作用原理,最后展望了面向实用化的Si基负极功能粘结剂面临的挑战和未来发展方向。

氯取代近红外双缆共轭高分子材料与低能量损失单组分有机太阳能电池

近红外型双缆共轭高分子材料的光电转换效率(PCE)已经超过了10%,然而较大的能量损失限制了其性能的进一步提升。本工作中,我们合成了两个氯取代的近红外双缆共轭聚合物材料,分别命名为as-DCPIC-Cl和as-DCPIC-2Cl。氯原子的引入使得单组分有机太阳能电池的能量损失低至0.57 eV。其中,基于as-DCPIC-Cl的器件实现了10.14%的PCE,为基于非稠环电子受体的双缆共轭聚合物的最高性能。研究表明,氯原子在实现高性能单组分有机太阳能电池方面具有重要的作用。

电化学谱学表征方法的应用与发展

经历两个多世纪的发展,电化学表征方法的理论和实验研究不断完善,在表界面精细结构表征、电化学反应机理研究等方面起到重要作用。电化学谱学表征技术的出现,填补了传统电化学表征方法在分子水平上鉴定电化学反应活性位点及中间物种的空白。本文总结了近年来红外光谱(IR)、表面增强拉曼光谱(SERS)及和频振动光谱(SFG)三种经典分子振动光谱电化学表征技术的研究进展。首先介绍了三种光谱的基本原理和电化学联用电解池的设计,然后从基础电化学理论出发,介绍其在模型单晶体系及界面水机理研究中的应用,进一步重点介绍了其在锂离子电池和燃料电池领域的相关研究进展,最后展望了电化学谱学表征技术的未来发展方向。

磷酸苄酯和亚磷酸苄酯衍生物与二氧化碳的电化学羧化反应

二氧化碳是无毒、储量丰富、廉价易得的可再生能源,以二氧化碳作为碳源,将其催化转化为高附加值的化学品比如羧酸化合物,对实现碳循环可持续利用具有重要的意义。由于二氧化碳的热力学稳定性和动力学惰性,传统的二氧化碳参与的羧化反应通常需要苛刻的反应条件。与经典的有机合成方法相比,有机电化学合成利用电能驱动反应,不需要额外的化学氧化剂或还原剂,是更安全、可持续和环保经济的有机合成方法。其中,碳卤键或碳杂键与二氧化碳的电化学还原羧化反应可高效获得高附加值羧酸化合物。磷酸酯作为一种良好的离去基团广泛应用于众多有机合成反应。本文发展了在牺牲阳极及非牺牲阳极两种体系中磷酸苄酯和亚磷酸苄酯衍生物与二氧化碳的电化学羧化反应高效合成重要的芳基乙酸类化合物。该反应表现出优异的官能团耐受性,高效且容易放大,为布洛芬、非诺洛芬等芳基乙酸类药物分子提供了一种高效经济绿色的合成方法。通过循环伏安实验和多组对照实验证实磷酸苄酯和亚磷酸苄酯底物在阴极还原生成的苄基自由基和碳负离子是反应关键中间体,同时也不能排除二氧化碳在阴极还原生成CO_(2)^(·-)的可能性。

WO_(3)-TiO_(2)负载的Pt单原子催化剂光热协同催化丙烷和丙烯氧化

单原子催化剂(single-atom catalyst,SAC)可以最大化金属原子利用率,并具有独特的电子特性,已经在各种催化反应中进行了广泛的探索。然而,与纳米催化剂相比,贵金属SAC在烃类氧化反应中通常被认为是不活泼的。在本文中,证明了WO_(3)-TiO_(2)负载的Pt SAC(Pt1/WO_(3)-TiO_(2))在光热协同催化氧化C3H8和C3H6这两种典型的挥发性有机化合物(VOCs)中表现出比相应的纳米催化剂(PtNP/WO_(3)-TiO_(2))高得多的活性。研究发现,Pt1/WO_(3)-TiO_(2)和PtNP/WO_(3)-TiO_(2)都可以通过克服氧中毒来提高光热协同催化C3H8氧化的活性。值得注意的是,Pt1/WO_(3)-TiO_(2)的反应速率达到了3792μmol∙gPt−1∙s^(−1),这对C3H8氧化是一个新的突破。更有趣的是,由于C3H6在PtNP/WO_(3)-TiO_(2)上的强吸附导致催化剂C3H6中毒,因此PtNP/WO_(3)-TiO_(2)上的光热协同催化C3H6氧化无法进行。但是,得益于C3H6和Pt单原子之间适中的相互作用,Pt1/WO_(3)-TiO_(2)上的C3H6中毒在光照下可以被克服。因此,Pt1/WO_(3)-TiO_(2)在光热协同催化C3H6氧化中显示出更高的活性。这项工作表明,SAC的优势不仅在于节约贵金属,还在于可以根据其独特的电子特性发现新的催化反应。