生物质气化原位吸储氢吸附强化水汽变换制氢

为研究废樟木生物质原料空气气化,通过吸氢材料(Mg_(2)Ni)原位吸储氢WGS(水汽变换)制取纯氢气,通过Aspen Plus搭建生物质气化吸附强化制氢模型,研究温度、空气当量比、Mg_(2)Ni储氢材料用量和蒸汽与碳摩尔比x_(S/C)对原位储氢生物质气化吸附强化水汽变换制氢的影响。结果表明:添加Mg_(2)Ni储氢材料原位吸储氢强化了WGS反应,提高了氢气的产率和一氧化碳转化率,加热Mg_(2)NiH_(4)释放纯氢气;水蒸气含量的增加促进了WGS反应并抑制了甲烷反应;在能量分析中,生成的氢气能量占系统输入总能量的42.7%,为系统输入总[火用]的54.9%,说明通过吸氢材料原位吸附来制取氢气可以获得高质量的氢气,并在加热吸附剂的过程中获得纯氢气。

制备溶液pH对C uO-ZnO/Al_2O_3催化剂前体物相及其CO水汽变换反应活性的影响

用X射线衍射、微分热重分析、程序升温还原、N2吸附、N2O滴定及常压微反活性评价技术考察了制备溶液pH对CuO-ZnO/A l2O3催化剂前体物相、催化剂物性参数及CO水汽变换反应活性的影响。实验结果表明,催化剂前体中主要存在3种物相:Cu2CO3(OH)2、(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Cu,Zn)6A l2(OH)16CO3.4H2O。随着pH的升高,Cu2CO3(OH)2和(Cu,Zn)2CO3(OH)2的含量先增加后减少,而(Cu,Zn)6A l2(OH)16CO3.4H2O的含量则随着pH的升高单调上升。焙烧后的试样中形成的CuO-ZnO固溶体越多,CO水汽变换反应活性越高。实验结果表明,CO水汽变换反应是一个结构敏感型反应。

净化黄磷尾气中铁基高温水汽变换催化剂中毒机理

根据非均相反应体系的热力学有关理论,分析了高温水汽变换温度范围(623～803 K)内B112型铁基水汽变换催化剂在净化黄磷尾气气氛下受磷化氢、砷化氢、氟化氢和硫化氢作用而中毒可能发生的化学反应及产物,讨论了铁基高温变换催化剂的中毒机理。结果表明:磷酸盐、砷酸盐、硫酸盐、单质硫和积炭主要造成催化剂的暂时性中毒;磷铁化合物、砷铁化合物、氟铁化合物和硫铁化合物主要造成催化剂的永久性中毒。在一氧化碳变换气氛下,氮气不参与中毒反应,一氧化碳、二氧化碳、水蒸气和氧气都参与催化剂毒物与活性组分间的中毒反应,从而为催化剂中毒提供了条件,其中氧气会明显加快催化剂中毒。由热力学分析催化剂的中毒程度由强至弱为PH3,H2S,AsH3,HF。

铜基低温水汽变换催化剂HF中毒热力学分析

采用HSC Chemistry 5.1软件计算了铜基催化剂在低温（150~300℃）水汽变换条件下发生HF中毒的热力学可能性,分析和讨论了催化剂中毒可能发生的化学反应及中毒产物。结果表明,变换原料气的主要组分（CO、H_2、H_2O、N_2、O_2）中,仅有O_2能导致催化剂发生HF中毒,升高活性温度能抑制中毒反应的自发向右进行,中毒产物由易到难的生成顺序为CuF_2〉CuF〉Cu（OH）_2。

CS_2毒化Cu/ZnO/Al_2O_3水汽变换催化剂热力学分析

利用HSC 6.0热化学数据库对Cu/ZnO/Al_2O_3水汽变换催化剂CS_2中毒进行了热力学计算。分析了催化剂的活性组分、抗毒成分和载体在变换条件下可能发生的化学反应和产物。结果表明:变换原料气组分(CO、H_2O)能引起催化剂CS_2中毒。其中,CO对催化剂CS_2中毒的影响最大,中毒产物为CuS、SO_3和C。温度高于280℃时,ZnO提高了催化剂的抗毒性。Al_2O_3载体化学性质未受到反应气氛(CS_2、CO、H_2O)的明显影响。

担载型无铬铁系水汽变换催化剂的结构特征

运用Ｘ－射线衍射（ＸＲＤ）方法对负载在堇青石和γ－Ａｌ２Ｏ３载体上活性组分存在的晶相进行了分析．结果表明：在堇青石载体表面负载组分形成了具有钙钛矿结构的ＬａＦｅＯ３晶相，而在γ－Ａｌ２Ｏ３载体上未形成诸如ＬａＦｅＯ３等晶体化合物．由于这两种负载型催化剂中活性组分存在的晶态不同，二者的变换活性相差甚大，堇青石作载体的催化剂，其催化活性明显高于γ－Ａｌ２Ｏ３作载体的催化剂．

Pt／CeO2-ZrO2整体催化剂上水汽变换反应催化性能的研究

制备了用于水汽变换反应的Pt／CeO2-ZrO2整体催化剂,考察了不同制备方法、洗涤工艺以及Ce-Zr氧化物的不同担载量等因素对水汽变换整体催化剂性能的影响。结果表明均相沉淀法制备的Ce-Zr氧化物在蜂窝表面形成均匀的涂层,催化剂的活性较高,最佳使用温度为 300℃。与水洗工艺相比,采用醇洗工艺可以适当提高催化剂的活性,并且当Ce-Zr担载量为20％-100％时,催化剂的活性随着担载量的增加而逐渐升高。还考察了空速和不同水气比这两个反应工艺参数对催化性能的影响。

Au/CeNaY催化剂的制备、表征及其水汽变换反应性能

对Na Y分子筛进行Ce4+交换改性,获得Ce Na Y载体,继而负载Au制备一系列Au/Ce Na Y催化剂。采用电感耦合等离子光谱分析仪(ICP-OES)、N2物理吸附仪、X线衍射仪(XRD)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)和H2程序升温还原(H2-TPR)等方法对负载纳米Au催化剂进行表征,并考察催化剂的水汽变换反应活性。结果表明:随着载体中Ce4+含量增加,催化剂的Au负载量逐渐提高,比表面积和孔容显著下降,且纳米Au颗粒均匀地分散于分子筛载体上。Au/Ce Na Y比Au/Na Y具有更高的水汽变换反应活性,且Au/Ce Na Y催化剂的反应活性随载体中的Ce4+含量的增加而提高。在350℃时,Au/Na Y的反应活性为2.6 mol/(mol·h),而Au/Ce Na Y的反应活性高达33.2 mol/(mol·h)。

MoO_x促进的Pt基催化剂用于低温水汽变换反应(英文)

通过浸渍还原法制备了不同比例的Pt-Mo/SiO_2催化剂,采用X射线衍射、透射电镜、X射线近边吸收谱和X射线光电子能谱表征了Pt-Mo/SiO_2催化剂的组成、结构及价态.研究结果表明,少量MoO_x修饰Pt-Mo/SiO_2催化剂在低温水汽变换反应中表现出比Pt/SiO_2催化剂更高的催化活性,过量MoO_x包覆的Pt-Mo/SiO_2催化剂活性较低.低温水汽变换反应活性来自于Pt与表面MoO_x的界面协同作用,限域在Pt纳米颗粒表面的MoO_x表现出较低价态,高分散MoO_x纳米岛修饰的Pt纳米颗粒是低温水汽变换反应的活性结构.

铜基水汽变换催化剂NH3中毒热力学研究

采用HSC 6.0热力学计算程序对铜基水汽变换催化剂NH3中毒进行了计算模拟。分析了变换原料气中气相杂质NH3存在时可能发生的化学反应和产物。结果表明:NH3和CO共存时能导致催化剂中毒,温度未能显著影响中毒反应的自发程度,最易生成的中毒产物为Cu2O。

水汽变换催化剂及其制备和应用

本发明涉及一种水汽变换催化剂及其制备的新方法。该催化剂组成为贵金属/CeO_(2)/铝氧化物,贵金属负载量为催化剂总质量的0.1%~1%,CeO_(2)与铝氧化物的质量比为1∶9~3∶7,铝氧化物为无定形氧化铝。其制备方法是先采用溶胶?凝胶蒸发方法合成铝氧化物,然后采用旋蒸法将铈前驱体沉积在铝氧化物上,焙烧得到CeO2/铝氧化物载体,最后采用浸渍法将贵金属负载到CeO_(2)/铝氧化物载体上。

基于IGCC的低水汽比变换过程的模拟优化

为解决干煤粉气化变换系统CO反应负荷高,同时为避免甲烷化副反应、催化剂床层易飞温等问题,文中提出了一种适合干煤粉气化技术的低水汽比变换工艺,在Aspen Plus软件基础上开发了变换系统计算模型,根据计算模型考察了水汽比、变换炉入口温度及反应压力等关键参数对于变换反应的影响。模拟计算结果表明:采用水汽比0.2—0.3,变换炉入口温度180—200℃,三段低水汽比工艺,变换系统出口CO摩尔分数为1.63%,总变换率达到95.1%,可满足CO_2捕集率大于85%设计指标,捕集系统变换工段能耗为0.568 GJ/t。可以为基于IGCC的CO_2捕集及多联产变换系统工艺设计、技术改造及运行调优提供理论依据。

湖南省柘溪水库流域空中水汽资源特征及人工增雨潜力

根据湖南省境内怀化和长沙2个探空站的1994—2003年1—12月每日两个时次(北京时间08时和20时)的资料,对柘溪水库库区及流域大气中的垂直气柱水汽含量进行了计算与分析。结果表明,柘溪水库流域全年年平均水汽含量值为3.62g·cm-2。各种天气形势下水汽含量值各不相同,台风外围云系水汽含量值相对较大,为6.01g·cm-2。大气垂直气柱水汽含量交换次数平均为3.04次/月,更新率为9.92天。柘溪流域上空平均每年净输入的水汽含量为234.87×108m3。若对所有的可作业云系施加人工影响,全年平均可能增雨总量达29.843×108m3。

担载型无铬铁系水汽转化催化剂的研究

以工业堇青石和γ－Ａｌ２Ｏ３作载体，用浸渍法制取了无铬铁系变换催化剂．实验发现，这类催化剂的变换活性与载体性质、活性组份负载量和焙烧温度有关．经５５０℃焙烧，堇青石载体负载量在１０％～１５％（ｗｔ），γ－Ａｌ２Ｏ３载体负载量１５％～２０％的情况下担载型催化剂具有最佳变换活性．研究结果也表明：堇青石作载体的催化剂，催化活性不仅好于γ－Ａｌ２Ｏ３样品。

甘油制氢研究进展

随着生物柴油的规模化发展,如何合理有效利用生产生物柴油过程中的副产物甘油,成为影响生物柴油成本和新一代化学品平台工艺开发的重要问题。甘油作为可再生能源以其分子结构特点可用作制氢的原料。综述了甘油制氢的各种工艺方法,即气相重整(包括水蒸汽重整、部分氧化重整和自热重整)、水相重整、生物法、光催化重整和高温热解等的研究现状,并对未来的发展进行了评述。

CO_2加氢合成二甲醚过程的热力学分析

采用Peng-Robinson状态方程对CO2 加氢合成二甲醚进行了热力学分析 ,考察了温度、压力、氢碳比、水、CO和惰性气体对平衡的影响。结果表明 ,增大反应压力、提高氢碳比、适当降低温度有利于提高CO2 转化率和二甲醚选择性。原料气中水含量的增大可显著降低CO2 转化率和二甲醚选择性 ;提高进料气中CO含量 ,改变了逆水汽变换反应方向 ,使CO2 转化率显著降低 ,二甲醚收率上升 ,CO加氢反应占主导地位 ;惰性气体对反应平衡的影响不显著。

千瓦级PEMFC甲醇水蒸气重整制氢过程热力学模拟

运用Aspen Plus软件对千瓦级质子交换膜燃料电池甲醇水蒸气重整制氢系统进行热力学模拟分析,考察不同水醇物质的量比（0.8~1.6）、反应温度（140~400℃）及压力（101.325~506.625kPa）对甲醇水蒸气重整过程的影响。结果表明,升高反应温度可以提高甲醇平衡转化率和CO摩尔分数,但会降低重整气中H2摩尔分数;增大压力会降低甲醇平衡转化率,但对H2和CO摩尔分数的影响较小;增加水醇物质的量比n（W）/n（M）,甲醇平衡转化率增大,但大量水蒸气的使用会增加系统的负荷,降低热效率,所以合适的n（W）/n（M）为1.2~1.4;通过对整个氢源系统的模拟发现,经甲醇水蒸气重整、水汽变化和选择性氧化后,出口气中H2摩尔分数为64.27%,CO摩尔分数小于10^-5,可为千瓦级质子交换膜燃料电池提供氢源。

基于两级钯膜反应器的氚水处理技术

为了处理高浓氚水,搭建了一台氢-水同位素交换串联水汽变换的两级钯膜反应器装置,可以实现级联处理工艺。以天然水代替氚水为源项,以D 2代替H 2开展了除氢实验,最高获得了207.4的除氢因子,验证了两级钯膜反应器用于处理氚水的可行性。通常情况下,水汽变换反应的除氢因子大于氢-水同位素交换反应。其中,氢-水同位素交换中D 2/H 2O体积流量比越大,该反应除氢因子越大;氢-水同位素交换中原料侧压力越大,该反应除氢因子越大;原料水流量越大,两个反应的除氢因子均会下降。由于一级膜反应器采用氢-水同位素交换可将氚水浓度降低1个量级以上,因而可以尽量避免二级膜反应器中CO与高浓氚接触,抑制含氚有机物的生成。由此可见,两级钯膜反应器有望成为一种高效的氚水处理装置。

最新专利文摘

一种煤气化合成气制天然气工艺 该专利涉及一种煤气化合成气制天然气工艺。该工艺主要包括煤气化、原料气净化（不脱除CO2）、水汽变换、甲烷化和CO2脱除。

金基催化剂在环保领域中的应用研究进展

金基催化剂长期以来被认为是一种无催化活性的催化剂,近年来受到越来越多的关注。文章综述了金基催化剂在催化CO氧化、水汽变换、脱硫和氢化等化学反应方面的应用。文章还介绍了金基催化剂的商业应用。