华北平原地区HCFC-142b排放清单建立及环境影响分析

选择华北平原地区作为研究对象,采用排放因子法建立该区域2000~2060年HCFC-142b排放清单,探讨了其空间分布特征,并对不同行业开展了排放结果的敏感性分析.结果显示,该地区2000~2019年HCFC-142b累计排放量为34.0kt.其中,江苏、山东和河南是排放量最大省份,累计排放量分别为595.1t、267.6t和196.5t.XPS泡沫排放最大,其次是ICR行业,两个行业对排放结果最敏感的因子分别是初始排放因子和设备废弃率.排放预测显示,在《蒙特利尔议定书》管控下,该地区2020~2060年的累计减排潜力为151.9kt(9.9kt CFC-11-eq;350.9mt CO_(2)-eq).

汾河平原城市秋冬季PM_(2.5)中碳质组分特征及来源解析

碳质组分是PM_(2.5)中的重要组成部分,对气溶胶辐射强迫、全球温室效应、能见度和人体健康等方面都有重要影响,因此对其特征及来源进行分析具有重要意义.本研究以汾河平原城市为研究对象,采集2020年11月—2021年1月PM_(2.5)样品,采用热/光分析仪分析PM_(2.5)中的碳质组分,并通过PMF模型对该地区碳质组分的来源进行解析.结果表明,采样期间PM_(2.5)浓度较高的为晋中(82.1μg·m^(-3)),运城(79.6μg·m^(-3))和临汾(74.4μg·m^(-3));有机碳(OC)浓度较高的为运城(11.2μg·m^(-3))和临汾(11.0μg·m^(-3)),元素碳(EC)浓度较高的为晋中(6.0μg·m^(-3))和运城(4.7μg·m^(-3)).各城市二次有机碳(SOC)浓度较高的为运城(3.0μg·m^(-3)),三门峡(2.5μg·m^(-3))和临汾(2.5μg·m^(-3)),但三门峡(40.3%)和吕梁(32.4%)的SOC占OC比例较高.相关性分析表明,采样期间汾河平原城市的OC、EC和SOC与污染物SO_(2)、NO_(2)和CO浓度呈显著正相关,说明采样期间汾河平原城市受到燃煤、工业以及机动车排放的影响.源解析结果显示,汾河平原城市碳质组分主要污染源的贡献最大为燃煤源(25.5%),其次是柴油车排放源(22.5%)、汽油车排放源(22.3%)和扬尘源(18.3%),生物质燃烧源(11.4%)贡献最小.燃煤源是汾河平原城市碳质组分的主要贡献源,是该地区的重点管控源;此外机动车对汾河平原城市碳质组分的影响不容小觑,尤其是柴油车.本研究从浓度特征、城市变化及来源解析等方面揭示了汾河平原各城市碳组分的污染特征和污染来源情况,为在区域层面对PM_(2.5)的控制提供了数据支撑和管控思路.

燃煤电厂烟气湿度控制对颗粒物采样结果的影响研究

为探究超低排放改造后燃煤电厂高湿烟气对低浓度颗粒物采样结果的影响,利用扩散干燥管控制湿度,可降低因蒸气凝结而产生的颗粒物转移损失。在实验室搭建烟气发生装置模拟电厂高湿烟气,研究相对湿度对低浓度颗粒物测量结果的影响,并对循环流化床燃煤电厂高湿烟气中低浓度颗粒物进行现场测试。结果表明,在电厂使用常规采样方法采集到的TSP、PM10和PM2.5质量浓度分别为2.73 mg/m^(3)、2.18 mg/m^(3)和1.69 mg/m^(3),控制烟气相对湿度在95.1%~96.4%后,所采集到的TSP、PM10和PM2.5质量浓度分别为相对湿度98.2%时的1.36~1.65倍、1.24~1.96倍和1.03~2.20倍。水溶性离子NH_(4)^(+)、Cl^(-)、SO_(4)^(2-)为采样电厂颗粒物中主要组成部分,约占总离子数的88.3%~99.7%。经扩散干燥管控制湿度后,采集到的颗粒物中TSP、PM_(10)和PM_(2.5)水溶性离子总质量浓度分别为采用传统方法时的1.72倍、1.82倍和1.74倍。实验证明了燃煤电厂颗粒物采样中使用扩散干燥管控制烟气湿度可降低凝结损失,提高颗粒物的采集效率和测定结果的准确性。

地下停车场内挥发性有机物变化特征、来源及人体健康风险评估:以北京市某一地下停车场为例

采集北京市某一地下停车场内环境空气样品,利用气相色谱-质谱/氢火焰离子化检测器(GCMSD/FID)测定了挥发性有机物(VOCs)的组成,分析其浓度特征、组分特征和影响因素,运用特征物种比值法和正定矩阵因子分析模型(PMF)解析VOCs来源,采用健康风险评估模型定量评估部分VOCs的健康风险.结果表明,地下停车场内VOCs平均浓度为514.16μg·m^(−3),其中烷烃占比最大(43.76%),其次是芳香烃(28.89%)、烯烃(10.97%).影响停车场内VOCs浓度的主要因素包括机动车运行工况、机动车进出车次及扩散条件.冷启动工况、较多的出入车次和不利的扩散条件会导致VOCs浓度显著上升.苯/乙苯和苯/甲基叔丁基醚(MTBE)的均值分别为1.5和0.8,表明机动车尾气和汽油挥发是地下停车场内VOCs的主要来源.PMF解析结果表明地下停车场内VOCs的首要来源为机动车尾气源(44.58%),汽油挥发源和汽车内饰挥发源分别贡献24.56%和9.18%.其中,汽油挥发源在08:00—10:00时段贡献最大,机动车尾气源在16:00—18:00时段贡献最大.健康风险评估结果显示,在日常暴露和职业暴露条件下苯、乙苯和MTBE的致癌风险均在16:00—18:00时段达到最大值,而在职业暴露下苯和乙苯的致癌风险均高于安全阈值.本研究定量解析了地下停车场内VOCs的来源,可为停车场污染评估和人员健康风险的防控提供有效支撑.

典型工业城市长治市夏季大气挥发性有机物来源及对臭氧生成贡献

以典型工业型城市长治市为研究对象,采用正定矩阵因子分解法(PMF)对挥发性有机物(VOCs)进行来源解析,基于大气盒子模型(AtChem-MCM)对大气光化学反应过程和臭氧(O_(3))生成敏感性进行了分析.结果表明,长治市烷烃、烯烃、炔烃和芳香烃分别占总挥发性有机物(TVOC)浓度的57.49%、16.05%、9.17%和17.29%.PMF结果显示,机动车源对VOCs浓度的贡献最高(28.45%),其次为工业源(26.19%)、燃烧源(21.09%)、植物源(12.99%)和溶剂使用源(11.28%).O_(3)生成模拟结果显示日间O_(3)平均净生成速率为23.01×10^(-9)h^(-1),11时O_(3)净生成速率达到峰值(54.32×10^(-9)h^(-1));长治市O_(3)生成对VOCs和NOX均敏感,其中烯烃(1.05)和NOX(0.35)的相对增量反应活性系数(RIR)较高.污染源中工业源(0.072)、溶剂使用源(0.071)和机动车源(0.068)的RIR值相对较高,是对O_(3)生成贡献较大的污染源.工业型城市应加强控制工业源和机动车源排放以缓解O_(3)污染.

咸阳市区夏季挥发性有机物污染特征及来源解析

挥发性有机物(VOCs)是臭氧(O_(3))生成的重要前体物,对其来源进行解析具有重要意义.本研究于2021年夏季采集了咸阳市市区3个点位的VOCs并分析其浓度特征,利用正定矩阵因子分解法(PMF)、最大增量反应活性系数法(MIR)和气溶胶生成系数法(FAC)等方法对VOCs进行了来源和环境影响分析.结果表明,2021年夏季咸阳市区VOCs的平均浓度为(51.96±21.50)μg·m^(-3),烷烃占比(43.22μg·m^(-3),84.81%)最大,其次为芳香烃(6.37%)、烯烃(5.62%)和炔烃(3.20%),烷烃浓度显著高于汾渭平原其他城市;咸阳市区VOCs浓度呈双峰的日变化特征,峰值分别出现在11:00和23:00.通过PMF解析出VOCs排放源依次为机动车源(33.15%)、油气挥发源(24.18%)、工业源(17.82%)、燃烧源(16.80%)和植物源(8.05%),其中,机动车源(47.39%)对实验中学VOCs贡献最大.VOCs的臭氧生成潜势(OFP)为83.16μg·m^(-3),烷烃贡献(54.45%)最大,机动车排放和油气挥发对市区O_(3)生成贡献较大,其中,实验中学OFP最大(102.89μg·m^(-3)).芳香烃对VOCs的二次有机气溶胶生成潜势(SOAp)贡献(77.70%)最大,工业源(44.48%)对市区SOAp贡献较大.控制机动车、油气挥发源及燃烧源是减少咸阳市区夏季O_(3)和SOA生成的关键.

基于过程分析的京津冀地区气象条件变化对PM_(2.5)浓度改善的影响

自2013年以来,由于大气污染防治行动计划的实施,中国空气质量得到显著改善.气象条件的变化对空气质量改善的作用十分复杂,包括影响空气污染物的排放、输送、扩散和化学转化等过程,已有研究单纯评估气象条件影响,其影响机制不清.基于WRF-CMAQ模型及过程分析(PA)工具,评估了2013~2020年气象要素变化对京津冀地区PM_(2.5)浓度改善的影响,并进一步分析了气象条件对于大气污染物在传输、扩散和转化过程中的作用,为深入认识我国环境空气质量改善提供了技术支撑.结果表明,2013~2017年气象因素使得ρ(PM_(2.5))降低5.4μg·m^(-3),2017~2020年使ρ(PM_(2.5))升高11.6μg·m^(-3).2013~2017年,气溶胶化学过程、垂直传输和水平传输过程,是影响PM_(2.5)的主要过程;2017~2020年,主要受到气溶胶化学过程、水平传输和垂直传输影响.

燃煤电厂烟气湿度控制对PM_(2.5)采样结果的影响

为研究脱硫后高湿烟气相对湿度的改变对颗粒物采样结果的影响,使用扩散干燥管对烟气进行除湿,并分析不同相对湿度下PM_(2.5)的粒径分布、传输损失和质量浓度变化。结果显示,模拟烟气湿度越高,PM_(2.5)粒数浓度和质量浓度也随之升高。40%相对湿度下,模拟烟气中ρ(PM_(2.5))为22.77 mg/m^(3),粒数浓度约为1.16×10^(6)个/cm^(3),模拟烟气湿度提升至50%、60%和80%时,ρ(PM_(2.5))分别升高1.06,4.35,4.69倍,粒数浓度分别升高1.31,1.70,1.76倍;使用扩散干燥管对模拟高湿烟气除湿,采集到的颗粒物质量浓度有不同程度的下降,最高相对湿度(94.9%)下,ρ(PM_(2.5))为27.17 mg/Nm^(3),湿度81.4%、68.5%、48.7%和30.4%时,质量浓度相比最高湿度时分别降低了14.5%、28.8%、43.0%和45.7%;烟气除湿可降低PM_(2.5)在管路内和切割头内的损失,在94.9%、81.4%和68.5%相对湿度下采集到的ρ(PM_(2.5))分别是对照组的3.02,2.73,2.57倍。高湿烟气除湿降低了颗粒物的含水率,使得PM_(2.5)的质量浓度测量结果随着除湿强度增加而降低,但因除湿降低了颗粒物损失,相比对照组最终采集到的PM_(2.5)质量浓度随着除湿强度增加而显著提升。

炼焦装煤烟气稀释采样过程中稀释比对PM_(2.5)测量的影响

为探究炼焦装煤排放颗粒物稀释采样过程中,不同稀释比对测量PM_(2.5)粒径分布和碳质组分的影响,以管式炉热解煤炭来模拟炼焦装煤过程,通过建立稀释采样系统,设置低、中、高3个稀释比梯度,研究了PM_(2.5)的粒径分布、质量浓度、有机碳(OC)/元素碳(EC)和多环芳烃(PAHs)浓度的变化规律。结果显示:随着稀释比的增大,PM_(2.5)粒数浓度整体呈升高趋势,除尘后高稀释比下PM_(2.5)粒数浓度相对中、低稀释比分别增大了约3.7,1.3倍,除尘前高稀释比下PM_(2.5)粒数浓度相对中、低稀释比增大了约1.1倍;PM_(2.5)质量浓度及OC/EC整体随稀释比的增大呈减小趋势,较低稀释比升高到中等稀释比后,修正PM_(2.5)及OC/EC变化不显著,但高稀释比下,修正PM_(2.5)及OC/EC相比低稀释比时分别减小了约64.8%、45.1%;在不同稀释比下颗粒态PAHs的环数分布相对稳定,除尘后颗粒物中四环和五环芳烃的归一化占比较高,均在29.1%以上。稀释比升高增强了有机物的气粒转化,其在小粒径段上均相凝结增强,生成了更多超细颗粒物,PM_(2.5)总粒数浓度增加;继续升高稀释比,降低了体系中气态有机物浓度,其在大粒径段上的非均相凝结减弱,修正PM_(2.5)质量浓度降低。中等稀释比(41~52倍)下,气态有机物气粒转化相比低稀释比下更加充分,相比高稀释比,避免了烟气体系气粒相平衡破坏或有机物的过度凝结,因此建议采用中等稀释比采集分析炼焦装煤排放的PM_(2.5)。