中国内地地区表层土壤和陆生植物的^(137)Cs水平分析

为评估当前中国地表环境人工放射性水平,用反康普顿HPGeγ能谱无损分析了我国陆地表层土壤和陆生植物中^(137)Cs的含量,采用蒙特卡洛方法对样品几何形状因子和密度差异进行校正.分析结果表明:中国内地表层土壤人工放射性水平最高的是西北部的哈密地区,^(137)Cs的比活度为29.9Bq/kg,其次为东北部的罕乌拉地区,^(137)Cs的比活度为24.6Bq/kg;高值带是从哈密到罕乌拉的一条长约3000km,宽约200km的区域,与20世纪上风向核试验场的大气层核试验放射性烟云的传输沉降带基本一致,其他地区土壤中^(137)Cs含量较低,但所有样品的^(137)Cs含量均在全球沉降本底范围以内,最可几比活度为1.74Bq/kg;陆生植物样品中^(137)Cs的含量整体上很低,大多数低于1.5Bq/kg的水平,云南和河南两个地区的植物中^(137)Cs出现了一些高值,这与该地区中土壤样品可交换态的^(137)Cs含量较高有可能相关.

花岗岩介质中Sr、I和Pu的扩散行为

采用穿透扩散法研究了Sr、I和Pu等3种元素在花岗岩中的扩散行为,获得了26℃下离子强度为0.1mol/L的中性水溶液环境中Sr、I和Pu的有效扩散系数分别为(1.24±0.03)×10-13、(2.88±0.02)×10-13、(1.33±0.52)×10-13 m2/s。研究表明,水溶液与花岗岩平衡过程中核素的存在形态与化学种态的变化对其迁移行为有明显影响。

我国禁核试核素核查技术发展与展望

自1996年签署《全面禁止核试验条约》(CTBT)以来,我国在禁核试核查监测技术方面取得重要进展。作为唯一能够提供核爆炸定性证据的技术手段,核素核查技术研究经过二十年的发展,建立了满足台站和现场核素监测要求的取样与测量技术手段和禁核试北京放射性核素实验室,拥有了能够有效履行条约义务、保障我国国土和环境安全的技术能力,在周边各类核事件、核事故等应急监测中发挥了重要作用。本文简要回顾我国禁核试核素核查技术的发展历程、重要成果和技术现状,分析后续核素核查和监测技术发展的主要方向。

脉冲激光烧蚀金属氧化物的物理化学过程及反应机理

本文回顾了前人有关脉冲激光烧蚀过程的各种理论模型,重点综述了脉冲激光烧蚀金属氧化物的物 理化学过程及反应机理,并对激光能量不很高时金属氧化物的烧蚀过程提出了热控制机制的新观点。

激光烧蚀La_2O_3产生的等离子体的发光光谱研究

用发光光谱法研究了355nm脉冲激光在真空和O_2气氛中烧蚀La_2O_3产生的等离子体的组成和形成过程.对等离子体中La^+离子和LaO的空间和时间分辨发光光谱分析表明,在O_2气氛中LaO有两个生成通道:一是在靶附近的等离子体内直接生成的,另一是由La,La^+与O_2发生氧化反应而生成的.测定了激光能量密度,离靶表面的距离和O_2压力对产物发光的延迟时间和发光强度的影响.此外,还讨论了激光烧蚀La_2O_3诱导产生等离子体的形成和演化机理.

DHDECMP与酸性萃取剂HPMBP、HTTA对镅的协同萃取

研究了ＤＨＤＥＣＭＰ－十氢萘－二甲苯在硝酸体系中对镅（Ⅲ）的萃取和酸性萃取剂ＨＰＭＢＰ及ＨＴＴＡ与ＤＨＤＥＣＭＰ对镅的协同萃取。结果表明，在ｐＨ＝１─３之间，浓度为０．３ｍｏｌ／１时，主要协同萃合物是Ａｍ（Ａ）＿２·ＮＯ＿３·ＨＡ·２ＤＨＤＥＣＭＰ（ＨＡ代表ＨＰＭＢＰ或ＨＴＴＡ）。ＤＨＤＥＣＭＰ与ＨＰＭＢＰ、ＨＴＴＡ协同萃取Ａｍ￣（３＋）的协萃系数分别为１０￣２─１０￣３和１０￣２─１０￣４。

大面积地表放射性污染评价与治理技术现状

介绍了大面积地表放射性污染的产生和危害，重点对世界上主要核试验场的大面积地表放射性污染状况、污染调查和治理技术等进行了综述，提出了我国大气层核试验场地表污染治理的思路和建议。

巨磁阻氧化物Pr_(0.67)Sr_(0.33)MnO_3的激光烧蚀产物研究

采用角分辨和时间分辨四极质谱技术研究了巨磁阻氧化物Pr_(0.67)Sr_(0.33)MnO_3在355nm激光辐照下烧蚀产物的质量,速度和空间角分布,除了金属Pr,Sr和Mn的离子和中性产物之外,还测得它们的一氧化物。上述金属离子具有高平动能达7.4±0.5eV。Pr^+,Sr^+和Mn^+离子的角分布很陡,可由cos^nθ函数(n=5或9)拟合。它们的生成机理主要属于非热的光激发和解离过程。

Fe_3O_4纳米材料的制备与性能测定

用化学还原-共沉淀法制备Fe3O4纳米材料,用表面活性剂进行表面包覆处理,用红外光谱(IR)、电子显微镜(SEM)、X射线能谱仪(EDX)、磁强计(VXM)、微波矢量网络分析仪对材料相关性能进行了测定。研究结果表明,表面包覆的Fe3O4粉末平均粒径66nm左右,饱和磁化强度比未包覆的Fe3O4粉末高14%;将包覆的Fe3O4涂在厚度为0 9mm的铝片上,测定吸波性能,发现纳米晶粒的Fe3O4比微米晶粒的Fe3O4有更好的微波吸收特性,在微波X波段具有较强的吸收,吸波强度和吸波频率范围随Fe3O4涂层厚度增加而增大,面密度≤2 1kg/m2。

纳米絮状铁纤维的制备及性能测定

用化学气相热解制备纳米絮状铁纤维,通过X射线衍射仪、扫描电子显微镜、震动样磁强计、X射线能谱仪、微波矢量网络分析仪对材料的性能进行了表征。结果表明:制备的材料为体心立方结构的α Fe絮状纤维,研磨成微粉后,微观下仍然呈纤维状,自然降温的比饱和磁化强度(σs)为128～187emu·g-1,快速降温铁纤维的矫顽力(Hc)比自然降温的铁纤维高12倍;纤维的平均直径0 35μm,铁粒子的晶粒尺寸为6 85～15 18nm;在微波X波段有强吸收衰减作用,反射率小于-10dB,面密度为1 72～2 2kg/m2。

UTEVA萃取色层分离超铀元素的性能研究

为建立快速、可靠的环境样品中超铀元素的分析方法，对UTEVA萃取色层树脂分离超铀元素的性能进行了研究。通过改变氧化还原条件、淋洗剂种类和浓度来探索UTEVA萃取色层树脂分离Am、Pu、Np和U的实验条件及分离效果，确定了以3mol／LHNO3、1mol／LHNO3-0．1mol／L抗坏血酸、2mol／LHCl—0．1mol／L草酸、0．01mol／LHNO3分别作为UTEVA树脂上Am、Pu、Np和u的淋洗剂，获得Am、Pu、Np和U的回收率分别为（93±1）％、（68±2）％、（44±3）％和（70±5）％（n=6），各核素间的去污因子为1×10^2～5×10^5。结果表明，用单个UTEVA萃取色层柱能够将Am、Pu、Np和U分离，并将此方法成功用于环境样品中Am、Pu、Np和U的分离。

丁腈橡胶表面氟化对抗老化性能的改善

丁腈橡胶使用性能良好,价格低廉,在密封领域占有重要地位,但它的抗老化性能较差,使用寿命较短。用XeF_2对丁腈橡胶进行了表面氟化,并采用质量变化率考察了橡胶抗老化性能的改善。结果表明,表面氟化不会对丁腈橡胶基体产生破坏性影响,但对橡胶的抗老化性能有明显改善,老化过程的质量损失率降低超过50%,抗老化能力提高了1倍以上。最后分析推测了表面氟化改善丁腈橡胶抗老化性能的机制。

Pu(Ⅳ)在高盐度花岗岩地下水中的形态分布特征

将Pu(Ⅳ)加入罗布泊西北部花岗岩地区高盐度地下水中,并平衡1a,研究其在原位水中的形态分布特征,探讨其迁移行为。结果显示,示踪Pu(Ⅳ)在地下水中静置平衡1a后,其形态分布达到平衡;90%的Pu在较短时间(30d)内形成Pu假胶体而被容器壁吸附,溶液中的Pu主要为溶解态或小于3nm的可悬浮胶体,少量吸附于450nm以上的胶粒上;样品中溶解氧含量的增加及溶液pH值的升高可促进吸附在容器壁上的Pu胶体的解吸。胶体态Pu的结合形态分布从大到小依次为碳酸盐结合态(57.3%)、可氧化态(有机物结合态,21.7%)、可还原态(Fe-Mn氧化物态,11.2%)、残渣态(5.1%)、可交换态(4.7%);溶解态Pu的价态分布从大到小依次为Pu(Ⅳ)(71%)、Pu(Ⅴ)(24%)、Pu(Ⅵ)(5%)。分析以上结果可知:Pu(Ⅳ)在流速极慢(准静态)的含胶体的还原型高盐度花岗岩地下水中易形成Pu的假胶体,从而被岩壁吸附固定,少量溶解态Pu可随地下水的流动而迁移;地下水溶解氧含量的增加和pH值的升高有利于Pu从岩壁解吸,进而促进Pu的迁移。

红外光谱法研究XeF_2表面氟化丁腈橡胶动力学

丁腈橡胶表面氟化可以在橡胶表面生成类似氟橡胶结构的保护膜,在保留基体高弹性、耐寒性等优良性能的基础上,可以使丁腈橡胶的抗摩擦、耐介质和抗老化性能得到增强,使用范围增大。用红外光谱法进行了丁腈橡胶氟化反应动力学探索,得到了实验反应速率方程,丁腈橡胶表面氟化反应表观上为1.5级反应。由于反应生成的氟化层对后续反应的影响,实验反应级数存在随氟化时间增加而减小的趋势,速率常数则随着反应温度升高而减小。

^(242)Pu同位素稀释剂的标定

首先用^(238)Pu同位素稀释法标定了四水硫酸钚中^(289)Pu的比活度,再用该^(239)Pu溶液作稀释剂,对^(242)Pu稀释剂进行标定,得到^(242)Pu的比活度平均值为1304 Bq/g,相对合成标准不确定度为1.4%。钚的同位素丰度比(R(^(239)Pu/^(242)Pu))为0.002 26,相对合成标准不确定度为4%;R(^(240)Pu/^(242)Pu)为0.0172,相对合成标准不确定度为1%。

毛细管中气溶胶漏率与气体漏率相关性研究

在气溶胶泄漏评估中,需深入分析气溶胶漏率与气体漏率的相关性。本文归纳总结了气体漏率和气溶胶漏率的计算方法,对不同条件下毛细管中的亚微米级气溶胶漏率进行了实验研究,分析了上游数浓度、气体流速和上游压力对气溶胶泄漏的影响。结果表明:当气体漏率高于10-4 Pa·m3·s-1时,气溶胶漏率和气体漏率成线性关系;当气体漏率低于10-4 Pa·m3·s-1时,气溶胶漏率的降低速率较气体漏率的更迅速,对于亚微米气溶胶,扩散沉积是造成气溶胶损失的主要机制。为方便使用,本文提出一个在一定假设条件下利用气体漏率和漏孔长度对漏孔中的气溶胶漏率进行估算的方法。

吸收光谱法测定不同价态钚的含量

用带有50cm液芯波导毛细管池的光纤光谱仪测定了混合溶液中不同价态钚[Pu(Ⅲ)、Pu(Ⅳ)和Pu(Ⅵ)]的含量。根据Pu(Ⅲ)、Pu(Ⅳ)和Pu(Ⅵ)的吸收光谱特征,分别选择600,474,828nm作为测定这3种离子的波长,并选择在其吸收曲线的波谷区640,492,850nm依次作为参比波长。将在测定波长处所测吸光度减去在参比波长处的吸光度,从而得到上述3种价态钚离子的有效吸光度以扣除基线漂移等所导致的偏差。同时,用单一价态不同浓度的钚离子分别测定其在3个波长处的吸光度绘制标准曲线,并计算得其有效摩尔吸光率。将所测得的有效吸光度及有效摩尔吸光率代入相应的计算公式,即可计算得到上述3种价态钚离子的含量。本方法的测定结果与TTA萃取法所测得的结果比较,两种方法的测定结果在不确定度范围内是一致的。

三种铀靶中裂变气体产物氪、氙的释放

选用溶液蒸干靶、粉状靶和块状靶等三种铀靶作为研究对象,初步研究了三种靶中气体裂变产物氪、氙的释放率。在西安脉冲堆辐照三种铀靶后,分别在常压循环和吸附真空两种释放模式下释放裂变气体产物氪、氙。采用间接法测定各气体产物的释放率。由固体裂变产物得到的总裂变数计算各气体裂变产物的总核数,由释放的气体裂变产物实测释放的产物总核数,以上两值之比表征释放率。结果表明:气体裂变产物释放率在三种铀靶中差异较大,在块状靶中最低,说明氪、氙的释放率与靶件的化学形态密切相关,氪、氙产物独立产额的大小也是决定释放率的重要因素。

钚材料分散沉降颗粒物中Pu和Am在中性水中的行为初探

为研究钚材料分散沉降颗粒物中Pu和Am在中性水中的溶解和分散行为，进行了钚材料分散沉降颗粒物在去离子水中的振荡浸取实验，并对振荡浸取后的水相样品进行自然沉降、离心、过滤和超滤等手段分级处理，采用同位素稀释法对样品中Pu和Am的含量进行了定量分析。在振荡浸取过程中，水相中Pu和Am含量开始快速增长，随后逐步达到平衡，但Pu含量前期的变化速率比Am快。Pu和Am在水相中以溶解态（含小粒径胶体聚合物）稳定存在的质量分数分别约为5×10^-9～1×10^-8和2×10^-13。结果表明，在水相中Pu大部分以溶解态（含小粒径胶体聚合态）存在，Am主要以沉降颗粒物上的吸附或包裹态为主。

高纯锗γ谱仪计数比法测量滤材样品中^(241)Am/^(239)Pu原子比

使用阱型高纯锗γ谱仪测量了待测滤材样品和参比溶液中241 Am 59.5keV和239 Pu 129.3keV的能峰计数比,结合参比溶液中已知的241 Am/239Pu原子比数据给出了滤材样品的241 Am/239 Pu原子比,结果与滤材样品经化学处理后采用同位素稀释质谱法测量的241 Am/239Pu原子比在不确定度范围内一致。