Pu在膨润土层中的反应性迁移模拟研究(1)——地下水-膨润土体系演化的地球化学模拟

在某区含Pu高放废物处置系统的性能评价中,需要分析水-岩相互作用下蒙脱石、孔隙度、pH值等演化过程对膨润土材料性能及Pu反应性迁移的影响,为此,本文以工程屏障系统中厚度为1 m的柯尔碱膨润土回填材料为研究对象,基于地下水入渗景象,采用TOUGHREACT模拟了地下水-膨润土体系的地球化学演化。结果表明:膨润土完全饱和约需20年;膨润土中蒙脱石的伊利石化作用很弱,而去白云石化过程(白云石溶解、方解石形成)相对明显,这使得水中Ca^(2+)浓度减小、Mg^(2+)和HCO_(3)^(-)浓度增大、pH值呈弱碱性且维持在8.1~10.3范围内;膨润土的孔隙度和渗透率变化不明显(变化量不到2%)。这些演化过程将有利于维持膨润土的膨胀性,阻滞核素向外迁移。

Pu在膨润土层中的反应性迁移模拟研究(2)——Pu的种态分布及反应性迁移分析

为评估柯尔碱膨润土工程屏障材料的安全性能,采用考虑渗流扩散、溶解-沉淀、表面配位吸附、放射性衰变等多过程动态耦合的反应性迁移模拟方法,综合运用TOUGHREACT等程序开展了Pu在柯尔碱膨润土层中反应迁移的数值模拟,结合地下水-膨润土体系演化模拟分析了Pu的种态分布特征,叠加表面配位模型预测分析了Pu的长期迁移规律。结果表明:地下水中Pu主要以难迁移的Pu(OH)_(4)(aq)形式存在;由于膨润土的低渗透性和强吸附性,正常情景下Pu的扩散范围很小而将长期滞留于1 m厚膨润土中;在忽略强吸附阻滞作用的保守情景下,Pu在渗流作用下可扩散迁移出膨润土层;考虑到长时间尺度下不可避免存在的不确定性,建议重视渗流扩散为主导的其他过程和情景研究。

核电站氚的排放量及浓度限值比较分析

氚是核电站运行过程中向环境中排放较大的放射性核素之一,控制核设施中氚的产生和排放量越来越引起人们的重视。本文通过分析核电站产生氚的主要途径,结合国际上的运行经验参数,对比分析了不同国家、不同堆型核电站氚的排放量和浓度限值。分析结果表明:三十年间,全球核电站流出物中气态氚的排放量显著高于液态氚,重水堆是各堆型核电站中氚排放的主要贡献者,也是氚排放所致公众剂量的主要来源。为了更加有效的控制氚的排放,法国等国家核安全监管机构根据电站的装机容量、排放工艺、堆型等制定了各自国家核电站氚的年排放总量限值;加拿大等国的监管机构根据剂量限值制定了导出排放限值,该值的优点是便于审查核电站正常运行时氚的排放量;其它核电国家则是以剂量限值的形式提出了氚的排放限值。

放射性核素在花岗岩上的吸附行为

综述了放射性核素在花岗岩上吸附作用的研究现状和进展。相关研究表明:(1)花岗岩的物化性质(包括形貌、化学组成及表面酸碱特性)对放射性核素的吸附有一定的影响;(2)放射性核素在花岗岩表面的吸附速率普遍较快,吸附可在较短时间内完成;(3)各种环境因素如pH值、离子强度、温度、地下水中的主要离子、天然有机质、低氧条件等对放射性核素在花岗岩表面吸附的影响因吸附质离子不同而变化各异;(4)建立在基本吸附数据基础上的表面配位模型可以用于间接探讨相应的吸附机理,拓展了研究核素迁移的思路;(5)采用先进光谱表征技术如XPS可对放射性核素在花岗岩上的吸附机理进行分子或原子水平上的论证。

福岛核事故后日本的食品和饮用水管理及健康效应

2011年3月11日,日本东北部海域发生大地震,引发的日本福岛核事故对国际核能界产生了巨大影响,同时也造成巨大的经济损失。在事故发生后,日本政府采取了应急措施,包括对食品、饮用水消费等进行限制以应对福岛地区部分食物和水受到核污染。通过大量的数据证明,福岛核事故对人和非人类物种的辐射影响是有限的。系统总结了日本政府应对福岛核事故所采取的食品和饮用水管理措施及影响。在总结日本福岛核事故的经验和教训的基础上,对我国制定相关预案提出部分建议。

压水堆核电厂废液放射性计算程序配套核数据库的适用性评价

PWR-GALE是美国核管会编制并使用的压水堆核电厂气液态流出物源项计算程序,现有的配套核数据库已有长达四十年之久未进行更新,无法确定是否能够满足先进压水堆的计算和审评需求,需要通过基于最新版本的核评价数据库制作新的配套数据库对其进行适用性的评价。因此,本文基于核评价数据库ENDF/B-VII.0,提取衰变子库中相关信息,根据直接裂变产额、衰变信息以及保留的裂变产物核素得到更新的沿衰变链归并的产额数据,通过中子学-燃耗耦合计算获得了更新的中子微观反应截面数据;并与现有的配套数据库进行了对比分析;然后,通过计算一系列面向不同机型的算例进行了整体的对比验证与分析。结果表明:现有的PWR-GALE配套核数据可以满足先进压水堆的计算和评审需求。

压水堆核电站氚排放源项计算模型参数灵敏度分析

氚是核电站运行过程中向环境中排放较大的放射性核素之一,控制核设施中氚的产生和排放量越来越引起人们的重视。本文通过分析核电站产生氚的主要途径,建立了5种产氚途径的7个计算模型,并对计算模型中重要参数的灵敏度进行了分析。结果表明:在计算氚的产生量时,参数的灵敏度依次是~7Li所占百分比、等效满功率天数、初始锂浓度、氚从可燃毒物棒中释放到主冷却剂中份额、氚从燃料释放到冷却剂中份额;~7Li所占百分比对氚的产生量特别灵敏,等效满功率天数对所有途径的产氚量都有影响。

放射性废物中等深度处置安全目标研究

随着我国核工业的发展,积累了相当数量的长寿命放射性核素浓度较高的低中放废物,IAEA建议将这些废物进行中等深度处置。为尽快开展中等深度处置的相关研究,调查分析了我国需进行中等深度处置的废物源项,在此基础上,参考国外中等深度处置设施的安全目标,结合我国相关核安全法规标准要求,给出了我国放射性废物中等深度处置设施关闭后长期安全目标为1mSv/a、安全防护时间尺度为1 000a以上,其运行期间的安全目标可参考GB 13600中的相关目标值。利用OECD/NEA对核素浓度限值的推导方法,初步计算了钻探情景和钻探后情景主要核素的活度限值。

美国放射性废物处置补偿探析

放射性废物的安全处置是保障核电事业可持续发展的重要环节,对处置场所在地给予一定的财政补偿是取得当地居民和政府的支持的一种方式。本文系统分析了美国放射性废物处置补偿的法规体系及补偿研究实践,并对我国放射性废物处置的补偿提出了相应的建议。

压水堆核电厂氚排放源项的计算及验证

氚是核电厂放射性流出物中重要的核素,氚源项也是核电厂辐射环境影响评价中最重要的关注点之一。本文基于压水堆核电厂中氚的产生机理建立氚源项的计算模型,并结合我国某在役核电机组2003—2018年运行经验反馈数据,对理论计算模型的结果进行对比分析。研究结果表明,本文建立的氚的计算方法所得到的模拟值与实际运行情况相符,本文氚排放计算采用的计算模型和假设是合理的。

压水堆核电厂放射性流出物源项审评计算软件编制

介绍了压水堆核电厂放射性流出物源项审评计算软件的编制。该软件分别基于AP1000、CAP1400和EPR三种堆型,设计了19道计算例题对软件进行了测试和验证。将测试结果与美国核管理委员会的PWR GALE软件及EPR设计参数进行了对比。测试结果表明:该软件适用于我国压水堆核电厂放射性流出物源项审评计算,并具有较强的拓展性,可为我国多种新堆型的气液态流出物源项审评提供参考。

关于规范我国运行核电厂集体剂量数据管理的建议

目前国内在役核电厂在剂量数据收集、统计,标准化分类管理,信息公开等方面存在不足,存在同一个核电基地的不同反应堆之间,甚至同机组不同换料周期间的剂量数据的标准化、规范化程度较低,导致数据可比性较差,不利于实现辐射安全最优化的要求。本文通过国内以及国外核电厂剂量数据管理情况,分析我国核电厂集体剂量数据管理的不足和存在的问题,进而提出改进建议。

论文Eu(Ⅲ)在Na基高庙子膨润土上的吸附作用:实验和构模研究

采用连续电位滴定法研究了不同离子强度下Na基高庙子膨润土(Na-BNT)的表面酸、碱性质;用批式法研究了温度为22±2℃时,离子强度从0.001到0.5mol/L、Eu(Ⅲ)浓度从10-9到10-4mol/L、pH从3到10.5的广泛实验条件下,Eu(Ⅲ)在Na-BNT上的吸附作用;通过考虑发生在层间位点(layersites)和边位点(edgesites)上的表面反应,对比了双层静电模型与非静电模型对宏观实验数据的描述,结果表明,双层静电模型可以描述Na基高庙子膨润土的表面酸碱性质,但对除I=0.1mol/L以外其他离子强度下Eu(Ⅲ)的吸附难以作出合理描述;非静电模型可以定量描述广泛实验条件下Eu(Ⅲ)在Na基高庙子膨润土上的吸附作用,但对pH>8时Na基高庙子膨润土的表面酸碱性质的描述不够理想;研究结果为解释和预测+3价镧系和锕系元素在高庙子膨润土上的吸附作用提供了模型参考.

核电厂周边土壤中放射性核素^(60)Co的淋溶迁移分布

我国核电厂址目前主要以滨海厂址为主,周边土壤多为棕壤土和风砂土,关于核素^(137)Cs和^(89)Sr等核素在土壤中迁移分析较多,关于^(60)Co在棕壤土和风砂土中的迁移报道较少。本研究采用原状土柱法及同位素示踪技术,采集我国三代核电“国和一号”石岛湾示范厂址周边的原状土柱,开展放射性核素^(60)Co在棕壤土和风砂土中的淋溶垂直迁移实验,模拟核事故后放射性核素^(60)Co在2种土壤中的垂直迁移,分析影响^(60)Co垂直迁移的相关因素,预测核事故后^(60)Co对地下水的影响。实验结果表明,随着淋溶实验的增加,风砂土中^(60)Co迁移量比棕壤土中的大,但随着喷淋实验的进行差异渐趋减小;由于土壤对^(60)Co的极强吸附,导致淋溶水检测不到^(60)Co;经过为期3年的原状土柱实验,72.36%~85.26%的^(60)Co主要滞留于土壤表层0~5 cm范围内,因此^(60)Co短期内很难迁移到地下水中。土壤中^(60)Co比活度与距离土壤表层深度分布呈单项指数规律。