Pu在膨润土层中的反应性迁移模拟研究(1)——地下水-膨润土体系演化的地球化学模拟

在某区含Pu高放废物处置系统的性能评价中,需要分析水-岩相互作用下蒙脱石、孔隙度、pH值等演化过程对膨润土材料性能及Pu反应性迁移的影响,为此,本文以工程屏障系统中厚度为1 m的柯尔碱膨润土回填材料为研究对象,基于地下水入渗景象,采用TOUGHREACT模拟了地下水-膨润土体系的地球化学演化。结果表明:膨润土完全饱和约需20年;膨润土中蒙脱石的伊利石化作用很弱,而去白云石化过程(白云石溶解、方解石形成)相对明显,这使得水中Ca^(2+)浓度减小、Mg^(2+)和HCO_(3)^(-)浓度增大、pH值呈弱碱性且维持在8.1~10.3范围内;膨润土的孔隙度和渗透率变化不明显(变化量不到2%)。这些演化过程将有利于维持膨润土的膨胀性,阻滞核素向外迁移。

Pu在膨润土层中的反应性迁移模拟研究(2)——Pu的种态分布及反应性迁移分析

为评估柯尔碱膨润土工程屏障材料的安全性能,采用考虑渗流扩散、溶解-沉淀、表面配位吸附、放射性衰变等多过程动态耦合的反应性迁移模拟方法,综合运用TOUGHREACT等程序开展了Pu在柯尔碱膨润土层中反应迁移的数值模拟,结合地下水-膨润土体系演化模拟分析了Pu的种态分布特征,叠加表面配位模型预测分析了Pu的长期迁移规律。结果表明:地下水中Pu主要以难迁移的Pu(OH)_(4)(aq)形式存在;由于膨润土的低渗透性和强吸附性,正常情景下Pu的扩散范围很小而将长期滞留于1 m厚膨润土中;在忽略强吸附阻滞作用的保守情景下,Pu在渗流作用下可扩散迁移出膨润土层;考虑到长时间尺度下不可避免存在的不确定性,建议重视渗流扩散为主导的其他过程和情景研究。

钚在粘土中的迁移实验

为了获取239Pu在粘土中的迁移规律,采用静态法和动态柱法实验对其在粘土的迁移进行了研究。结果表明,粘土对239Pu的吸附能力较强。在实际水流速为0.61cm/d条件下,239 Pu经过150d迁移距离小于0.2cm。与动态实验相比,采用分配系数计算延迟系数偏小,动态实验结果更接近实际。

核素迁移柱法实验和模拟计算

提出了一种计算土柱实验中核素迁移参数的方法,并采用脉冲源法测定了核素在土柱中的水流速度、弥散系数,使用计算软件对核素的流出曲线进行了数值模拟,并对影响核素流出时间的参数进行了灵敏度分析.结果表明,在本实验条件下,CXTFIT程序能对实验值给出很好的拟合,含有化学平衡吸附的对流-弥散模型可较好地模拟核素在土柱中的运移特性,水流速度对核素的流出时间影响最大.

超铀核素在某处置工程地下水中化学形态分析研究

超铀核素是放射性废物地质处置中重点关注核素,其在地下水中的化学形态是影响其迁移的重要因素,PHREEQC是由美国地质调查局开发的免费水文地球化学模拟软件,它是在PHREEQE的基础上发展而来的,与传统的水化学反应模型相比,目前的PHREEQC最新版不仅可以描述局部平衡反应,还具有模拟表面吸附、一维扩散、反应动力学计算、固体溶解、反应途径计算等功能,是目前比较完善的地化模式程序之一,在国内外广泛使用。采用PHREEQC程序分析超铀元素Np、Pu、Am在某处置工程地下水中的存在形态,并对影响因素进行分析。结果表明,地下水水化学成分是影响核素存在形态的重要因素,热力学数据库的差异和准确性会影响计算结果,p H对核素的存在形式和存在价态有着很重要的影响,在地下水的p H变化范围内,Np主要以Np O2+形式存在,Pu以Pu(OH)_4形式存在,Am主要以AmCO_3^+的形态存在。

西北某地区大气稳定度特征研究

在P-T大气稳定度分类法的基础上,提出了以净辐射和地面风速进行大气稳定度分类的方法,并对西北某地区大气稳定度特征进行研究。结果表明,该地区风速呈对数正态分布,各月全年和四季中性类稳定度出现的频率最高,极稳定和极不稳定出现的频率均比较小。

入渗量对锶在沙土中迁移影响实验研究

为了获取锶在地质介质中的迁移规律,采用动态柱法实验对稳定元素锶在沙土的迁移进行了研究。结果表明,锶在沙土的迁移速度随入渗量的增大而增大,呈线性关系,在非饱和条件下,沙土对Sr吸附很弱。采用分配系数计算阻滞系数存在较大的误差。

黏土土水特征曲线的实验研究及理论分析

采用压力膜仪测定了不同击实干密度非饱和黏土的土水特征曲线,分别用van Genuchten、Brooks&Corey和Log-Normal Distribution模型对干密度为1.3 g/cm3的黏土试样土水特征曲线进行拟合比较,结果表明,van Genuchten模型能更好地拟合实验结果,同时给出了拟合参数。并用van Genuchten模型对不同干密度黏土试样土水特征曲线进行拟合,通过分析比较得出:土体干密度越大,空气进气值越高,土水持水能力越强。含水率相同时,土体基质吸力随干密度的增大而增大;对某一特定干密度土体的土水特征曲线,高含水率段基质吸力随含水率变化幅度小,低含水率段基质吸力随含水率变化幅度大。

^(239)Pu在泥岩和砂岩上的吸附分配系数

通过静态批式法研究放射性核素中具有代表性的核素239Pu在泥岩和砂岩中的吸附情况以及多种影响Pu在泥岩、砂岩中吸附性能的因素。实验测定了泥岩、砂岩中239Pu的分配系数,考察了岩石粒径、水相pH值、固液比和溶液离子对吸附分配系数的影响。结果表明,Pu在泥岩和砂岩中的分配系数分别为120 mL/g和1.60×104mL/g,砂岩对Pu有较强的吸附性;239Pu的吸附分配系数随岩石粒径的减小、水相pH的增大、固液比的增大而增大;硝酸溶液体系中,239Pu在岩石中的吸附性强于模拟地下水体系。

基于MODFLOW对某区域地下水污染的数值模拟及评价

基于MODFLOW软件平台,应用SRTM3 DEM数据和GIS软件,建立研究区饱和带水流运动及核素迁移数值模型,对关注核素3H和90Sr在地下水中的迁移趋势和环境影响进行预测评价。结果表明:3H迁移扩散较快且浓度不会很快降低至可忽略水平,可造成下游远场地下水污染;90Sr迁移扩散相对较慢,污染范围仅在污染源外围200 m左右。

高放废物包装容器材料腐蚀研究进展

高放废物安全处置的各项研究工作中,废物包装容器的选材及在处置环境下的腐蚀性问题是重点内容之一。各国针对高放废物的地质处置库概念设计中,对拟选高放废物容器包装材料的腐蚀速率、腐蚀产物、使用寿命及影响因素进行了实验测试和分析。国外关于高放废物包装容器的研究经验对我国开展相关工作具有积极的借鉴意义。

压实膨润土非饱和渗透系数的一种预测分析方法

用新疆柯尔碱膨润土制备不同干密度土样进行土水特征曲线实验和渗透实验,得到不同干密度土样的土水特征曲线,通过van Genuchten模型预测出相应的非饱和渗透系数,进而得到不同干密度土样非饱和渗透系数与含水率的关系。结果显示:非饱和渗透系数随着含水率的减小非线性的减小,随干密度的增大而减小。当含水率较高时,非饱和渗透系数随含水率的变化比较小;当含水率较小时,渗透系数随含水率的变化比较大。而干密度对渗透系数的影响伴随整个实验过程,当干密度较小时,随着干密度的增大,渗透系数受干密度影响较大。当干密度较大时,此时干密度的进一步增大对渗透系数的影响不大。

非均质条件下锶迁移的反向随机模拟

通过重新分析用于模拟降雨入渗和示踪剂释放迁移的室内土柱(填装砂土和黏土)实验,基于对流弥散方程(ADE)和连续时间随机游走(CTRW)理论的模型,对实验穿透曲线进行了反向模拟,定量分析了锶(模拟^(90)Sr)的non-Fickian弥散迁移规律。结果表明,由于粒子扩散进入不流动区和吸附到矿物表面等因素的影响,从土柱中淋滤出来的溴和锶的最大质量份额分别约为60%和50%,此外,流出曲线不同程度的早到和拖尾特征也表明,土柱实验中存在优先流现象。CTRW模型考虑了水力-化学耦合效应过程,较好地描述了锶的non-Fickian迁移(0<β<2)和Fickian迁移(β>2)行为,non-Fickian弥散迁移可归结于土柱结构非均匀性导致的流场变化(如优先流)和复杂的吸附过程,特别是,锶在黏土矿物中吸附导致了其峰值浓度的降低和延迟,进一步增加了non-Fickian迁移。

Pu在高盐地下水中的存在形态及其吸附性能分析

通过EQ3/6程序对Pu在几种高盐地下水中的存在形态进行模拟,发现Pu主要以Pu(Ⅳ)、Pu(Ⅴ)的形式存在.通过静态法实验测定了Pu(Ⅳ)、Pu(Ⅴ)在砂土中的分配系数Kd,比较了Pu(Ⅳ)、Pu(Ⅴ)在砂土介质中不同的吸附行为,并对高盐地下水中Pu吸附行为的影响因素进行初步分析.结果表明,Pu在高盐地下水环境中的存在形式及地质介质矿物组成是影响Pu在高盐地下水中吸附的主要因素.

Pu在地质介质中的分配系数及影响因素分析

用静态法实验测定了Pu（Ⅳ）和Pu（Ⅴ）在风积沙、沙黄土、沙砾石、铁及其氧化物中的分配系数,比较了Pu（Ⅳ）和Pu（Ⅴ）在几种介质上的吸附性能,并采用两种不同的Pu（Ⅳ）示踪液制备方法测定Pu（Ⅳ）在风积沙、沙黄土、沙砾石上的分配系数。结果表明,Pu（Ⅳ）和Pu（Ⅴ）在砂土中的分配系数为103~104mL/g量级,Pu（Ⅴ）在铁及其氧化物中的分配系数为105~106mL/g量级,铁氧化物介质对Pu的吸附性最强,其次为粘土矿物含量大的介质;Pu（Ⅳ）比Pu（Ⅴ）更强的吸附在砂土上;Pu（Ⅳ）示踪液的制备采用两种不同方法时,在制备过程中Pu（Ⅳ）形成的化合物不同,其在砂土上的分配系数会随之不同。

^(239)Pu在某核废物处置预选区包气带的迁移预测

在西北某核废物处置库选址研究的基础上,对放射性核素239Pu在研究区包气带中的迁移进行了计算预测。结果表明,由于降水入渗量少、岩土介质对溶解形式Pu的吸附作用强,在24万年的时间跨度内,239Pu难以穿越处置库下方包气带进入潜水含水层;偏保守地考虑胶体可能促使Pu以水流速度迁移时,239Pu至迁移潜水面需480 a以上。研究认为,可溶性239Pu通过地下水途径对生态环境产生不可接受影响的可能性小;采用Kd模式可能导致对239Pu迁移速率的严重低估,应重视在水动力作用下239Pu胶体迁移景象的后果评价。

铀尾矿中铀和镭的释放和迁移计算

采用考虑弥散的数学模型计算272厂铀尾矿中^(238)U、^(230)Th、^(226)Ra、^(210)Pb和^(210)Po的释放和迁移过程。结果表明:在300年的时间尺度上,272厂铀尾矿中的^(210)Po、^(230)Th、^(210)Pb不能到达距离200m处的水井;水井中^(238)U和^(226)Ra的活度浓度和累积活度均呈指数增长;^(238)U、^(226)Ra的活度浓度将分别经过10、50a左右超过《生活饮用水卫生标准》(GB 5749—2006)的总α放射性≤0.5Bq/L的要求。

入渗情景下^(239)Pu在非饱和介质中迁移的数值预测

针对我国西北某放射性废物处置库选址研究,应用HYDRUS-1D程序,对入渗情景下239Pu在非饱和带的迁移趋势及其对地下水的潜在污染进行了数值预测和灵敏度分析。结果表明:在场地条件下溶解态239Pu迁移不会污染地下水,核素通过地下水途径迁移不会对生物圈产生不可接受的影响;对以吸附作用为延迟机制的放射性核素迁移,分配系数Kd的量度是关键性的。

应用发烟照相法研究冲洪积扇秋季大气扩散规律

对秋季冲洪积扇地形下污染物扩散问题的处理,需要加强扩散参数的研究。本文应用发烟照相法研究垂直扩散参数,对其理论曲线与实验曲线进行了比较,对下风向轴线浓度理论值与实验值进行了讨论,认为冲洪积扇的地形和稳定度状况,比平原有利于污染物的扩散稀释;洪积扇地形下研究大气扩散,1km内需用实测的扩散参数来进行计算污染物的扩散,1km以远引用理论值是可以接受的。

基于欧拉—拉格朗日模式的风沙跃移数值模拟方法

通过对沙粒的起动过程以及粒床相互作用机理进行参数化处理,利用计算流体力学方法与离散动力学模拟对风场和沙粒进行耦合迭代,建立了基于欧拉—拉格朗日模式的、适用于研究风沙流二维特征的风沙跃移数值模型。通过模拟沙粒集团以及单颗沙粒跃移运动的随机特征,有效描述了风沙流垂向以及沿程变化规律,并且能够输出任意时刻每颗沙粒的空间位置、速度和加速度等信息。输沙通量的空间分布与现场观测实验数据有较高的吻合度,摩阻风速和风速廓线两个宏观物理量的变化情况与风沙流形成和发展的物理实际相符,说明了本数值模型和计算方法的合理性。