透水NaA分子筛膜强化的CO_(2)加氢高效制甲醇

近年来,利用可再生能源产生的绿氢与CO_(2)反应制备甲醇备受关注。然而,由于CO_(2)催化加氢反应受热力学平衡限制,CO_(2)的转化率与甲醇选择性较低;另外,副产物水易导致催化剂失活。本研究采用母液晶种法在α-Al_(2)O_(3)膜管外制备了无缺陷的单通道NaA分子筛外膜,通过在膜管外填充Cu基催化剂,构建了一种分子筛膜-催化剂反应分离双功能反应体系,以同时实现CO_(2)加氢生成甲醇和在线选择性除水。通过XRD、SEM、N_(2)等温吸附-脱附、H_(2)-TPR表征技术对NaA分子筛膜和催化剂进行理化性质表征,并在膜反应器上对催化剂的CO_(2)催化加氢性能进行评价。结果表明,与传统固定床反应器对比,本反应体系可有效拉动反应平衡,大幅提高CO_(2)转化率。在250℃、3MPa条件下,CO_(2)转化率由3.34%提高至28.78%,甲醇收率由3.28%提高至27.62%。

疏水陶瓷膜的改性与应用研究进展

疏水陶瓷膜具有优异的抗水润湿性能,在油水分离、膜蒸馏、膜乳化等膜过程中具有广阔的应用前景.本文简要介绍了疏水陶瓷膜的定义,综述了近年来陶瓷膜在疏水改性方面的研究进展,总结了疏水陶瓷膜在不同膜过程的应用探索,最后展望了疏水陶瓷膜在超疏水改性及过程应用等方面所面临的机遇与挑战.

面向精密流体分离的MXene基膜材料研究进展

二维片层状纳米材料过渡金属碳化物/氮化物(MXene),作为类石墨烯材料,因其具备丰富的官能团改性位点而在精密流体分离领域受到广泛关注,但静电作用力使MXene基膜的纳米片堆叠松散,且含氧官能团易与水分子形成氢键使MXene基膜易溶胀,最终导致分离效率下降,因此制备性能稳定、分离效率高的MXene基膜仍存在挑战。本文系统地总结了近年来MXene基膜材料在精密流体分离领域的最新研究进展,围绕自上而下和自下而上两方面介绍了MXene的制备方法;围绕交联、纳米颗粒掺杂、二维材料插层及有机-无机混合基质膜等四种MXene基膜材料构筑策略进行了深入讨论,并对其在精密流体分离领域的应用做了简要阐述;最后总结展望了MXene基膜在材料制备、膜层构筑、应用领域及产业化等方面所面临的机遇和挑战。

陶瓷膜在氢氧化铌粉体脱氟洗涤工艺的应用

针对氢氧化铌粉体脱氟洗涤过程耗水量大、含氨废水产量高的问题,本文开发了基于陶瓷膜的氢氧化铌粉体洗涤技术与工艺。考察了膜孔径、洗涤方式、洗涤液用量等参数对氢氧化铌浆料脱氟(F-)效果的影响;在最终五氧化二铌(Nb2O5)产品纯度以及经济性方面对比了陶瓷膜法与传统压滤法洗涤氢氧化铌粉体工艺的不同。结果表明,恒体积渗滤洗涤方式对于去除氢氧化铌浆料中F-效果最好。采用200nm膜孔径的α-Al_(2)O_(3)陶瓷膜,当料液比为1∶60kg/L时,常规氢氧化铌浆料中F-含量达标,50nm孔径的α-Al_(2)O_(3)陶瓷膜可以对超细氢氧化铌粉体实现高效洗涤,两种膜在氢氧化铌粉体洗涤应用中均展现出较好的稳定性。陶瓷膜洗涤法对氢氧化铌及其最终产品Nb2O5的除杂效果显著,且在降低成本方面均明显优于压滤洗涤法。因此,基于陶瓷膜的洗涤工艺具有较高的技术与经济可行性,将有力促进我国钽铌湿法冶金绿色化发展。

Langmuir-Blodgett法制备b-轴取向MFI型分子筛膜

实验利用Langmuir-Blodgett(LB)技术大面积有序组装分子筛晶粒,进而制备连续致密且高度b-轴取向MFI型分子筛膜。首先,采用LB技术在表面性质不同的不锈钢载体和铂电极载体上实现了b-轴取向MFI分子筛晶粒的高度有序组装;其次,采用合成液预处理法对LB法制备的高度b-轴取向的MFI晶种层进行二次合成。XRD和SEM表征结果显示:采用合成液预处理法可以有效抑制分子筛晶粒在二次生长过程中生成孪晶,进而获得高度b-轴取向MFI分子筛膜;最后,电化学测试结果证实采用LB技术制备的b-轴取向MFI分子筛膜致密,无缺陷。

Langmuir-Blodgett法制备高H2选择性取向ZSM-5分子筛分离膜

利用Langmuir-Blodgett(LB)技术首先在多孔氧化铝载体表面有序组装了单层b-轴取向Silicalite-1分子筛晶种层,再采用二次生长法,以溴化六丙双铵(dimer-TPABr)为结构导向剂配制二次生长合成液,在175℃反应48h制备了高度b-轴取向ZSM-5(Si/Al=120)分子筛膜。扫描电镜(SEM)表征显示ZSM-5分子筛膜致密连续且厚度约为2.6μm。X射线衍射(XRD)表征结果显示,膜的b-轴晶体优先取向值高达0.858。气体分离性能测试结果显示,制备的ZSM-5分子筛膜在高温焙烧脱除有机模板剂过程中会产生缺陷。经硅烷试剂四甲氧基硅烷(TMOS)对缺陷修复后,ZSM-5分子筛膜表现出高的H_(2)选择性分离性能,H_(2)/CO_(2)分离因子高达68(T=25℃,p=0.1MPa),对应的H2渗透速率为1.36×10^(-8)mol/(m^(2)·s·Pa)。

石墨炔对乙烷、乙烯和乙炔分离性能的分子模拟

乙烯作为重要的化工原料,在传统蒸汽裂解生产乙烯的过程中,会产生乙炔、乙烷等副产物,如何有效地将这三种烃类气体分离至关重要。本文基于密度泛函理论系统探究了石墨炔膜对三种气体的吸附、选择和渗透性能,并结合吸附作用分析和约化密度梯度分析,探索了三种气体分子穿透过石墨炔膜的相互作用类型、强度以及作用区域,并给出了分离性能的量子力学解释。结果表明,石墨炔膜常温下对乙炔/乙烯、乙炔/乙烷、乙烯/乙烷的选择性分别可以达到2×10^(5)、4×10^(7)、165;乙炔在常温下的渗透率约为6.54×10^(−5) mol/(m^(2)·s·Pa),高出工业标准约五个数量级,乙烯渗透率在400 K左右时达到工业标准。通过量子力学角度分析,气体分子与石墨炔膜相互作用区域在气体分子与石墨炔骨架上的中心位置之间,作用类型主要表现为范德华作用,随着气体分子逐渐穿透靠近石墨炔膜的过程中,相互作用逐渐增强,作用强度乙炔<乙烯<乙烷,与能垒计算结果保持一致。

二维Ag@MoS_(2)-GO复合纳滤膜的制备及其性能

采用平均孔径为100 nm的聚醚砜(PES)微滤膜为载体,经多巴胺改性后,使用真空抽滤法制备了一种新型Ag@MoS_(2)-GO复合纳滤膜。通过调节MoS_(2)的负载量得到MoS_(2)和GO的最优质量比,进一步将AgNP生长在MoS_(2)纳米上并插层在GO纳米片层,实现了Ag@MoS_(2)-GO纳滤膜性能的调控。结果表明,当MoS_(2)和GO质量比为6∶1时,MoS_(2)-GO膜的纳滤性能最优,对4种染料的截留率均在95%以上,水渗透率约为11.3L/(m^(2)·h·MPa),相较于纯GO膜提升了近2倍;Ag@MoS_(2)-GO膜在保持与MoS_(2)-GO膜同等优异的染料截留性能的同时,水渗透率达到18.9 L/(m^(2)·h·MPa),相较于MoS_(2)-GO膜又提升了0.7倍;对4种盐的截留规律满足R(Na_(2)SO_(4))>R(MgSO_(4))>R(NaCl)>R(MgCl_(2)),截留率分别为78%、67%、51%和41%,较MoS_(2)-GO纳滤膜有显著提高,且该膜展现出良好的稳定性。

固体废弃物助烧的多孔SiC陶瓷膜支撑体研究进展

反应烧结可以有效降低多孔SiC陶瓷膜支撑体的烧结温度并调控其性能。本文概述了多孔SiC陶瓷膜支撑体的反应烧结原理、烧结助剂的种类及其作用机理,讨论了固体废弃物的种类及其作为烧结助剂在多孔陶瓷制备的应用,最终综述了固体废弃物助烧的多孔SiC陶瓷膜支撑体的研究进展,并对当前存在的问题及未来发展方向进行了总结与展望,为降低多孔SiC陶瓷膜支撑体的烧结温度和成本以及固体废弃物资源化利用提供参考。