极干旱地区沙尘与非沙尘天气PM_(2.5)及所含金属元素的浓度特征分析

大气PM_(2.5)污染和金属元素健康风险已成为大气环境研究热点。研究目标区域位于塔克拉玛干沙漠南缘,气候极其干旱,全年降水稀少,风沙较多,沙尘天气一定程度上影响着该区域的大气环境。于2014年1月、4月、7月和10—11月在和田市城区采集PM_(2.5)样品,采用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定了样品中的17种金属元素,分析了金属元素在不同季节沙尘和非沙尘气象状况下的暴露特征及与气象参数的关系,采用富集因子(EF)和正交矩阵因子(PMF)法对金属元素来源进行了分析并对健康风险进行了评价。结果表明,(1)PM_(2.5)质量浓度季节性特征表现为春季(973.5 9μg·m^(-3))>夏季(728.08μg·m^(-3))>秋季(366.51μg·m^(-3))>冬季(259.84μg·m^(-3)),并且PM_(2.5)质量浓度与风速和温度呈正相关。(2)PM_(2.5)中金属元素质量浓度在沙尘天气(108.12~268.25μg·m^(-3))明显高于非沙尘天气(43.19~126.41μg·m^(-3)),秋季金属元素Ni、Cd和Pb出现富集,EF值分别为10.26、42.06、27.39;冬季Ni、Zn、As、Cd和Pb出现富集,EF值分别为22.46、11.03、18.49、84.35、206.03。(3)金属元素在沙尘期间的来源主要为汽车排放(17.66%)、生物质燃烧(10.58%)、化石燃料9.97%和扬沙(61.78%),非沙尘期间4种排放源的贡献分别为23.63%、20.34%、18.39%、37.63%。(4)健康风险评价结果表明,金属元素风险指数小于阈值1,可以忽略;致癌金属Cr的致癌风险值小于10^(-6),没有致癌风险,但Co、Ni、As和Cd的致癌风险值在10^(-6)~10^(-4)之间,有一定的致癌风险。

PM_(2.5)中丙二醛的检测、浓度特征及氧化损伤的研究

以和田市城区2014年采集的大气PM_(2.5)样品为实验对象,将0.1 g的PM_(2.5)样品膜与2-硫代巴比妥酸(0.2%)和三氯乙酸(20%)混合显色液反应,用可见光分光光度计测定反应产物的吸光度,通过正交实验来优化PM_(2.5)膜中丙二醛(MDA)的提取及测定条件,结果表明,在反应温度90℃、超声和加热时间40 min、显色剂用量为45 mL时,反应产物在532 nm处具有稳定的最大吸收峰。对和田市城区PM_(2.5)及MDA质量浓度的变化特征分析结果表明,和田市城区4个季节PM_(2.5)平均质量浓度由高到低顺序分别为春季(1 096.67±369.60)μg/m^3、夏季(1 016.16±708.00)μg/m^3、秋季(686.88±525.00)μg/m^3和冬季(214.54±94.70)μg/m^3。MDA平均质量浓度的变化范围为1.10～7.75 ng/m^3,其平均值最高为夏季(4.43±1.80)ng/m^3,最低为春季(1.42±0.60)ng/m^3,冬季与秋季相当,分别为(2.93±0.70)ng/m^3和(2.83±0.80)ng/m^3;最终,将PM_(2.5)膜中MDA的质量浓度与相应的TD_(30)(体外DNA氧化损伤达到30%的剂量)进行相关性分析得出,无论是全样还是水样的TD_(30)值均随MDA浓度的升高而呈降低的趋势。其中,全样与MDA质量浓度的相关性更为显著(r=-0.597,显著性P<0.01)。

新疆独山子石化区域PM_(2.5)中水溶性无机离子的形成机制

2015年9月至2016年7月在新疆独山子区采集大气PM_(2.5)样品,对所含的水溶性无机离子和大气气态污染物的季节性变化进行了分析.其结果表明,PM_(2.5)、SO_2、NO_2和O_3的年均浓度分别为70.04、19.36、4.50、83.06μg·m^(-3); PM_(2.5)、SO_2、NO_2的浓度均出现冬季最高,夏季最低的趋势,而O_3浓度在春、夏季节偏高,冬季偏低;总水溶性无机离子的季节变化特征为冬季(68.99μg·m^(-3))>秋季(14.23μg·m^(-3))>春季(10.31μg·m^(-3))>夏季(5.06μg·m^(-3)),其中SO_2^(-4)、NO_3^-、NH_4^+为水溶性无机离子的主要组成部分,占到水溶性总离子质量浓度的70%以上.对硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)的估算表明,全年SOR的值均大于0.1,表明SO_2^(-4)主要来自大气二次转化.夏季NOR值远低于其它季节. SO_2^(-4)浓度和SOR在冬季出现较高值,可能是由于冬季取暖导致SO_2排放量增加,同时较高的相对湿度又促进了SO_2的非均相转化.受相对湿度的影响,NO_3^-在冬季主要以非均相反应的方式生成,在春、夏、秋的3个季节主要以均相反应的方式生成;当PM_(2.5)的质量浓度大于75μg·m^(-3)时,NO_3^-/SO_2^(-4)、NOR/SOR和NOR值均显著增加,表明独山子区的硝酸盐污染较为严重.