采用基于密度泛函理论(DFT)第一性原理方法研究了α-Mo_2C(0001)表面和Pt/α-Mo_2C(0001)表面抗硫中毒特性及其机理.发现干净的Mo_2C(0001)表面对含硫物种(S、HS和H2S)吸附很强(吸附能分别为-6.46、-4.15和-1.54 e V),极易S中毒.Pt的引...采用基于密度泛函理论(DFT)第一性原理方法研究了α-Mo_2C(0001)表面和Pt/α-Mo_2C(0001)表面抗硫中毒特性及其机理.发现干净的Mo_2C(0001)表面对含硫物种(S、HS和H2S)吸附很强(吸附能分别为-6.46、-4.15和-1.54 e V),极易S中毒.Pt的引入可以减弱含硫物种在Mo_2C(0001)表面的吸附,当含硫物种在Pt/Mo_2C(0001)表面Pt原子周围吸附时吸附能较小,在Pt原子顶位吸附时吸附能最小,远离Pt原子吸附时吸附能增大.因此,Pt的引入对Pt周围催化活性位点避免硫原子中毒起到很好的保护作用,达到抗硫中毒效果.预期提高Pt原子覆盖度,可以进一步降低含硫物种与Mo_2C(0001)表面的相互作用,更好地抗硫中毒,为设计高活性、高抗硫中毒性的Mo_2C基催化剂提供理论依据.展开更多
文摘采用基于密度泛函理论(DFT)第一性原理方法研究了α-Mo_2C(0001)表面和Pt/α-Mo_2C(0001)表面抗硫中毒特性及其机理.发现干净的Mo_2C(0001)表面对含硫物种(S、HS和H2S)吸附很强(吸附能分别为-6.46、-4.15和-1.54 e V),极易S中毒.Pt的引入可以减弱含硫物种在Mo_2C(0001)表面的吸附,当含硫物种在Pt/Mo_2C(0001)表面Pt原子周围吸附时吸附能较小,在Pt原子顶位吸附时吸附能最小,远离Pt原子吸附时吸附能增大.因此,Pt的引入对Pt周围催化活性位点避免硫原子中毒起到很好的保护作用,达到抗硫中毒效果.预期提高Pt原子覆盖度,可以进一步降低含硫物种与Mo_2C(0001)表面的相互作用,更好地抗硫中毒,为设计高活性、高抗硫中毒性的Mo_2C基催化剂提供理论依据.
