La_2O_3对Ni-Mo/γ-Al_2O_3催化剂CO和CO_2甲烷化的影响

采用浸渍法制备了一系列ＮｉＭｏＬａ／γＡｌ２Ｏ３催化剂并测定了催化剂的ＣＯ和ＣＯ２甲烷化活性。采用ＴＥＭ，ＸＰＳ和ＣＯ化学吸附等手段研究了催化剂的表面性质。结果表明，Ｌａ２Ｏ３的加入提高了ＮｉＭｏ／γＡｌ２Ｏ３催化剂的ＣＯ和ＣＯ２甲烷化活性，增加了催化剂中Ｎｉ的分散度、活性表面积及催化剂表面Ｎｉ原子的浓度。

Ni/海泡石及Ni-Sm/海泡石催化剂的研究

采用海泡石为载体，金属镍为活性组份，稀土为助剂，用不同方法制备了Ｎｉ／Ｓｅｐ 和Ｎｉ－Ｓｍ ／Ｓｅｐ 催化剂，并考察了它们的苯加氢反应性能。结果表明：Ｎｉ／Ｓｅｐ 催化剂的活性明显高于Ｎｉ／Ａｌ２Ｏ３，稀土Ｓｍ 对Ｎｉ／Ｓｅｐ 催化剂有较大的改性作用。ＴＰＲ、ＴＰＤ、ＣＯ吸附结果表明，海泡石和钐能使镍的还原温度降低，氢吸附量增大，活性中心增加，同时使镍原子电子密度增高。

Sm_2O_3对Ni/海泡石催化剂的改性研究

采用浸渍法制备了一系列的Ni Sm/海泡石催化剂 ,以二氧化碳甲烷化为探针反应 ,TPR ,XPS及CS2 中毒为手段 ,研究了Sm2 O3 对Ni/海泡石催化剂的改性机制。结果表明 ,Sm2 O3 的加入提高了Ni/海泡石催化剂的加氢活性和抗毒能力 ,增加了表面镍原子的分散度及催化剂的活性原子数 ;Sm2 O3 的影响既有电子效应 ,又有几何效应 。

Sm_2O_3 对Ni/sepiolite甲烷化催化剂的影响(英文)

采用浸渍法制备了Ni sepiolite及Ni Sm sepiolite催化剂并测定了催化剂的CO甲烷化活性。采用抗热实验、XPS及CS2 中毒等手段研究了钐对Ni sepiolite催化剂的影响。结果表明 ,加入Sm2 O3提高了Ni sepiolite催化剂的甲烷化活性、催化剂热稳定性及抗毒能力 ,降低了镍原子的电子结合能。

过渡金属对Ru/Sepiolite甲烷化催化剂性能的影响

研究了Mo ,Mn和Zr等过渡金属对Ru/sepiolite催化剂上CO2 甲烷化反应性能的影响 .结果表明 ,过渡金属的加入显著影响催化剂的活性 ,催化剂的活性与Ru表面的电子状态密切相关 .Mo的加入增大了Ru/sepiolite催化剂的活性表面积 ,提高了分散度 ,增加了活性中心数目 ,增强了抗毒能力 .用过渡态理论将平行反应的选择性之比与ΔH≠ 及ΔS≠ 进行了关联 .Mo的加入降低了Ru/sepiolite催化剂的表面能量 ,并以增大其空间位阻为代价 .当T≤ 6 74K时 ,能量因素大于位阻因素 ,Mo的加入使S(CH4) /S(CO) 比降低 ;当T >6 74K时 ,位阻因素占据主导地位 ,S(CH4) /S(CO)

ZrO_2-Al_2O_3复合载体和焙烧温度对Pd基催化剂加氢脱硫性能的影响

采用溶胶-凝胶法制备了ZrO2-Al2O3复合载体,考察了复合载体和焙烧温度对Pd基催化剂噻吩加氢脱硫性能的影响,并运用XRD、TPR、NH3-TPD、H2和N2吸附等技术对载体及催化剂进行了表征。结果表明,Pd/ZrO2-Al2O3比Pd/ZrO2、Pd/Al2O3催化剂有较好的噻吩加氢脱硫反应活性。ZrO2-Al2O3复合载体的焙烧温度对Pd基催化剂加氢脱硫性能有较大的影响,其中以773 K焙烧制得的ZrO2-Al2O3复合载体的比表面积和孔容较大,Pd活性组分与载体的相互作用较强,催化剂的酸量和活性组分的分散度较大,以及加氢脱硫反应的活化能较低,因此以其为载体的Pd基催化剂具有较好的加氢脱硫活性。

镍基海泡石催化剂制备方法与表面性质的研究

本文研究了不同的制备方法对镍基海泡石催化剂苯加氢活性的影响并用 TPR、 H2 -TPD、 XRD、 XPS、 TEM等方法表征了催化剂的表面性质。结果表明 ,焙烧温度及浸渍方式对催化剂活性的影响较大 ,其中以先浸 Sm后浸 Ni并在 573K焙烧 5h所制得的催化剂效果最佳。海泡石及钐能提高镍的分散度 ,增加活性镍的比表面 ,同时具有给电子作用 。

K_2NiF_4型Co系稀土复合氧化物合成及氧化性能

用柠檬酸络合法合成了Co系稀土复合氧化物LnSrCoO4(Ln=Pr、Nd、Eu)和Nd2-xSrxCoO4(04≤x≤12)。XRD结果表明,所有样品都具有K2NiF4型结构,x=04和x=12时,样品中有少量的杂相。Pr、Nd、Eu对LnSrCoO4的CO和C3H8氧化活性有不同的影响;Nd2-xSrxCoO4的氧化活性、平均晶粒度和晶格畸变率随Sr的掺入量(x)增加而增大;在x>08时,晶格畸变率随x增大反而减小;O2TPD和H2TPR表明,晶格氧的脱附量、高温还原峰温均随x增大而增加,而化学吸附氧、低温还原峰温变化规律却正好相反,说明晶格氧的活动性及催化剂的热稳定性随x增加而增加。

铈对混合型贵金属尾气净化催化剂性能的影响

系统地研究了CeO2对负载型混合贵金属催化剂性能的影响,考察了模拟尾气排放条件下铈对催化剂CO氧化性能的影响,并应用XRD、TPD等手段对CeO2在催化剂中的作用机理进行了研究。结果表明,添加助剂后催化剂活性明显提高,铈的添加改变了催化剂的吸附性能,有利于降低催化反应的活化能。

铈对Ru/γ-Al_2O_3变换催化剂的改性研究

采用浸渍法制备了一系列钌基催化剂,以水煤气变换为探针反应,采用XRD、TPR和TPD等手段研究了铈对Ru/-γAl2O3催化剂的改性机制。结果表明,铈的加入显著地提高了Ru/-γAl2O3催化剂的变换反应活性,增加了Ru/-γAl2O3催化剂的活性中心数,降低了催化剂的还原温度,增强了催化剂对H2O的吸附和活化作用。

稀土对Ru基加氢催化剂的改性研究

采用浸渍法制备了一系列的Ru-RE/sepiolite(海泡石)(RE=La,Ce,Tb或Y)催化剂,以二氧化碳甲烷化及苯加氢为探针反应,以TPD、TPSR、CO化学吸附和CS2中毒为手段系统地研究了RE对Ru/sepiolite催化剂的改性机制。结果表明,RE的加入显著影响Ru/sepiolite催化剂的催化性能。从机理上看,RE对CO2甲烷化性能的影响是通过对反应物活化过程中的能量因素及几何因素的调节作用来实现的。RE的加入增加了Ru/sepiolite催化剂的活性表面积、活性中心数和催化剂抗毒物的能力。研究还表明,RE的添加顺序亦对Ru/sepiolite催化剂的活性构成一定的影响。

过渡金属对Pt Rh Pd/Al_2O_3催化剂性能的影响

研究了过渡金属 (重点考察了铜 )对PtRhPd/Al2 O3催化剂尾气净化效能的影响 ,并应用XRD ,TPD ,TPR等手段对过渡金属在PtRhPd/Al2 O3催化剂中的作用机制进行了探讨 .结果表明 ,过渡金属对PtRhPd/Al2 O3催化剂具有较大的改性作用 。

中孔TiO_2的制备与表征

以聚氧乙烯十二烷基醚为模板剂,钛酸四丁酯为钛源制备了中孔TiO2,探讨了焙烧温度和掺杂对中孔TiO2结构的影响。利用XRD,TEM,FT-IR和N2吸附等对其结构进行了表征。结果表明,中孔TiO2具有较大的孔径和较高的热稳定性;钇掺杂使中孔TiO2的比表面积和孔体积增大及热稳定性提高。以噻吩加氢脱硫为探针反应,考察了以中孔TiO2为载体的N i基催化剂的催化活性,钇掺杂能提高其催化活性。

铁钼铈变换催化剂催化性能的研究

首次系统地研究了以ＭｏＯ３和ＣｅＯ２为助剂并制备出最佳组成的无铬铁系变换催化剂，同时，运用ＴＥＭＸＲＤ及比表面测定技术对催化剂的表面性质及ＭｏＯ３ＣｅＯ２的助催作用进行了研究。结果表明，Ｆｅ２Ｏ３－ＭｏＯ３－ＣｅＯ２催化剂的活性超过了工业化的铁铬催化剂，ＭｏＯ３主要是一种结构性助剂。

稀土和钼对铁系中温变换催化剂反应性能及表面性质的影响

以稀土和钼为助剂用浸渍法和混碾法制备出一系列无铬铁系催化剂，同时运用ＸＲＤ、ＴＰＲ和ＴＰＤ对催化剂的表面性质和ＣｅＯ２、ＭｏＯ３的作用进行了研究。实验结果表明，ＣｅＯ２、ＭｏＯ３能较大幅度地增加铁系催化剂的活性。ＣｅＯ２与ＦｅＯ３－ＭｏＯ３催化剂之间发生了相互作用，ＭｏＯ３能改善催化剂的氧化步骤，水的配位吸附是中温变换反应的低温活性中心，解离吸附是中变反应的高温活性中心。

过渡金属对Ru/Al_2O_3催化剂改性的影响

应用浸渍法制备了一系列钌基催化剂,以水煤气变换为探针反应,并采用TPR、XRD、TEM和活性比表面测定等手段研究了过渡金属对Ru/Al2O3催化剂的改性机制。结果表明,过渡金属(特别是Mo)的加入提高了Ru/Al2O3催化剂的活性和耐热性能,降低了钌基催化剂的还原温度,增大了Ru/Al2O3催化剂的活性表面积、分散度及催化剂的活性中心数。

Y对Ru/sepiolite催化剂甲苯加氢活性的影响

以海泡石为载体,Ru为活性组分,采用浸渍法制备了Ru/sepiolite和Ru-Y/sepiolite催化剂。以甲苯加氢为探针反应,利用TPR,TPD,XRD和比表面积等测试手段对催化剂进行了表征。结果表明,Y的加入提高了Ru/sepiolite的催化活性和Ru的分散度,增加了催化剂的活性中心数和吸附性能。

稀土改性镍催化剂对CO_2甲烷化反应的影响

以稀土为助剂 ,金属镍为活性组份 ,研究了不同稀土对镍催化剂的改性作用 ,同时用活性比表面、H2 -TPD、CO2 - TPD及 XPS等方法对催化剂进行了表征。结果表明 ,稀土对镍催化剂的 CO2 甲烷化活性有明显的促进作用 ,其中以稀土 Sm的改善效果最好 ;海泡石和 Sm既能增大镍催化剂的活性比表面积 ,又能提高 H2 和 CO2 的吸附量 ,同时降低反应的活化能 ,增大镍上的电子云密度。

海泡石对非晶态NiB合金催化剂的改性研究

以常压气相苯加氢为探针反应,首次考察了酸改性前后海泡石的加入对非晶态NiB合金催化剂的加氢及抗硫性能的影响;用TPR、TPD表征了催化剂的表面性质,测定了酸改性前后海泡石的比表面及孔径分布,并与活性进行了关联.结果表明,加入海泡石显著地提高了非晶态NiB合金的催化活性和抗硫性;提高的幅度随制备方法的不同而异.其原因为NiB与海泡石之间存在相互作用,改变了NiB合金的还原性能和吸附性能.酸改性后脱镁率在10%～36%范围内的海泡石的改性效果均比未改性的海泡石的效果好,这主要是因为随改性深度的增加,微孔逐渐向中孔扩展,更有利于苯加氢反应的进行.

纳米ZrO_2/Al_2O_3复合载体及Ni/ZrO_2/Al_2O_3催化剂的性能研究

采用溶胶-凝胶法在经过扩孔处理的Al2O3基载体上制备了纳米ZrO2/Al2O3复合载体,并通过浸渍法制备了NiO/ZrO2/Al2O3催化剂.用XRD,TPR,TPD和N2吸附等技术分别考察了载体和催化剂的结构及表面性能,研究了复合载体对Ni/ZrO2/Al2O3催化CO2重整CH4反应性能的影响.结果表明,纳米ZrO2/Al2O3复合载体具有较大的比表面积、适宜的孔径分布及稳定的t-ZrO2结构,Ni/ZrO2/Al2O3催化剂具有较好的CO2重整CH4反应活性和稳定性.