月球样品的中子活化分析技术研究

月球的起源是月球研究的核心问题。月球探测任务返回的数据和样品极大地提高了人类对地月系统的认知,同时也发现了更多未解之谜,亟待未来的探测任务和科学研究来解答。嫦娥五号月壤是我国首次地外天体采集返回的样品,也是继美国和苏联探月采样任务45年后人类再次获得的月球样品。鉴于月球样品的珍贵性和特殊性,利用先进技术开展其全元素含量的非破坏精准分析对于认识月球演化和月球资源就地开发利用具有重要的意义。依托大型核反应研究堆和加速器中子注量率优势,利用中子活化分析技术可实现月球样品中的全元素非破坏分析:1)仪器中子活化分析技术(INAA)可测量Na—U元素之间的60余种元素;2)瞬发γ中子活化分析技术(PGNAA)可补充测量INAA不适合测量的元素如H、B、C、N等;3)中子深度剖面分析技术(NDP)可测量样品近表面(微米级)聚变能源3He的浓度深度分布;4)缓发中子测量技术(DNC)可定量样品中痕量裂变核素如^(235)U和^(239)Pu,并结合INAA可测量238U/235U同位素比值;5)14 MeV快中子活化分析技术(FNAA)可测量INAA和PGNAA不灵敏或不适合测量的元素如O、Si、P等。因此,中子活化分析技术(NAA)可有效解决月球样品中全元素、非破坏和精准测量问题,为我国深空探测珍贵样品研究提供核分析技术支撑。

地外样品的核分析技术研究进展

地外样品是目前能获取到的来自其他天体的最直接地质证据。研究地外样品的目的在于揭示太阳系及其所含天体的宏观与微观演化过程,并为行星与星际环境和星际移民与外星生命的可能性提供新的见解。地外样品成分的原位或地面实验室精细分析研究对于人类认识天体演化以及我国后续月球探测与资源就地开发利用具有重要的意义。鉴于地外样品的特殊和珍贵,通常优先选用非破坏分析方法对其开展研究。而核分析技术是在实验核物理和核化学基础上发展起来的一门新型学科,是利用粒子与物质的相互作用、辐射效应、核谱学和核效应等基本原理和实验的方法,比如中子活化分析、离子束分析以及X射线荧光光谱分析等,利用其非破坏性、灵敏度高、准确度好和多元素同时分析等优点,非常适合开展地外珍贵样品的分析研究。未来十年是我国深空探测的关键时期,其主要目标是加深对宇宙的认知、拓展人类的活动空间、探寻地外生命信息,并进一步揭示宇宙奥秘与生命起源、了解保护地球以及激发科学探索精神。核分析技术作为对样品无损分析的科学手段,其生命力在于与物理、化学、材料、医学、地质、环境等学科领域的高度融合。随着我国深空探测的发展需求,核分析技术将会在我国月球、小行星、火星等深空探测以及采集的珍贵样品分析中发挥重要的作用。

中国先进研究堆瞬发γ元素成像技术研究

无损分析样品内部的元素分布,对于材料、考古、地质科学等领域的研究具有重要意义。基于瞬发γ活化分析方法,结合中子照相技术,分析了模拟样品的结构和对称性,首次利用中国先进研究堆(CARR)水平孔道聚焦的微束中子束流,开展样品瞬发γ扫描分析和材料内部元素分布研究。通过蒙特卡罗软件(MCNP)对样品元素分布实验模型进行分析,模拟结果获得了样品不同区域的铜、铁、铝元素分布,基本实现了元素空间分辨。MCNP计算结果表明在瞬发γ扫描分析中,优化准直几何参数和提高中子通量能进一步提高元素空间分辨和元素测量准确度。

反应堆瞬发γ活化成像技术研究进展

瞬发γ活化成像技术(Prompt Gamma Activation Imaging,PGAI)是基于瞬发γ中子活化分析技术(Prompt Gamma Neutron Activation Analysis,PGAA)的一种新型元素成像技术,具有PGAA非破坏性、高灵敏度的多元素分析特点,同时可研究大体积样品内元素含量的三维分布情况。与移动中子源(如同位素中子源、加速器中子源)相比,反应堆中子源具有高通量的冷/热中子,因此,基于反应堆中子源的PGAI装置具有更加广阔的应用前景。鉴于PGAI技术的重要性,主要介绍了PGAI技术原理和测量方法、列举了国内外具有代表性的PGAI装置及特点,并指出当前PGAI技术研究现状与应用进展。其中,与中子层析成像(Neutron Tomography,NT)结合的PGAI是目前研究的重点。随着国内高通量中子反应堆的持续稳定运行以及PGAI装置的建立和技术发展,相信未来PGAI技术能在我国更多领域得到广泛和深入应用。

瞬发γ中子活化分析测定微量硼

利用中国先进研究堆(CARR)建立的瞬发γ中子活化分析系统(CARR-PGNAA),首次开展了高温合金标准物质(SRM1250和GH4169)中的B含量无损分析。研究发现,B的特征γ峰(478 keV)由于多普勒效应存在近20 keV的展宽,且由于样品基体元素的干扰导致B峰极不规则,两者均会影响B含量的精准定量分析。因此,初步通过扣除主要干扰元素Ni和Co对B峰产生的影响来矫正干扰峰并拟合B峰,获得高温合金中B含量与计数率之间的线性关系。分析结果表明,扣除干扰后B特征峰计数率随着其含量呈线性增加,线性拟合度趋近于1,进一步验证了CARR-PGNAA系统的可行性,为B的精准定量奠定了基础。

基于PSO和MLEM混合算法的NDP测量反演算法研究

中子深度剖面(NDP)分析技术是一种无损检测方法,能够同时测量样品中目标核素的浓度与空间信息,已被广泛应用于锂电池、半导体等产业。在NDP分析过程中,由测量能谱反演出目标核素浓度的分布信息是关键步骤。目前NDP测量反演中常用的算法为最大似然期望最大化(MLEM)算法。针对MLEM算法计算结果易陷入局部最优解的情况,本文提出了粒子群(PSO)与MLEM混合(PSO-MLEM)算法,并通过动态加速因子提高了算法的收敛速度与计算精度。应用PSO-MLEM算法、PSO算法、MLEM算法、奇异值分解求解最小二乘(SVDLS)算法对锂电池中^(6)Li的NDP模拟能谱进行反演,并对反演计算结果进行了评价。结果表明:对比PSO算法,PSO-MLEM算法的收敛效率与计算精度明显提升;对比MLEM算法,PSO-MLEM算法的全局寻优能力有效提升了反演精度,避免了局部最优解的影响;对比SVDLS算法,PSO-MLEM算法的反演精度明显提升。

CARR缓发中子探测器设计

中国原子能科学研究院先进研究堆(CARR)具有亚洲最高的中子注量率,对提高缓发中子测铀分析灵敏度有积极意义。在CARR建设缓发中子探测器,将进一步提升我国缓发中子测铀的水平。应用蒙特卡罗模拟程序(MCNP)对CARR缓发中子探测器中3He正比计数管的位置,中子慢化-中子和伽马屏蔽体的尺寸和几何进行了优化设计,并利用中国原子能科学研究院30 kW微型反应堆(微堆)垂直孔道辐照235U样品,对设计的探测器效率进行了验证,测量的探测效率为1.3﹪,比模拟结果高0.2%。

k_0-NAA样品测量架位自动调节和半参量化效率计算

设计了中子活化自动换样和架位精密调节系统。实现了任意衰变纲图的γ发射核在源-探测器为0～280mm范围内不同测量位置的效率测定,提出了解决k0法不同测量几何的效率归一以及级联符合校正的半参量化方法。对于源与探测器距离较远的位置(符合效应可忽略),采用有效作用深度进行效率计算;对于源与探测器距离较近的位置(符合效应不能忽略),采用实验测得不同位置的效率比进行计算。

NIST1577c牛肝标准参考物质的多元素中子活化分析

采用中子活化分析方法分析美国NIST1577c牛肝标准参考物质。利用中国原子能科学研究院重水反应堆对样品进行辐照,用高纯锗伽马谱仪对样品进行分析。采用有证标准物质NIST1577、1577a、1632c和1633a对牛肝样品分析进行质控,得到了参考物质的多元素分析结果。本实验测定的结果与NIST测定的结果在不确定度范围内一致。

玻璃参考物质中重金属污染元素的INAA比对分析

为应对欧盟RoHS和94-62-EC标准,国家地质实验测试中心研制了三种玻璃标准参考物质。我们用仪器中子活化分析方法对玻璃标准物质样品进行多元素分析。利用中国原子能科学研究院微型反应堆对样品辐照,采用高纯锗谱仪测量,对样品进行多元素分析。用有证标准物质1633a对玻璃样品分析质控,最后得出玻璃样品包括有毒元素在内的多元素分析结果并进行相关讨论。

缓发中子标准衰减曲线法用于铀的定量研究

缓发中子铀分析技术以其快速、准确的特点在地质、生物、材料、核查等领域得到广泛的应用。针对传统缓发中子铀定量分析中固定照射时间、冷却时间和测量时间所带来的弊端,如样品中铀含量很高导致缓发中子计数率过高而造成计数丢失,或者铀含量较低导致计数统计不足而带来结果偏差较大的问题,提出利用"标准样品"得到的无计数率丢失且有足够好计数统计的标准衰减曲线对未知样品中铀元素的含量进行快速、准确定量。在微堆上的实验表明,缓发中子标准曲线法适用于较宽范围铀含量样品中铀的定量测定。

基于ADμC834的钻头角度测量系统

设计了一种新型的钻头角度测量系统。该系统采用了ADμC834为控制核心,配合高性能的加速度传感器和磁阻传感器,完成对钻头信息的采集,并且设计了高精度的刻度方法,保证了系统对钻头角度的高精度测量。该系统在地质勘探的实际应用中,取得了很好的效果。

HPGe探测器点源效率与其空间位置的函数关系

本文采用蒙特卡罗(MCNP)模拟与实验相结合的方法,计算了HPGe探测器(美国Ortec公司产品,相对效率40%,对1332keV的分辨率为1.8keV)对空间不同位置、不同能量点源的探测效率,对Masayasu等[1]提出的点源径向表达式作了修正,改进了与实验值(或MC模拟值)的一致性;给出了HPGe探测器效率随点源位置变化的解析表达式;证明了应用MCNP模拟方法确定探测器对于点源的探测效率函数的可靠性和实用性,也有助于对体源效率的测量和计算。

PIXE和XRF用于北京新镇地区PM2.5源解析研究

大气颗粒物(APM)对人体健康和环境的影响越来越受重视,我国增设了PM2.5标准,同时提出了大气污染的专项治理措施。本文采用GENT二级取样器在北京郊区新镇进行连续取样,并用质子激发X射线荧光分析和能量色散X射线荧光分析对北京新镇地区收集到的140个大气颗粒物样品进行了多元素分析,对测量数据进行了可靠性评价和数据重组,结合取样、气象等参数建立了新镇地区大气颗粒物污染成分数据库,利用正矩阵因子模型进行污染源解析研究。初步认定了5个主要污染源,即燃煤源(29.2%)、汽车尾气和垃圾焚烧源(26.2%)、建筑工业源(23.3%)、土壤源(15.4%)以及含氯工业源(5.9%)。并结合气象数据进行了污染源来源研究,根据条件概率函数和潜在源贡献函数的计算结果作出了污染源来源分布图,发现污染来源与周围环境基本符合。

CARR堆冷中子瞬发伽玛活化分析系统及实验研究

利用中国先进研究堆(CARR)在国内首次开展了冷中子瞬发伽玛活化分析(CNPGAA)实验,采用定制加长的电制冷高纯锗(HPGe)探测器和先进的数字多道谱仪DSPEC~? -502进行测量,获得了NH_4Cl样品中元素冷中子瞬发伽玛谱和本底谱等数据,同时利用伽玛放射源^(152)Eu、^(137)Cs、^(60)Co以及NH_4Cl产生的瞬发伽玛射线对探测器在宽能区0.1~8MeV进行能量刻度。为降低环境辐射本底,HPGe探测器外围采用环形锗酸铋(BGO)康普顿谱仪,10cm铅以及含~6Li和^(10)B材料对中子束流准直屏蔽。此外,利用金片活化法测量了CARR堆运行功率为15 MW时有无冷源情况下冷中子导管B(CNGB)末端1m处的中子注量率,结果显示有冷源时中子注量率可提高一个量级。

北京市场10种膳食鱼微量元素的中子活化分析

微量元素对人体健康起着至关重要的作用。而各种食品中微量元素的含量将是人体摄入和吸收的主要来源。本工作采用仪器中子活化分析技术研究了北京市场中人们经常食用的10种鱼肉(草鱼、鲤鱼、鲫鱼、武昌鱼、罗非鱼、鲈鱼、带鱼、黄鱼、三文鱼、鳕鱼)中的As、Br、Ca、K、La、Co、Cs、Eu、Fe、Hg、Rb、Na、Se和Zn元素。结果表明,不同种类鱼肉中的元素含量不同,海水鱼毒性元素含量高于淡水鱼。与国家标准相比较,As在鲈鱼和海水鱼中均超标,而Hg只有在鳕鱼中超标。从人们对鱼的日膳食量的初步估算,毒性元素的摄入量不会超标,也不会对人们的健康产生影响。

光释光测年中铀、钍、钾的NAA分析

光释光(OSL)测年法被广泛应用于我国北方的黄土古土壤序列及其记录的气候环境变化、古地震、古人类遗址和考古研究等方面的测年和年代学研究。对中子活化分析(NAA)用于光释光测年所涉及到的地质样品中的铀、钍、钾含量的测定方法进行了优化,建立了微型中子源反应堆(MNSR)中子活化分析准确测定黄土样品中的铀、钍、钾含量的流程,为光释光测年提供了可靠的基础数据。

PGNAA方法学的发展与现状

瞬发伽马中子活化分析(PGNAA)为非破坏性、在线测量的核分析方法。目前国际上有30多座研究堆建立了PGNAA实验室。本文介绍了三种定量瞬发伽马活化分析方法:相对法、校准曲线法、k0因子法,阐述了基本原理及其应用领域,以及针对短寿命核素高精度测量的束流斩波器技术,针对大样品测量带来的中子自吸收和伽马自屏蔽效应的内标法。此外还简介了基于CARR堆的热中子瞬发伽马活化分析装置进展情况,对国内的PGNAA问题进行了探讨。

嫦娥五号月壤中子活化分析研究

我国嫦娥五号从月球风暴洋东北部、人类此前从未去过的月球中纬度地区(51.916°W,43.058°N)采集回了新的月壤样品,弥补了40多年前美国和苏联采样区域有限的不足,拓展了月壤样品的代表性,具有重要的科研价值。中子活化分析具有高灵敏、多元素、非破坏等优点,基于中国原子能科学研究院49-2泳池堆和微型中子源反应堆,利用仪器中子活化分析方法对嫦娥五号月球表面铲取样品开展元素分析研究,使用实验室专用活化分析软件ADVNAA进行元素定量分析,获得嫦娥五号月壤样品中39种主量和微量元素信息,并与1978年美国赠送给中国的礼物Apollo-17样品数据进行对比。实验过程采用中子活化分析单比较器k_(0)法和相对法对月壤样品元素进行定量,多种有证标准物质(如GBW07105、GBW07727、GBW07896、SRM2703、GSP2等)与嫦娥五号月壤样品一起分析,分析结果在不确定度范围内一致,确保了嫦娥五号月壤样品分析结果的准确性和可靠性。

大样品中子活化分析的理论依据和误差修正

中子活化分析(NAA)是最重要的核分析技术之一。目前,国内和国际上绝大多数NAA实验室只能对小样品(mg～g或μL～mL)进行分析。本工作概要介绍大样品中子活化分析的原理,重点介绍了由于体积增大而带来的中子注量率自屏蔽、γ射线自吸收等修正因子的算法,以及对样品不均匀性的修正方法。