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Fe/g-C_(3)N_(4)表面改性及其对CO加氢产物分布的影响 被引量:1
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作者 孙禹 高新华 +3 位作者 马清祥 范素兵 赵天生 张建利 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期19-28,共10页
采用尿素热缩合法制备了氮化碳(g-C_(3)N_(4)),经H_(2)O_(2)、NH_(3)·H_(2)O处理、浸渍法负载Fe制得改性Fe/g-C_(3)N_(4),对比研究了改性前后催化剂的CO加氢性能。结合XRD、SEM、FT-IR、CO_(2)-TPD、CO-TPD、H_(2)-TPR、接触角测试... 采用尿素热缩合法制备了氮化碳(g-C_(3)N_(4)),经H_(2)O_(2)、NH_(3)·H_(2)O处理、浸渍法负载Fe制得改性Fe/g-C_(3)N_(4),对比研究了改性前后催化剂的CO加氢性能。结合XRD、SEM、FT-IR、CO_(2)-TPD、CO-TPD、H_(2)-TPR、接触角测试和N_(2)物理吸附-脱附等系列表征,探究了表面预处理对Fe/g-C3N4催化剂织构性质以及CO加氢产物分布的影响。结果表明,不同改性方法对催化剂的织构性质和CO加氢性能影响显著。尿素热缩合法制备的g-C_(3)N_(4)具有典型蜂窝状结构,Fe与g-C_(3)N_(4)相互作用较强,且高度分散;改性前后样品均呈亲水性,且H_(2)O_(2)、 NH_(3)·H_(2)O处理后亲水性增强,H_(2)O_(2)处理增强了表面羟基,NH_(3)·H_(2)O处理增加了表面氨基,促进了CO吸附,促使Fe(NCN)物相生成;预处理后的催化剂表面碱性增强。在CO加氢反应中,两步改性后的Fe/AM-g-C3N4催化剂,CO_(2)选择性降至11.61%;Fe/AM-g-C_(3)N_(4)表面碱性增强,抑制了烯烃二次加氢,烯烃选择性较高,C_(2)^(=)-C_(4)^(=)达32.37%,O/P值3.23。 展开更多
关键词 CO加氢 表面改性 Fe/g-C_(3)N_(4)催化剂 产物分布
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铑基非均相催化剂在烯烃氢甲酰化反应中的应用研究进展 被引量:1
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作者 陈万 孙功成 +4 位作者 张勇 李尧莹 范素兵 吕俊敏 赵天生 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第3期18-29,共12页
烯烃氢甲酰化反应是工业中合成醛的重要过程,铑基均相催化剂难以回收的缺点会大大增加烯烃氢甲酰化反应的成本。负载固相多相催化剂因其简便的分离循环操作而广受关注,但存在反应活性较差、金属流失量较大和催化剂制备成本较高等问题,... 烯烃氢甲酰化反应是工业中合成醛的重要过程,铑基均相催化剂难以回收的缺点会大大增加烯烃氢甲酰化反应的成本。负载固相多相催化剂因其简便的分离循环操作而广受关注,但存在反应活性较差、金属流失量较大和催化剂制备成本较高等问题,开发催化性能和回收性能好的非均相铑基催化剂具有广阔的前景。以无机固体载体固定化催化剂、HRh(CO)(PPh_(3))_(3)封装型多相催化剂、多孔有机配体(POL)材料负载催化剂和单原子金属间纳米催化剂这4类催化剂为主线,综述了用于烯烃氢甲酰化反应中多相负载型铑基催化剂的研究进展。在多相负载型铑基催化剂中,膦配体组成及制备条件、载体种类及性质和铑与其他金属协同作用等均能对其催化烯烃氢甲酰化反应的催化性能产生影响,对上述4类催化剂的优、缺点和发展前景进行了简要分析。在今后的研究中,建议设计给电子能力强、空间位阻大的膦配体,发掘高比表面积、多级孔道结构的无机/有机载体,深入探究金属纳米粒子间的相互作用,进一步提高铑基催化剂在烯烃氢甲酰化中的催化性能和回收性能。 展开更多
关键词 烯烃 氢甲酰化 非均相催化剂 铑基催化剂
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煤气化渣制备单一相Y分子筛研究
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作者 吕俊敏 王正 +2 位作者 杨颖臻 赵潇霞 范素兵 《硅酸盐通报》 CAS 北大核心 2024年第7期2514-2521,2538,共9页
煤气化渣是煤化工固体废弃物,含有大量的硅元素和铝元素,可以作为原料合成高附加值的Y分子筛材料,实现资源利用。以宁夏宁东煤气化渣为原料,采用酸碱预处理和导向剂诱导水热合成法,通过优化工艺条件,成功获得了具有八面体形貌、单一相的... 煤气化渣是煤化工固体废弃物,含有大量的硅元素和铝元素,可以作为原料合成高附加值的Y分子筛材料,实现资源利用。以宁夏宁东煤气化渣为原料,采用酸碱预处理和导向剂诱导水热合成法,通过优化工艺条件,成功获得了具有八面体形貌、单一相的Y分子筛。详细考察了酸碱预处理条件、硅铝比、水硅比、晶化温度、晶化时间、导向剂含量等因素对合成样品晶相的影响,并采用XRD、XRF、SEM、FT-IR等技术对煤气化渣合成Y分子筛样品的性质进行了分析。通过优化工艺条件,水硅比降低到了20,晶化时间缩短到了24 h,合成的Y分子筛产品具有较好的结晶度和高的比表面积,比表面积达到538 m^(2)/g,总孔体积达到0.350 cm^(3)/g。 展开更多
关键词 煤气化渣 资源利用 单一相 Y分子筛 工艺优化
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Al改性SBA-15对水中四环素的吸附行为研究
4
作者 吕俊敏 陈瑶瑶 +1 位作者 田彦花 范素兵 《宁夏工程技术》 CAS 2024年第1期54-59,64,共7页
采用Al,Fe,Cu,Mn等金属改性制备了M-SBA-15分子筛材料,对比分析了不同金属改性SBA-15分子筛对四环素的吸附性能;利用SEM,N2物理吸附对Al-SBA-15进行了表征,研究了改性时间、pH、温度、四环素质量浓度等因素对吸附行为的影响,并且采用动... 采用Al,Fe,Cu,Mn等金属改性制备了M-SBA-15分子筛材料,对比分析了不同金属改性SBA-15分子筛对四环素的吸附性能;利用SEM,N2物理吸附对Al-SBA-15进行了表征,研究了改性时间、pH、温度、四环素质量浓度等因素对吸附行为的影响,并且采用动力学模型、等温线模型和热力学模型分析了Al-SBA-15对四环素的吸附行为。结果表明:Al-SBA-15对四环素的吸附效果最好,最佳吸附条件为N(Al)∶N(Si)=0.35、改性时间3 h、pH=6.0、温度298 K;伪二级动力学模型更适合描述Al-SBA-15对四环素的吸附动力学行为,颗粒内扩散不是吸附速率的唯一控制步骤;Freundlich模型能更好地描述Al-SBA-15对四环素的吸附行为,表明该过程以多层吸附为主;热力学分析显示Al-SBA-15吸附四环素是自发的、混乱度降低的放热过程。 展开更多
关键词 四环素 Al-SBA-15 吸附行为 吸附动力学 吸附热力学
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甲醇制芳烃研究趋势文献分析
5
作者 李海波 吕俊敏 +1 位作者 范素兵 赵天生 《宁夏工程技术》 CAS 2023年第3期239-251,共13页
基于中国知网数据库(CNKI)和科学引文数据库(WoS),采用知识图谱方法对甲醇制芳烃领域的合作作者、共词网络及关键词聚类进行了分析,归纳了该领域目前主要的研究方向及内容,展望了芳构化反应今后的研究方向。
关键词 甲醇 芳烃 对二甲苯 催化剂 知识图谱
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多级孔ZSM-5性质及其对甲醇制丙烯催化性能的影响 被引量:8
6
作者 范素兵 申达 +2 位作者 吕俊敏 张建利 赵天生 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第1期1-5,共5页
以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为介孔导向剂水热晶化法合成了介孔孔容可控的多级孔ZSM-5分子筛,并考察了其多级孔性质及表面酸性质对甲醇制丙烯(MTP)反应产物分布的影响。结果表明:CTAB的添加基本没有影响晶体的结晶度及比表面积,... 以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为介孔导向剂水热晶化法合成了介孔孔容可控的多级孔ZSM-5分子筛,并考察了其多级孔性质及表面酸性质对甲醇制丙烯(MTP)反应产物分布的影响。结果表明:CTAB的添加基本没有影响晶体的结晶度及比表面积,但明显减小了晶粒大小;介孔孔容增大,改善了分子扩散能力,抑制了氢转移二次反应,有利于丙烯及低碳烯烃(C2=-C4=)总选择性的提高;而表面酸量增加却促进了氢转移二次反应,引起丙烯及低碳烯烃的选择性降低、烷烃及C5+高碳组分选择性增加,不利于低碳烯烃的生成。 展开更多
关键词 多级孔ZSM-5 催化剂 甲醇制丙烯(MTP) 十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)
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2-吡咯甲酸甲酯的绿色合成 被引量:2
7
作者 范素兵 李军平 +3 位作者 赵宁 肖福魁 魏伟 孙予罕 《精细化工》 CAS CSCD 北大核心 2008年第10期1025-1028,共4页
2-吡咯甲酸甲酯(2-MPC)是一种重要的化合物,目前关于它的合成不仅步骤多,而且使用了剧毒的试剂。该文以无毒的碳酸二甲酯(DMC)为甲氧基羰基化试剂,用K2CO3/ZnO为催化剂,以吡咯为起始原料直接合成了2-MPC,实现了2-MPC的绿色合成,并提出... 2-吡咯甲酸甲酯(2-MPC)是一种重要的化合物,目前关于它的合成不仅步骤多,而且使用了剧毒的试剂。该文以无毒的碳酸二甲酯(DMC)为甲氧基羰基化试剂,用K2CO3/ZnO为催化剂,以吡咯为起始原料直接合成了2-MPC,实现了2-MPC的绿色合成,并提出了可能的催化机理。对反应条件优化后,得到的最佳反应条件为:反应温度250℃,反应时间3h,n(碳酸二甲酯)/n(吡咯)=2,吡咯用量0.1mol,催化剂用量为吡咯质量的7.5%,在该条件下2-MPC的选择性达到72.2%,收率达到35.5%。 展开更多
关键词 碳酸二甲酯 吡咯 2-吡咯甲酸甲酯 绿色合成 甲氧基羰基化 精细化工中间体
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TEOS水解对ZSM-5分子筛性质及MTP催化性能的影响 被引量:2
8
作者 范素兵 车艳盈 +3 位作者 吕俊敏 房俊卓 蒙艳丽 赵天生 《天然气化工—C1化学与化工》 CSCD 北大核心 2017年第5期10-17,61,共9页
在体系中加入不同量的乙醇及改变水解时间都会影响正硅酸乙酯(TEOS)的水解,为制备介孔ZSM-5分子筛提供了新思路。在与水解条件相近的条件下制备了一系列ZSM-5分子筛样品,应用XRD、SEM、低温物理吸附、NH3-TPD及FTIR等表征手段详细考察... 在体系中加入不同量的乙醇及改变水解时间都会影响正硅酸乙酯(TEOS)的水解,为制备介孔ZSM-5分子筛提供了新思路。在与水解条件相近的条件下制备了一系列ZSM-5分子筛样品,应用XRD、SEM、低温物理吸附、NH3-TPD及FTIR等表征手段详细考察了水解条件对合成样品的晶型、晶貌、孔结构及酸性等性质的影响,证实了通过控制水解条件,经过部分水解、缩聚、晶化及焙烧后,骨架上的乙氧基基团脱离晶体从而在合成的ZSM-5样品中制造了介孔,同时酸性也受到了影响。对制得的样品在微型固定床反应器上进行了甲醇制丙烯(MTP)反应的性能评价,结果表明,具有适当低密度表面B酸及较高的介孔孔容的样品给出较高的丙烯及低碳烯烃收率,低碳烯烃最高初始收率由常规方法合成ZSM-5的40.5%提高到66.7%,其中丙烯收率由15.2%提高到32.7%;同时甲烷和低碳烷烃的收率明显降低。 展开更多
关键词 乙醇 正硅酸乙酯(TEOS)水解 ZSM-5分子筛 介孔 甲醇制丙烯(MTP)
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MTP反应中调控双循环机理实现增产丙烯 被引量:1
9
作者 范素兵 王启馨 +4 位作者 李霞 张建利 马清祥 吕俊敏 赵天生 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2018年第6期1-5,共5页
制备了不同比例的HZSM-5/HM复合分子筛和不同含量磷修饰的P/HZSM-5/HM材料,以甲醇制丙烯(MTP)反应为模型开展了构效关系研究,并考察了温度及接触时间等工艺条件的影响。结果表明,HZSM-5/HM复合分子筛结合了HZSM-5的择型效应及HM的催化... 制备了不同比例的HZSM-5/HM复合分子筛和不同含量磷修饰的P/HZSM-5/HM材料,以甲醇制丙烯(MTP)反应为模型开展了构效关系研究,并考察了温度及接触时间等工艺条件的影响。结果表明,HZSM-5/HM复合分子筛结合了HZSM-5的择型效应及HM的催化裂解性能,强化了烯烃循环机理,提高了丙烯选择性;而P的修饰进一步对孔道及表面酸性进行调变,明显抑制了芳烃循环机理、促进了烯烃循环机理,不仅提高了丙烯选择性,同时降低了乙烯选择性;高温及较长的接触时间有利于芳烃循环机理,乙烯选择性增加。在适合的工艺条件下丙烯单程选择性达到52%,且运行稳定。 展开更多
关键词 双循环机理 甲醇制丙烯 HZSM-5 HM 复合分子筛 磷修饰 工艺条件 丙烯选择性
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Cu修饰成型13X分子筛对水中四环素的吸附行为 被引量:3
10
作者 范素兵 吕俊敏 +1 位作者 马玉龙 杨小风 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2018年第12期2721-2729,共9页
针对水中四环素有机污染物去除,选择Cu(Ⅱ)表面修饰的成型分子筛Cu-13X(s)为吸附剂,系统研究了吸附行为,考察了吸附剂的再生使用性能.结果表明:Cu-13X(s)分子筛晶型、形貌及硅铝比与交换前基本一致.吸附动力学研究表明该过程符合准二级... 针对水中四环素有机污染物去除,选择Cu(Ⅱ)表面修饰的成型分子筛Cu-13X(s)为吸附剂,系统研究了吸附行为,考察了吸附剂的再生使用性能.结果表明:Cu-13X(s)分子筛晶型、形貌及硅铝比与交换前基本一致.吸附动力学研究表明该过程符合准二级动力学模型;对于高浓度四环素水溶液,颗粒内扩散为吸附的速控步,但不是唯一的速控步.四环素在Cu-13X(s)分子筛上的吸附均符合Langmuir单分子层吸附模型,是自发且混乱度降低的放热过程.Cu-13X(s)再生4次后,去除率稳定,具有良好的再生使用性能. 展开更多
关键词 13X成型分子筛 四环素 吸附行为 再生
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改性多级孔ZSM-5催化裂解MTP副产烃性能研究 被引量:1
11
作者 范素兵 刘敏 +3 位作者 吕俊敏 黄翰涛 张建利 赵天生 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第6期1-6,共6页
围绕甲醇制丙烯(MTP)副产烃的综合利用,选择其中较难裂解的C_4-C_6低碳混合烃为研究对象,开展了Ce、Fe、La、P改性多级孔ZSM-5的催化性能研究。元素改性后多级孔ZSM-5表面酸分布发生了较大变化。P改性样品具有最大的B/L值,丙烯及双烯(... 围绕甲醇制丙烯(MTP)副产烃的综合利用,选择其中较难裂解的C_4-C_6低碳混合烃为研究对象,开展了Ce、Fe、La、P改性多级孔ZSM-5的催化性能研究。元素改性后多级孔ZSM-5表面酸分布发生了较大变化。P改性样品具有最大的B/L值,丙烯及双烯(乙烯和丙烯)选择性达到最大;P含量增加降低了表面B酸量及强酸强度,同时增加了B/L值,丙烯及双烯选择性增加,但转化率下降。在500℃及1850h^(-1)条件使用3.5P/MZ催化剂,丙烯及双烯选择性达到39.4%和65.5%,收率分别为25.6%和42.6%。 展开更多
关键词 MTP副产烃 催化裂解 改性多级孔 ZSM-5丙烯 B酸
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乙二醇二甲醚的合成及应用新进展 被引量:3
12
作者 范素兵 赵天生 《煤化工》 CAS 2010年第3期24-28,共5页
综述了乙二醇二甲醚的合成方法,认为介质阻挡气体放电等离子体法、二甲醚氧化偶联及环氧乙烷开环等新方法制乙二醇二甲醚是具有前景的工艺路线;介绍了乙二醇二甲醚的应用情况,特别是对其作为溶剂在化学反应、药物提取和电池电解液等方... 综述了乙二醇二甲醚的合成方法,认为介质阻挡气体放电等离子体法、二甲醚氧化偶联及环氧乙烷开环等新方法制乙二醇二甲醚是具有前景的工艺路线;介绍了乙二醇二甲醚的应用情况,特别是对其作为溶剂在化学反应、药物提取和电池电解液等方面的应用以及近年来作为柴油添加剂的应用作了重点介绍。 展开更多
关键词 乙二醇二甲醚 二甲醚 溶剂 柴油添加剂
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均相催化合成2-吡咯甲酸甲酯
13
作者 范素兵 李军平 +3 位作者 赵宁 肖福魁 魏伟 孙予罕 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2008年第11期1166-1171,共6页
以碳酸二甲酯(DMC)为甲氧基羰基化试剂,考察了不同碱金属卤化物对吡咯直接甲氧基羰基化反应合成2-吡咯甲酸甲酯(2-MPC)的影响。实验结果表明,只有 KI 催化吡咯进行甲氧基羰基化反应时合成了2-MPC。用荧光光谱对催化剂与反应物的相互作... 以碳酸二甲酯(DMC)为甲氧基羰基化试剂,考察了不同碱金属卤化物对吡咯直接甲氧基羰基化反应合成2-吡咯甲酸甲酯(2-MPC)的影响。实验结果表明,只有 KI 催化吡咯进行甲氧基羰基化反应时合成了2-MPC。用荧光光谱对催化剂与反应物的相互作用进行表征,结果发现,碱金属卤化物以离子对的方式与反应物相互作用,卤素阴离子和金属阳离子同时起催化作用,它们与吡咯的作用影响吡咯的转化率,与 DMC 的作用则影响吡咯甲氧基羰基化产物的选择性。以 KI 为催化剂的适宜反应条件为:反应温度200℃、反应时间3 h、n(DMC):n(吡咯)=4、KI 用量(相对于吡咯的摩尔分数)为5.68%。在此条件下,吡咯的转化率为42.80%,2-MPC 的选择性和收率分别为46.08%和19.72%。 展开更多
关键词 吡咯 碳酸二甲酯 甲氧基羰基化 2-吡咯甲酸甲酯 荧光光谱 离子对 均相催化
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乙酸锌催化一步法合成吡咯甲酸甲酯
14
作者 范素兵 李军平 +3 位作者 赵宁 肖福魁 魏伟 孙予罕 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2008年第6期633-636,共4页
以乙酸锌为催化剂、碳酸二甲酯(DMC)为甲氧基羰基化试剂,对吡咯一步甲氧基羰基化合成了吡咯甲酸甲酯。实验结果表明,升高反应温度和延长反应时间有利于2-吡咯甲酸甲酯(2-MPC)的生成而不利于1-吡咯甲酸甲酯(1-MPC)的生成,两者的总收率提... 以乙酸锌为催化剂、碳酸二甲酯(DMC)为甲氧基羰基化试剂,对吡咯一步甲氧基羰基化合成了吡咯甲酸甲酯。实验结果表明,升高反应温度和延长反应时间有利于2-吡咯甲酸甲酯(2-MPC)的生成而不利于1-吡咯甲酸甲酯(1-MPC)的生成,两者的总收率提高,但总选择性降低。采用正交实验对反应的影响因素进行了分析,得到各因素对反应影响程度的大小顺序为:反应温度>反应时间>反应物配比>催化剂用量,其中反应温度和反应时间对反应的影响较为显著。优化的反应条件为:反应温度260℃,反应时间8h,催化剂用量为吡咯质量的5%,DMC与吡咯的摩尔比为4。在此条件下,1-MPC和2-MPC的总收率(相对于吡咯)可达到63.68%。 展开更多
关键词 吡咯甲酸甲酯 碳酸二甲酯 乙酸锌 催化 甲氧基羰基化
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以尿素为碱源直接合成HZSM-5分子筛
15
作者 范素兵 张胜硕 +4 位作者 张建利 马清祥 王林 焦洪桥 赵天生 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第6期1183-1189,共7页
以尿素介质为碱源直接合成HZSM-5分子筛,考察了尿素用量、晶化时间、晶化温度及晶化方式对分子筛合成的影响,并进行了合成工艺放大验证。结果表明:尿素用量对HZSM-5分子筛产品的结晶度和收率均影响明显;晶化时间和晶化温度对产品的结晶... 以尿素介质为碱源直接合成HZSM-5分子筛,考察了尿素用量、晶化时间、晶化温度及晶化方式对分子筛合成的影响,并进行了合成工艺放大验证。结果表明:尿素用量对HZSM-5分子筛产品的结晶度和收率均影响明显;晶化时间和晶化温度对产品的结晶度影响明显,但是对产品收率影响较小;动态晶化略优于静态晶化。优化工艺条件下,HZSM-5分子筛在200 mL和2 L晶化釜的单釜质量收率均大于31%,相对结晶度均较高,产品的微观形貌、孔结构、酸性及对甲醇制丙烯反应催化活性基本一致。放大合成产品的结构和性能重现性好、工艺稳定。 展开更多
关键词 尿素 HZSM-5 直接合成 工艺优化
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多级孔ZSM-5催化裂解甲醇制丙烯(MTP)工艺副产烃增产丙烯研究
16
作者 范素兵 车艳盈 +1 位作者 吕俊敏 赵天生 《天然气化工—C1化学与化工》 CSCD 北大核心 2017年第6期10-15,28,共7页
采用水热晶化法合成了不同硅铝比的氢型多级孔ZSM-5分子筛,对合成的样品进行了XRD、SEM、N_2吸脱附、NH3-TPD、Py-FTIR等表征,考察了反应条件、催化剂酸性质和孔结构对催化裂解煤基甲醇制丙烯(MTP)工艺副产混合烃增产丙烯性能的影响。... 采用水热晶化法合成了不同硅铝比的氢型多级孔ZSM-5分子筛,对合成的样品进行了XRD、SEM、N_2吸脱附、NH3-TPD、Py-FTIR等表征,考察了反应条件、催化剂酸性质和孔结构对催化裂解煤基甲醇制丙烯(MTP)工艺副产混合烃增产丙烯性能的影响。结果表明,合成的样品具有多级孔结构,介孔孔容0.35 cm3/g左右;随着硅铝比升高,总酸量和酸强度降低,但B/L比增加;最佳工艺条件:反应温度600℃,水油比10;随着硅铝比增加,丙烯选择性明显增加,多级孔ZSM-5与微孔ZSM-5相比也具有较高的丙烯选择性。在多级孔H-150催化剂上,原料转化率达到86%,丙烯选择性达到51%,P/E达到2.7。 展开更多
关键词 MTP 工艺副产烃 多级孔ZSM-5 催化裂解 丙烯
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Effects of zinc on Fe-based catalysts during the synthesis of light olefins from the Fischer-Tropsch process 被引量:10
17
作者 高新华 张建利 +4 位作者 陈宁 马清祥 范素兵 赵天生 椿范立 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第4期510-516,共7页
Fe‐based catalysts for the production of light olefins via the Fischer‐Tropsch synthesis were modi‐fied by adding a Zn promoter using both microwave‐hydrothermal and impregnation methods. The physicochemical prope... Fe‐based catalysts for the production of light olefins via the Fischer‐Tropsch synthesis were modi‐fied by adding a Zn promoter using both microwave‐hydrothermal and impregnation methods. The physicochemical properties of the resulting catalysts were determined by scanning electron mi‐croscopy, the Brunauer‐Emmett‐Teller method, X‐ray diffraction, H2 temperature‐programed re‐duction and X‐ray photoelectron spectroscopy. The results demonstrate that the addition of a Zn promoter improves both the light olefin selectivity over the catalyst and the catalyst stability. The catalysts prepared via the impregnation method, which contain greater quantities of surface ZnO, exhibit severe carbon deposition following activity trials. In contrast, those materials synthesized using the microwave‐hydrothermal approach show improved dispersion of Zn and Fe phases and decreased carbon deposition, and so exhibit better CO conversion and stability. 展开更多
关键词 Zn promoter Fe-based catalyst Light olefin Fischer-Tropsch synthesis Microwave-hydrothermal method
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CO/CO2催化加氢双功能催化剂新进展 被引量:7
18
作者 高新华 王康洲 +3 位作者 张建利 马清祥 范素兵 赵天生 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第6期1228-1238,共11页
CO/CO 2催化加氢制高附加值化学品是降低石油资源依赖、实现碳减排的有效途径。近年来国内外科学家致力于开发新型双功能催化剂,将传统F-T合成催化剂或甲醇合成催化剂分别与H-ZSM-5、SAPO-34等酸性分子筛耦合,实现了CO/CO 2催化加氢一... CO/CO 2催化加氢制高附加值化学品是降低石油资源依赖、实现碳减排的有效途径。近年来国内外科学家致力于开发新型双功能催化剂,将传统F-T合成催化剂或甲醇合成催化剂分别与H-ZSM-5、SAPO-34等酸性分子筛耦合,实现了CO/CO 2催化加氢一步制低碳烯烃、汽油、芳烃等化学品。围绕耦合不同反应,设计高效双功能催化剂,调控产物分布是碳一资源化学利用的关键。综述了“氧化物-分子筛”双功能催化剂发展近况,不同活性组分组合方式、空间距离对CO/CO 2选择转化制高附加值化学品反应性能的影响,展望了双功能催化剂发展方向。 展开更多
关键词 双功能催化剂 催化加氢 一氧化碳(CO) 二氧化碳(CO 2) 耦合反应
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层状K/Mg-Fe-Al催化剂的制备及其CO加氢性能研究 被引量:6
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作者 张建利 王旭 +4 位作者 马丽萍 于旭飞 马清祥 范素兵 赵天生 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第12期1489-1498,共10页
采用共沉淀法制备了系列不同Mg/Fe/Al配比MgFeAl-HTLcs前驱体,经焙烧、浸渍K改性、二次焙烧后用于CO加氢反应。采用N2吸附-脱附、SEM、TG、XRD、H2-TPR、XPS等手段对催化剂进行了表征。结果表明,共沉淀法制备的不同配比MgFeAl-HTLcs类... 采用共沉淀法制备了系列不同Mg/Fe/Al配比MgFeAl-HTLcs前驱体,经焙烧、浸渍K改性、二次焙烧后用于CO加氢反应。采用N2吸附-脱附、SEM、TG、XRD、H2-TPR、XPS等手段对催化剂进行了表征。结果表明,共沉淀法制备的不同配比MgFeAl-HTLcs类水滑石前躯体均具有典型层状结构;焙烧后生成MgO、Fe2O3以及少量MgFeAlO4物相,三组元间相互作用增强,反应后以MgCO3和Fe3O4物相为主,同时出现较弱的Fe5C2相;K改性后发生结构重构,热稳定性增强,且随Al含量增加,比表面积显著单调下降;与K/Mg-Fe相比,K/Mg-Fe-Al样品中Fe2O3到Fe3O4的还原受到抑制;二次焙烧后,反应前表面相对富Fe,反应后表面富K。在CO加氢反应中,K/Mg-Fe-Al系列催化剂均表现出较高的反应活性以及烯烃选择性,随Fe/Al配比相对增加,C5+含量呈降低趋势,O/P值增加;与K/1.5Mg-0.67Fe相比,K/1.5Mg-0.67Fe-0.33Al催化剂C5+含量由22.17%降至10.90%,C=2-4含量由40.98%提高至47.28%。 展开更多
关键词 费托合成 K/Mg-Fe-Al催化剂 CO加氢 低碳烯烃
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水热法Fe-Mn催化剂制备及其合成气制低碳烯烃催化活性 被引量:8
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作者 马利海 张建利 +1 位作者 范素兵 赵天生 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第11期1356-1360,共5页
以水热合成法制备了K原位改性的Fe-Mn催化剂,考察了其CO加氢合成低碳烯烃催化活性.采用SEM、TEM、XRD、H2-TPR和FT-IR等手段对催化剂进行了表征.结果表明,制备的催化剂前驱体呈50 ~ 70 nm的球形颗粒,表面富含羰基和羟基,物相组成以Fe3O... 以水热合成法制备了K原位改性的Fe-Mn催化剂,考察了其CO加氢合成低碳烯烃催化活性.采用SEM、TEM、XRD、H2-TPR和FT-IR等手段对催化剂进行了表征.结果表明,制备的催化剂前驱体呈50 ~ 70 nm的球形颗粒,表面富含羰基和羟基,物相组成以Fe3O4为主,用于反应后有Fe5C2和MnCO3相生成.与共沉淀法制备催化剂相比,在设定的反应条件下,不同K含量改性的催化剂均具有较高的活性,以原料配比Fe:Mn∶C6:K=3∶1∶5∶0.10的催化剂性能最佳,CO转化率达95.02%,总低碳烯烃收率为62.86 g/m3(H2+CO),CH4和CO2选择性分别为13.88%和13.98%. 展开更多
关键词 FE-MN催化剂 水热法 CO加氢 低碳烯烃
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