中国燃煤汞排放清单的初步建立

建立中国分省燃煤汞排放清单 ,对于研究汞的大气化学转化、迁移和沉降 ,制定中国汞污染控制对策具有重要意义 .本研究按经济部门、燃料类型、燃烧方式和污染控制技术将排放源划分为 6 5种不同类型 ,根据各类型的煤炭消费量、燃料汞含量和汞排放因子计算汞排放量 ,最终建立了分省燃煤汞排放清单 .用 2组原煤汞含量数据资料计算的 2 0 0 0年中国燃煤大气汞排放量分别为 16 .1 6t和 2 .19 5t,其中绝大部分汞排放来自工业、电力和生活消费 ,分别占 4 6 %、35 %和 14 % .Hg0 、Hg2 + 和Hgp在中国燃煤大气汞排放中所占的比例分别为 16 %、6 .1%和 2 3% .中国燃煤汞排放在各地区间有较大差异 ,排放量较大的省份有河南、山西、河北、辽宁和江苏 ,均超过 10t/a .

中国非燃煤大气汞排放量估算

根据各种非燃煤大气汞排放源的活动水平和排放因子，估算了1995～2003年中国分省非燃煤大气汞的排放量．2003年中国非燃煤大气汞排放量为393t，比燃煤汞排放多137t，在非燃煤大气汞排放中，84％来自有色金属冶炼，其中锌冶炼、铅冶炼、铜冶炼和黄金冶炼分别占总排放的51％、18％、4％和11％．Hg^0、Hg^2＋和H，在中国非燃煤大气汞排放中所占比例分别为77％、18％和5％．中国非燃煤汞排放在各地区间有较大差异，排放量超过30t·a^-1的省区包括湖南、河南和云南，排放强度超过100g·（km^2·a）叫的省区包括上海、湖南、河南、辽宁和广东，这些地区的主要汞排放源为有色金属冶炼和生活垃圾焚烧．1995～2003年中国非燃煤大气汞排放的年均增长率为9％，其中生活垃圾焚烧排放的年均增长率最高，达到42％

我国民用燃煤一次颗粒物的减排潜力研究

民用燃煤是我国当前所有燃煤行业中一次PM_(2.5)最大的排放源。研究比较了18种原煤和6种半焦型煤在一典型的传统采暖炉中燃烧时的PM_(2.5)排放因子,并对比了一组典型无烟煤、半焦型煤和烟煤在改进型反式采暖炉中燃烧时的PM_(2.5)排放因子。半焦型煤的平均PM_(2.5)排放因子比所测试的原煤约低94%,同时改进型反式采暖炉对所测试的烟煤也约减排94%。这些结果表明用半焦型煤替代原煤和改进民用炉具均是实现我国民用燃煤PM_(2.5)减排的有效途径。

民用煤燃烧排放PM_(2.5)的微观形貌和化学组分

设计和搭建室内煤燃烧–稀释系统,分别燃烧烟煤和无烟煤,获取不同煤种燃烧排放PM_(2.5)样品,使用带能谱的透射电镜观察单颗粒的物理化学特征。根据颗粒的微观形貌、化学组分及电子束作用下的稳定性,将颗粒分成7种类型:富Si、富Ca、富S、富K、有机、碳烟和金属颗粒。燃煤排放的碳烟多聚集在一起,呈链状;有机颗粒多呈球形或近似球形;富Si和金属颗粒多呈不规则形状,球形颗粒数量相对较少,原因是民用煤的燃烧温度相对较低,不能使煤中大部分矿物质呈熔融状态。烟煤燃烧排放碳烟的相对数量百分比高于无烟煤,是由于烟煤的挥发分高于无烟煤。燃煤排放富S颗粒的相对数量百分比随煤中含S量增加而升高。

钢铁窑炉烟尘细颗粒物超低排放技术与装备

简述了钢铁窑炉烟尘PM_(2.5)控制技术与装备课题的目的、意义和研究内容,介绍了细颗粒物预荷电技术、基于海岛纤维的超细面层过滤材料、预荷电袋滤器、烟道PM2.5工况测试等技术的最新成果,通过示范工程成功运行,验证了成果的先进性、实用性和经济性。该成果可为企业实施窑炉烟尘特别排放和超低排放提供技术和装备支持,适用于新建除尘项目和环保提标改造。

燃煤电厂细颗粒物排放粒径分布特征

目前细颗粒物区域污染已成为普遍现象,控制燃煤电厂细颗粒物的排放是控制大气中细颗粒物的重要途径之一,而了解燃煤电厂细颗粒物的排放粒径分布及其形成的可能原因和影响因素显得尤为重要.针对浙江某电厂660 MW燃煤机组,在120、100、90和85℃四种不同运行工况下,采用Dekati ELPI+对电除尘器入口和出口以及烟囱60 m横断面处烟尘进行多平台同步采样测试,以研究该电厂所排放细颗粒物的粒径分布特征、不同工况下细颗粒物的排放浓度及其变化规律.结果表明:(1)不同工况下,电除尘器出口和烟囱60 m横断面处颗粒物数浓度都主要集中在亚微米态(粒径<1μm),并随粒径增大而数浓度快速减小.(2)随着烟冷器出口烟气温度的降低,烟气经过除尘装置后,无论是颗粒数浓度还是质量浓度均有一定程度的下降,但当烟气温度降至90℃时,继续降温对电除尘器除尘效果的影响基本趋于恒定.(3)无论燃用设计煤还是校验煤,当烟冷器出口烟气温度相对较低时,经脱硫后积聚模态颗粒物质量浓度较除尘后有明显增加;而烟气温度较高时,呈现出脱硫后较除尘后粗模态颗粒物质量浓度增长的现象.(4)当原烟气稀释倍数从7倍增至10倍时,6~27 nm粒径段颗粒物数浓度呈指数倍增长,说明稀释过程主要影响纳米级颗粒物的数浓度.(5)燃用设计煤,烟冷器出口烟气温度90℃时,电除尘器对PM_1的去除效果最明显为63.9%~99.8%,可见降低电除尘器入口运行烟温,可促进其对亚微米态颗粒物的捕集率.

不同稀释条件与测量技术下缸内直喷汽车排放颗粒物数浓度和粒径分布特征

利用2套稀释采样系统和3套测试系统对GDI汽油车排放颗粒物的数浓度和粒径分布特征进行了测试,比较了不同稀释方式与测量技术下排放颗粒物的差异,并探究了不同稀释流量对颗粒物测量结果的影响。结果表明,GDI汽油车在使用满足国V标准的汽油时,其排放颗粒物呈现核模态和积聚模态双峰分布,峰值粒径分别出现在22 nm和83 nm,而积聚模态颗粒物居多。全流定容稀释系统（CVS）下在一定范围内改变稀释流量对颗粒物粒径分布影响较小,数浓度测量结果相差±11%。法规规定的测试系统（PMP法）数浓度测量结果可重复性好,ELPI＋测试结果要高于PMP法,2种方法的测量结果相差23%~100%,在速率变化较大的工况下相差更大。法规规定的CVS稀释系统测量的数浓度结果低于直采稀释系统的测量结果。

石墨烯基电化学生物传感器检测环境中过氧化氢的研究进展

石墨烯由于其优良的化学、电子、结构和生物兼容等特性,近年来在传感领域得到广泛应用。过氧化氢是活性氧类物质的一种,在大气环境、水环境中广泛存在,由于其具有强氧化性,被广泛用于工业、环境和医疗等领域,且影响人体健康。主要介绍了基于石墨烯复合材料构建的电化学生物传感器对环境中过氧化氢的检测。

金属-有机骨架材料对环境中典型苯系物的吸附研究进展

近年来,挥发性有机化合物(VOCs)作为一种新兴污染物,引起人们的关注。其中苯系物是一类典型的VOCs。许多苯系物对生物体具有毒性,对人类健康有直接危害。因此在生产生活中,需要对大气中的苯系物浓度进行控制。在各种控制方法中,吸附法作为一种简单易行的方法被广泛研究。金属-有机骨架材料(MOFs)由于其可控的骨架结构、较大的比表面积被广泛用于气体的吸附分离,也被认为是最具有苯系物吸附潜力的材料。主要介绍了MOFs吸附典型苯系物的能力,系统分析了影响MOFs吸附典型苯系物的因素,并深入探究如何通过制备MOFs复合材料来进一步提升其吸附性能。

固定污染源烟气中可凝结颗粒物监测技术现状及展望

随着国家对大气环境治理的推进,可凝结颗粒物(CPM)成为工业烟气防治的关键污染物。CPM在烟道高温环境中为气态物质,排入大气环境后快速凝结成颗粒态物质,对其进行准确测量是国内外的前沿技术挑战之一。通过研究分析CPM在烟气和烟羽中演化特征与监测技术现状,阐明CPM的概念、形成机制与排放特征,阐释已有的工业烟气CPM采集与分析方法及其存在的问题,并进一步对超低排放烟气中CPM的在线监测和质控技术提出展望。

大气超细颗粒物来源及其化学组分研究进展

大气超细颗粒物(ultrafine particle, UFP)为粒径小于100 nm的颗粒物,其数浓度主导了大气颗粒物的总数浓度,对人体健康和气候都有显著影响.大气UFP主要来源于污染源烟气和大气中气态前体物的成核和生长.其中,污染源烟气中成核和生长产生的颗粒物排放后构成大气UFP的一次来源,而直接在大气中成核和生长(又称新粒子生成)产生的颗粒物构成大气UFP的二次来源.由于不同来源气态前体物种类的显著差别,所生成UFP的化学组分及其健康和气候效应也会有显著不同.然而,目前对大气UFP的不同来源贡献及其化学组成的相关研究相对较少.本文简要介绍了几种主要污染源排放的一次UFP特征、大气新粒子生成产生的二次UFP特征、以及受多种来源影响的实际大气UFP的化学组分及其来源解析相关研究进展.基于上述分析,建议未来着重开展高时间分辨率和高物种分辨率的大气UFP化学组分观测,加强对大气UFP分子水平上组分及其变化规律的认识.

导电金属有机骨架材料在超级电容器中的应用

随着电子技术的持续发展,对供电设备的要求也相应提高。超级电容器(SCs)具有较高的能量密度和优异的功率输出性能,是新一代小型化、智能化、可穿戴电子设备的理想供电装置。开发能够快速充放电、性能稳定的SCs产品是储能领域的研究重点。电极材料作为SCs最重要的组成部分,是进一步提升其性能的关键。导电金属有机骨架(MOFs)作为新型SCs电极材料,具有规整的孔道结构、大比表面积、多种形貌及维度、可调控的导电性能等优异性质,展现出巨大的潜力并引起了广泛关注。本文结合SCs的储能机理,介绍了导电MOFs的结构、制备及导电机制,进一步阐述了其作为SCs电极材料的设计策略,重点综述了其在SCs领域的研究进展,并展望了其应用前景与发展方向。

基于二甘醇的气溶胶粒径谱仪在测量3 nm以下颗粒物时的性能比较

近年来,基于二甘醇的气溶胶粒径谱仪被广泛用于3 nm以下气溶胶颗粒物的粒径谱测量,探究比较这些仪器的性能对于粒径谱的准确测量有着重要的意义。对基于二甘醇的扫描电迁移率粒径谱仪(DEG-SMPS)和颗粒物粒径放大器(PSM)进行了比较研究。在实验室标定过程中,为让PSM获得更可靠的数据,建议尽可能将标定范围设定至大于4 nm,以减少3 nm以上的颗粒物在数据反演过程中的影响,还可以增加PSM数据反演的粒径范围。研究表明,PSM和DEG-SMPS在测量小于3 nm的颗粒物数浓度时,结果较为一致。在外场观测的每个新粒子生成天,这两种仪器之间的数浓度相关性均很好(r2>0.75)。但PSM与DEG-SMPS总数浓度比值的斜率在1.4到4.5之间变化,推测可能是由于新粒子生成的颗粒物化学组分的不同导致的。此外,一些不可忽略的不确定因素,如两台仪器标定检测效率所产生的不确定度以及DEG-SMPS使颗粒物带电时荷电效率的不确定度等,也可能导致该比对结果的差异。由于DEG-SMPS使用静电气溶胶分级器(DMA)对颗粒物的粒径进行区分,而PSM是通过改变二甘醇的过饱和度以激活不同粒径的颗粒物,进而通过数据反演来对粒径进行区分,因此DEG-SMPS的粒径分辨率比PSM要高。但PSM在低颗粒物数浓度的环境中表现更好,包括一些较弱的新粒子生成天,这是因为PSM不需要使颗粒物带电,从而避免了3nm以下颗粒物的极低的荷电效率的问题。因此相比于DEG-SMPS, PSM不容易受到凝聚核粒子计数器(CPC)的计数误差带来的影响。总的来说, PSM和DEG-SMPS都足以用于测量3 nm以下颗粒物的粒径谱分布,有助于更好地进行新粒子生成过程的研究,结果中仍然存在的部分不可忽略的不确定性问题需要在未来的研究中进一步解决。

一种新型软X射线气溶胶荷电器的开发与评测

现有荷电器对1~3 nm气溶胶的通过效率和荷电效率都较低。研发了一种新型软X射线气溶胶双极荷电器,通过结构设计的改进极大地提高了3 nm以下气溶胶的通过效率,同时该荷电器对不同粒径气溶胶的本征荷电效率仍与现有荷电器相近。实验室评测结果表明:在1 L·min-1流量下,新型荷电器对3 nm以下不同粒径气溶胶的通过效率与TSI 3088软X射线荷电器相比可提高175%~300%;在2.5 L·min-1流量下,可提高115%~173%。同时,新型荷电器对10~40 nm及3 nm以下气溶胶的本征荷电效率与目前广泛使用的Fuchs稳态理论近似公式计算得出的荷电效率及其他类似荷电器的实测荷电效率基本吻合。相对于现有的商业荷电器,该新型荷电器对3 nm以下气溶胶有着更高的表观荷电效率,具有潜在的应用价值。

一种三氧化硫标准气体发生装置的研制

烟气中三氧化硫(SO_(3))是固定源可凝结颗粒物的主要气态前体物之一,排入大气环境后可形成“蓝烟”,具有较强的腐蚀性和环境毒性。目前监测烟气中SO_(3)的方法有多种,测量结果差异较大、准确性较难评判,需要对SO_(3)监测设备进行定期标定。但由于SO_(3)反应活性高、难以稳定保存,导致缺少标气,这大大限制了SO_(3)测量的准确性。研制了基于催化氧化SO_(2)生成SO_(3)的便携式标气发生装置,并对其SO_(3)的产率、稳定性及其影响因素进行了评测。结果表明:在填装600 mg钒催化剂(40~60目),持续通入0.1 L/min、1000 ppm(μmol/mol)的SO_(2)气体,催化温度430℃的条件下,SO_(2)转化效率为98.5%。用洁净零空气按一定比例对高浓度SO_(3)气体进行稀释混合,可线性输出浓度范围10~1000 ppm的SO_(3)标气,用于SO_(3)监测设备的标定和质控。

固定污染源排气中PM_(2.5)采样方法综述

我国新的环境空气质量标准已于2012年颁布并将自2016年起全面实施.为使新标准规定的细颗粒物(PM2.5)达标,各地需对固定污染源排气中PM2.5进行监测和控制,但目前国内尚无固定源PM2.5采样标准方法.本文系统地介绍了国内外固定源PM2.5采样方法及相应的国际标准,包括直接采样法和稀释采样法,并分析了这些方法的优缺点及用于我国固定源PM2.5测量的可行性.为了便于环境管理和监测,建议确立基于虚拟惯性撞击原理的烟道内直接采样方法为标准方法,用于测定固定源排气中的可捕集PM2.5;为了评估固定源PM2.5排放对大气环境质量和健康的影响,建议同时确立以烟道外稀释采样为基础的标准方法,用于测定固定源排气中包括可捕集和可凝结的PM2.5.

基于虚拟撞击原理的固定源PM_(10)/PM_(2.5)采样器的研制

目前我国尚无固定源PM2.5采样标准方法,现有商业化的固定源PM2.5采样器在使用中存在明显不足,因此本研究开发了一种固定源PM10/PM2.5双级虚拟撞击采样器.经实验室标定,该采样器切割效率曲线优于国际标准ISO 7708:1995对采样器的规定,采样器横截面直径为74 mm,满足我国固定源采样口尺寸要求.采样器既可以安装滤膜,也可以安装滤筒,适用于不同浓度的烟尘采样.虚拟撞击器的切割点与次流所占比值呈负相关,比值减小时,切割点增大.为降低颗粒物损失,虚拟撞击器喷嘴距收口的距离至少应为喷嘴直径的1.5~2倍.

固定污染源可凝结颗粒物测量方法

随着燃煤电厂以及钢铁等非电行业超低排放改造的进行,固定污染源可过滤颗粒物(FPM)排放浓度逐渐降低,可凝结颗粒物(CPM)的排放逐步引起关注.然而目前对CPM的认识不足,尚没有国际统一的标准测量方法.本研究分析了可用于固定源CPM测量的3种方法,包括冷凝法、稀释间接法和稀释直接法,并在燃煤电厂、钢铁焦化厂和钢铁烧结厂等固定源进行了CPM现场测量.结果表明,8个电厂和钢铁厂冷凝法测得的CPM质量浓度均显著高于稀释间接法和稀释直接法测量结果.冷凝法测得的CPM中含有大量的SO24-、Cl-等水溶性离子,其浓度显著高于稀释间接法和稀释直接法测量结果.稀释直接法测量的CPM浓度相对较低.冷凝法测量过程中由于水蒸气过饱和冷凝成水吸收SO2和HCl等易溶于水的气体,进而显著高估了CPM实际排放浓度.稀释间接法能模拟实际大气环境中CPM的形成过程,且不存在冷凝水吸收等问题.

双级虚拟撞击采样器应用于固定污染源PM_(10)和PM_(2.5)排放测量

为贯彻落实《大气污染防治行动计划》,环境保护部指导各地开展大气污染源排放清单编制工作,其中包括固定源PM_(10)和PM_(2.5)的排放清单.但目前国内尚无固定源PM_(10)和PM_(2.5)标准采样方法.本研究提出了适合我国固定源PM_(10)和PM_(2.5)测量的双级虚拟撞击采样方法,开发了相应的分级采样系统,并用该方法对各类固定源进行了现场测试.测试结果表明,所测试的煤粉炉电厂的烟囱入口PM_(2.5)质量浓度为(0.93±0.03)mg·m^(-3),PM_(10)质量浓度为(1.13±0.11)mg·m^(-3).所测试的垃圾焚烧电厂的烟囱排放口PM_(2.5)质量浓度为(3.3±0.65)mg·m^(-3),PM_(10)质量浓度为(6.9±0.86)mg·m^(-3).所测试的大型循环流化床发电厂的烟囱排放口PM_(2.5)质量浓度为(0.59±0.04)mg·m^(-3),PM_(10)质量浓度为(1.12±0.16)mg·m^(-3).所测试的钢铁转炉的烟囱排放口PM_(2.5)质量浓度为(0.15±0.04)mg·m^(-3),PM_(10)质量浓度为(0.43±0.15)mg·m^(-3).

北京市典型道路交通环境细颗粒物元素组成及分布特征

对北京市典型道路交通环境中不同粒径段(0.2～0.5μm、0.5～1.0μm和1.0～2.5μm)的细颗粒物进行了采样分析,在2008—2009年期间5个阶段内共采集了198个细颗粒物样品.通过XRF分析得到细颗粒物中Al、Na、Mg、K、Ca、Si、S、Cl、Fe、Mn、Ti、Cu、Zn、As、Br和Pb16种元素的质量浓度.含量较高的元素有S、K、Fe、Cl、Si、Ca和Zn,占测试元素总浓度的90%以上.应用富集因子法将元素分为地壳元素、双重元素和污染元素三类.应用因子分析法分离出两个主要因子,因子1主要与地壳元素和双重元素相关,可归于扬尘源的贡献;因子2主要与污染元素相关,可能来自机动车、燃煤、生物质燃烧和工业等排放源.人为源对小粒径(0.2～0.5μm)颗粒物的贡献较大,而地壳源的贡献更集中于大粒径段(1.0～2.5μm).多数地壳元素和双重元素在夏季和冬季均随粒径的增大而富集,且冬季浓度较高,而多数污染元素的分布形态存在季节差异.Br、As和Pb夏季在0.5～1.0μm出现峰值,而冬季在0.2～0.5μm出现峰值.冬季因采暖增加的煤和生物质的燃烧造成部分元素浓度在0.2～0.5μm有显著增加.云层内部的硫酸盐生成过程可能是夏季S元素在0.5～1.0μm出现峰值的原因.通过奥运时期与非奥运时期元素浓度和分布的比较,发现奥运时期交通源临时控制措施对机动车排放和道路扬尘均有显著的削减作用,削减率分别为53%和63%,且随粒径增大而增加.