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Cu/SiO_2催化剂上丙烯在空气中的直接环氧化反应 被引量:19
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作者 鲁继青 罗孟飞 李灿 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第1期5-9,共5页
制备了一系列用NaCl修饰的Cu/SiO2 催化剂 ,考察了它们对丙烯在空气中直接环氧化反应的催化性能 ,并利用TPR表征手段对催化剂的活性中心进行了初步探讨 .在最佳反应条件下 ,丙烯转化率为 0 16 % ,环氧丙烷选择性达到 4 4 % .在反应气... 制备了一系列用NaCl修饰的Cu/SiO2 催化剂 ,考察了它们对丙烯在空气中直接环氧化反应的催化性能 ,并利用TPR表征手段对催化剂的活性中心进行了初步探讨 .在最佳反应条件下 ,丙烯转化率为 0 16 % ,环氧丙烷选择性达到 4 4 % .在反应气中加入氢后 ,环氧丙烷的选择性显著提高 ,并且催化剂稳定性大大增强 .反应结果表明 ,还原态的低价铜可能是催化剂的活性中心 ,NaCl与铜离子结合而生成新物种可能在催化反应过程中起到关键作用 . 展开更多
关键词 氧化硅 负载型催化剂 氧化钠 丙烯 环氧化 分子氧
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纳米金催化剂在CO低温氧化和选择性氧化中的研究进展 被引量:8
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作者 鲁继青 罗孟飞 辛勤 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第3期306-309,共4页
介绍了纳米金催化剂在CO低温氧化和丙烯直接环氧化反应中的研究进展。在CO低温氧化反应中,催化剂的活性相和载体都具有明显的尺寸效应,纳米金颗粒和载体之间的相互作用主要表现载体不仅可以改变纳米金颗粒的大小和形状,而且也影响了氧... 介绍了纳米金催化剂在CO低温氧化和丙烯直接环氧化反应中的研究进展。在CO低温氧化反应中,催化剂的活性相和载体都具有明显的尺寸效应,纳米金颗粒和载体之间的相互作用主要表现载体不仅可以改变纳米金颗粒的大小和形状,而且也影响了氧的活化,从而提高反应活性;在丙烯直接环氧化反应中,由H2和O2在金颗粒表面反应生成的过氧化物种是反应中间体;在选择性氧化和选择性加氢反应中,金催化剂表现出优良的活性和稳定性。 展开更多
关键词 纳米金催化剂 CO氧化 选择性氧化 丙烯环氧化 尺寸效应
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丙烯、氧气和环氧丙烷在Cu-NaCl/SiO_2催化剂上吸附的红外光谱研究 被引量:2
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作者 鲁继青 吴自力 +1 位作者 罗孟飞 李灿 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第11期855-861,共7页
用红外光谱法研究了丙烯、丙烯 /氧气混合气以及环氧丙烷 (PO)在Cu NaCl/SiO2 催化剂上的吸附 .结果表明 ,丙烯在载体和催化剂上的吸附是完全可逆的 .丙烯和氧气在催化剂上共吸附后生成了丙烯醛 ,未观察到环氧丙烷 (PO)生成 .PO在载体... 用红外光谱法研究了丙烯、丙烯 /氧气混合气以及环氧丙烷 (PO)在Cu NaCl/SiO2 催化剂上的吸附 .结果表明 ,丙烯在载体和催化剂上的吸附是完全可逆的 .丙烯和氧气在催化剂上共吸附后生成了丙烯醛 ,未观察到环氧丙烷 (PO)生成 .PO在载体和未还原催化剂上的吸附行为表明 ,PO与载体的硅羟基有强相互作用 ,PO发生开环反应生成开环物种 .而PO在还原态催化剂上的吸附行为较复杂 ,可能生成了酮类化合物 . 展开更多
关键词 丙烯 环氧化 环氧丙烷 氧化硅 负载型催化剂 吸附 红外光谱
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Y_2O_3涂层负载Pd整体式催化剂的制备和催化性能 被引量:15
4
作者 金凌云 何迈 +3 位作者 鲁继青 贾爱平 苏孝文 罗孟飞 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第7期635-640,共6页
以Y(NO3)3为前驱体制备了Y2O3涂层的堇青石蜂窝陶瓷载体.扫描电子显微镜、X射线能谱和超声波振荡等表征结果表明,Y2O3涂层不但具有良好的抗振荡性和粘结强度,而且具有很强的吸附催化剂活性组分(H2PdCl4)的能力,适合制备负载型Pd催化剂.... 以Y(NO3)3为前驱体制备了Y2O3涂层的堇青石蜂窝陶瓷载体.扫描电子显微镜、X射线能谱和超声波振荡等表征结果表明,Y2O3涂层不但具有良好的抗振荡性和粘结强度,而且具有很强的吸附催化剂活性组分(H2PdCl4)的能力,适合制备负载型Pd催化剂.以甲苯和乙酸乙酯完全燃烧为模型反应考察了催化剂的活性,发现以Y2O3涂层堇青石蜂窝陶瓷为载体的整体式Pd/Y2O3催化剂具有良好的催化活性和热稳定性,甲苯和乙酸乙酯催化燃烧的T99分别为210和300℃;催化剂经900℃焙烧4 h后,T99仅提高20℃,表明催化剂具有很高的热稳定性.催化剂的X射线衍射、拉曼光谱和程序升温还原结果表明,Pd/Y2O3催化剂经低温焙烧时,Y2O3和PdO均高度分散在堇青石蜂窝陶瓷的表面,而高温焙烧使催化剂活性组分PdO晶粒增大,从而导致催化剂活性下降. 展开更多
关键词 氧化钇涂层 堇青石整体式催化剂 甲苯 乙酸乙酯 催化燃烧
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甲醛在CeO_2(111)表面吸附的密度泛函理论研究 被引量:15
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作者 蒋仕宇 滕波涛 +4 位作者 鲁继青 刘雪松 杨培芳 杨飞勇 罗孟飞 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第11期2025-2031,共7页
采用基于第一性原理的密度泛函理论和周期平板模型,研究了甲醛在以桥氧为端面的CeO2(111)稳定表面上的吸附行为.通过对不同覆盖度,不同吸附位的甲醛吸附构型、吸附能及电子态密度的分析发现,甲醛在CeO2(111)表面存在化学吸附与物理吸附... 采用基于第一性原理的密度泛函理论和周期平板模型,研究了甲醛在以桥氧为端面的CeO2(111)稳定表面上的吸附行为.通过对不同覆盖度,不同吸附位的甲醛吸附构型、吸附能及电子态密度的分析发现,甲醛在CeO2(111)表面存在化学吸附与物理吸附两种情况.化学吸附结构中甲醛的碳、氧原子分别与表面的氧、铈原子发生相互作用,形成CH2O2物种;吸附能随着覆盖度的增加而减小.与自由甲醛分子相比,物理吸附的甲醛构型变化不大,其吸附能较小.利用CNEB(climbing nudged elastic band)方法计算了甲醛在CeO2(111)表面的初步解离反应活化能(约1.71eV),远高于甲醛脱附能垒,这与甲醛在清洁CeO2(111)表面程序升温脱附实验中产物主要为甲醛的结果相一致. 展开更多
关键词 二氧化铈 甲醛 密度泛函理论 周期平板模型 态密度
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CuO/SBA-15催化剂上巴豆醛选择性加氢 被引量:12
6
作者 王月娟 王雪俐 +4 位作者 谢冠群 鲁继青 金炜阳 刘西敬 罗孟飞 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2008年第5期482-488,共7页
通过γ-氨丙基三甲氧基硅烷(APTS)偶联与Cu2+离子络合两步法将CuO负载到介孔分子筛SBA-15上,制得CuO/SBA-15催化剂,考察了催化剂的巴豆醛选择性加氢反应性能.通过X射线粉末衍射、氮气吸脱附和程序升温还原(TPR)技术对催化剂进行了表征.... 通过γ-氨丙基三甲氧基硅烷(APTS)偶联与Cu2+离子络合两步法将CuO负载到介孔分子筛SBA-15上,制得CuO/SBA-15催化剂,考察了催化剂的巴豆醛选择性加氢反应性能.通过X射线粉末衍射、氮气吸脱附和程序升温还原(TPR)技术对催化剂进行了表征.结果表明,SBA-15分子筛负载CuO后保持原有的介孔结构,但是孔容和比面表积随着CuO负载量的增大而下降.TPR结果表明CuO/SBA-15系列催化剂有三种CuO物种:高分散CuO、晶相CuO和进入SBA-15分子筛骨架的Cu2+.高分散CuO物种对巴豆醛加氢反应的催化活性最高,晶相CuO物种次之,而进入SBA-15分子筛骨架的Cu2+物种几乎没有活性. 展开更多
关键词 氧化铜 SBA-15分子筛 巴豆醛 加氢 γ-氨丙基三甲氧基硅烷
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不同晶相TiO2负载Au催化剂用于巴豆醛选择性加氢 被引量:8
7
作者 谢冠群 刘西敬 +3 位作者 陶丽萍 鲁继青 罗孟飞 李小年 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第6期543-548,共6页
以不同晶相的TiO2为载体,利用沉积-沉淀法制备了Au/TiO2催化剂,并将其用于巴豆醛选择性加氢反应,考察了TiO2晶相和还原温度对Au/TiO2催化剂性能的影响.结果表明,锐钛矿比金红石更有利于提高巴豆醇选择性,而复合相TiO2载体既可增加Au的... 以不同晶相的TiO2为载体,利用沉积-沉淀法制备了Au/TiO2催化剂,并将其用于巴豆醛选择性加氢反应,考察了TiO2晶相和还原温度对Au/TiO2催化剂性能的影响.结果表明,锐钛矿比金红石更有利于提高巴豆醇选择性,而复合相TiO2载体既可增加Au的催化活性,又可提高巴豆醇选择性.此外,高温还原能促进Au/TiO2催化剂对C=O的选择性加氢,当还原温度为500oC时,产物中巴豆醇是丁醛的2.7倍. 展开更多
关键词 二氧化钛 负载型催化剂 巴豆醛 选择性加氢 巴豆醇 晶相转化
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CeO_2-Y_2O_3涂层和负载型Pd催化剂催化燃烧VOCs(英文) 被引量:11
8
作者 金凌云 鲁继青 +2 位作者 罗孟飞 谢冠群 何迈 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第11期1691-1695,共5页
制备了一种粘附在堇青石蜂窝陶瓷载体上的CeO_2-Y_2O_3(CeY)复合氧化物新涂层.以二氧化铈和柠檬酸钇为前驱体,制备过程中无有害物质产生,对环境友好.CeY涂层和Pd/CeY催化剂通过SEM、EDX、XRF和Raman光谱等表征.结果表明,此涂层的粘结强... 制备了一种粘附在堇青石蜂窝陶瓷载体上的CeO_2-Y_2O_3(CeY)复合氧化物新涂层.以二氧化铈和柠檬酸钇为前驱体,制备过程中无有害物质产生,对环境友好.CeY涂层和Pd/CeY催化剂通过SEM、EDX、XRF和Raman光谱等表征.结果表明,此涂层的粘结强度高,对活性组分的吸附性能好,适合用来负载钯催化剂.Y_2O_3大部分进入了峰窝陶瓷的孔道内,CeO_2和Pd物种则富集在载体的表面.以CO、甲苯和乙酸乙酯的催化燃烧来评价Pd/CeY催化剂的性能,此催化剂具有较好的催化活性和热稳定性.500℃焙烧的催化剂,CO、甲苯和乙酸乙酯的T_(99)(转化率99%以上所需的最低反应温度)分别为150、220和310℃;1050℃焙烧的催化剂,它们的T_(99)分别为180、250和330℃.高温焙烧的催化剂,活性物种PdO的晶粒增大,这可能导致催化剂的活性下降. 展开更多
关键词 CeO2-Y2O3涂层 PD催化剂 堇青石蜂窝陶瓷载体 催化燃烧
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载体对负载型金催化剂上甲醛催化氧化的影响 被引量:9
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作者 李洪芳 刘雪松 +3 位作者 郭存霞 刘统 罗孟飞 鲁继青 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第10期1001-1006,共6页
采用沉积-沉淀法和氨水络合法制备了Al2O3,TiO2,CeO2和SiO2负载的纳米金催化剂,利用元素分析、X射线衍射、氮气物理吸附、程序升温还原、透射电镜和拉曼光谱等技术对催化剂进行了表征,并考察了其低温催化甲醛氧化活性.结果表明,Au/CeO2... 采用沉积-沉淀法和氨水络合法制备了Al2O3,TiO2,CeO2和SiO2负载的纳米金催化剂,利用元素分析、X射线衍射、氮气物理吸附、程序升温还原、透射电镜和拉曼光谱等技术对催化剂进行了表征,并考察了其低温催化甲醛氧化活性.结果表明,Au/CeO2的催化性能最佳,在40oC时甲醛转化率仍能保持在80%以上.催化剂的活性同时受Au的化学状态和载体性质的影响.Au/CeO2催化剂较高的低温活性可能与离子态的Au物种有关,同时AuxCe1-xO2-δ固溶体的形成产生了大量的氧缺位,提高了氧的活化能力,也有助于提高催化剂的低温活性. 展开更多
关键词 负载型催化剂 甲醛 低温氧化 金-铈固溶体
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OMS-2的制备及其负载PdO对CO氧化的催化活性 被引量:8
10
作者 刘雪松 鲁继青 +1 位作者 王晓霞 罗孟飞 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2010年第2期181-185,共5页
以MnSO4和KMnO4为前驱体,采用回流法在酸性介质中合成了氧化锰八面体分子筛(OMS-2).以OMS-2为载体采用浸渍法制备了PdO/OMS-2催化剂,并对催化剂进行了表征和CO氧化活性测试.结果表明,OMS-2为纳米棒结构,是典型的隐钾锰矿(cryptomelane)... 以MnSO4和KMnO4为前驱体,采用回流法在酸性介质中合成了氧化锰八面体分子筛(OMS-2).以OMS-2为载体采用浸渍法制备了PdO/OMS-2催化剂,并对催化剂进行了表征和CO氧化活性测试.结果表明,OMS-2为纳米棒结构,是典型的隐钾锰矿(cryptomelane)结构.当PdO负载量≤1.0%时,PdO以高分散的形式存在,而更高负载量时形成PdO晶相.当PdO负载量为2.5%时,PdO/OMS-2催化剂上CO氧化反应活性最高,CO完全转化温度为80oC.催化剂中高分散的PdO和高价态的Pd物种是反应的活性中心. 展开更多
关键词 氧化锰八面体分子筛 氧化钯 负载型催化剂 一氧化碳 催化氧化 二氧化碳
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CeO_2基固溶体氧缺位拉曼光谱表征的研究进展 被引量:12
11
作者 李岚 胡庚申 +1 位作者 鲁继青 罗孟飞 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第5期1012-1020,共9页
总结了拉曼光谱表征CeO2基固溶体中氧缺位的研究成果,评述了氧缺位的生成和影响氧缺位浓度观察值的因素,并提出了亟待解决的问题.CeO2基固溶体的拉曼谱图中出现三个重要的特征拉曼峰(465、560、600cm-1),一般分别归属于CeO2的F2g振动模... 总结了拉曼光谱表征CeO2基固溶体中氧缺位的研究成果,评述了氧缺位的生成和影响氧缺位浓度观察值的因素,并提出了亟待解决的问题.CeO2基固溶体的拉曼谱图中出现三个重要的特征拉曼峰(465、560、600cm-1),一般分别归属于CeO2的F2g振动模式、氧缺位和MO8型缺陷物种.研究发现氧缺位的产生与掺杂金属离子价态有关,而MO8型缺陷物种的产生与掺杂金属离子半径有关.CeO2基固溶体中氧缺位浓度观察值(AD/AF2g)与样品吸光度和表面富集有关.原位拉曼光谱研究表明:气氛及温度影响CeO2基固溶体的吸光度变化,从而影响拉曼光谱采样深度,导致氧缺位浓度观察值的变化. 展开更多
关键词 拉曼光谱 氧缺位 CeO2基固溶体 吸光度
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还原温度对Ir/ZrO_2催化剂上巴豆醛选择性加氢的影响 被引量:6
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作者 朱琳 鲁继青 +2 位作者 谢冠群 陈萍 罗孟飞 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2012年第2期348-353,共6页
采用浸渍法制备了负载型Ir/ZrO2催化剂,详细考察了H2还原温度对Ir/ZrO2催化剂上气相巴豆醛选择性加氢反应性能的影响.结果表明,随着还原温度的升高,Ir/ZrO2催化剂上巴豆醛转化率和巴豆醇选择性均先升后降.400°C下还原时,Ir/ZrO2催... 采用浸渍法制备了负载型Ir/ZrO2催化剂,详细考察了H2还原温度对Ir/ZrO2催化剂上气相巴豆醛选择性加氢反应性能的影响.结果表明,随着还原温度的升高,Ir/ZrO2催化剂上巴豆醛转化率和巴豆醇选择性均先升后降.400°C下还原时,Ir/ZrO2催化剂性能最佳,巴豆醛转化率和巴豆醇选择性分别达32.2%和74.3%.X射线光电子能谱结果表明,催化剂表面系Ir0和Ir3+共存,且随着还原温度的升高,Ir0的比例逐渐增加,至600oC时,表面Ir物种大部分以Ir0存在.NH3程序升温脱附结果表明,随着还原温度的升高,催化剂表面Lewis酸中心的数目减少,强度下降.这是由于催化剂中Cl含量下降所致.Ir0和Ir3+共存和中等强度的表面Lewis酸中心有利于提高巴豆醇选择性. 展开更多
关键词 氧化锆 负载型催化剂 巴豆醛 选择性加氢 巴豆醇 LEWIS酸
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介孔Al2O3负载PdO催化甲烷燃烧反应性能 被引量:7
13
作者 王月娟 郭美娜 +1 位作者 鲁继青 罗孟飞 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2011年第9期1496-1501,共6页
采用浸渍法制备了介孔Al2O3(M-Al2O3)负载PdO催化剂,考察了其催化CH4燃烧反应性能.结果表明,以M-Al2O3为载体的PdO催化剂活性比普通Al2O3载体高得多,这很可能与M-Al2O3的孔道结构对PdO物种的限域作用有关.随着PdO/M-Al2O3催化剂焙烧温... 采用浸渍法制备了介孔Al2O3(M-Al2O3)负载PdO催化剂,考察了其催化CH4燃烧反应性能.结果表明,以M-Al2O3为载体的PdO催化剂活性比普通Al2O3载体高得多,这很可能与M-Al2O3的孔道结构对PdO物种的限域作用有关.随着PdO/M-Al2O3催化剂焙烧温度的升高,甲烷催化燃烧活性先增加后降低,其中700oC焙烧的催化剂活性最高,400oC反应时CH4转化率为91%.此时Pd物种主要以PdO颗粒形式高度分散在载体的介孔孔道内,而高温焙烧时,Pd物种主要以Pd和PdO的混合晶相存在.尽管900oC焙烧制得的催化剂上CH4的转化率降低,但TOF值最大,这可能与该催化剂中同时存在金属Pd和PdO有关. 展开更多
关键词 介孔氧化铝 甲烷 催化燃烧 活性位
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Cu-Cr_2O_3催化剂上二氟乙酸甲酯催化加氢合成二氟乙醇 被引量:7
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作者 曹晓雁 郑素贞 +4 位作者 吴周安 王树华 周强 鲁继青 罗孟飞 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第6期2103-2108,共6页
采用共沉淀法制备了Cu-Cr2O3催化剂,考察了铜含量对Cu-Cr2O3催化剂的二氟乙酸甲酯加氢合成二氟乙醇性能的影响。运用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)、BET和Raman光谱技术对该催化剂进行了表征。结果表明,还原态Cu-Cr2O3催化剂物相... 采用共沉淀法制备了Cu-Cr2O3催化剂,考察了铜含量对Cu-Cr2O3催化剂的二氟乙酸甲酯加氢合成二氟乙醇性能的影响。运用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)、BET和Raman光谱技术对该催化剂进行了表征。结果表明,还原态Cu-Cr2O3催化剂物相主要由Cu和Cr2O3组成,然而30Cu-Cr2O3和50Cu-Cr2O3催化剂存在少量CuCr2O4和CuCrO2复合氧化物。随着铜含量的增加,Cu-Cr2O3催化剂的二氟乙酸甲酯单程转化率呈现先上升后下降的趋势,而二氟乙醇选择性保持在70%左右;30Cu-Cr2O3催化剂的二氟乙酸甲酯单程转化率达到最大值97%。Cu-Cr2O3催化剂的二氟乙酸甲酯加氢反应比速率随着铜含量的增加呈现增大的趋势,反应比速率的提高可能与催化剂中CuCr2O4和CuCrO2物种的存在有关。 展开更多
关键词 二氟乙酸甲酯 加氢 二氟乙醇 CR2O3 Cu
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Au/SiO_2催化剂上丙烯空气氧化制丙烯醛 被引量:3
15
作者 索掌怀 金明善 +2 位作者 鲁继青 李灿 安立敦 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第10期932-937,共6页
采用等体积浸渍法制备了Au/S iO2催化剂,X射线粉末衍射、透射电子显微镜表征结果显示,其金粒子的平均大小可控制在10nm以内。考察了反应温度、空速、金负载量、催化剂焙烧温度、添加助剂等对Au/S iO2催化剂催化丙烯空气氧化制丙烯醛反... 采用等体积浸渍法制备了Au/S iO2催化剂,X射线粉末衍射、透射电子显微镜表征结果显示,其金粒子的平均大小可控制在10nm以内。考察了反应温度、空速、金负载量、催化剂焙烧温度、添加助剂等对Au/S iO2催化剂催化丙烯空气氧化制丙烯醛反应性能的影响。实验结果表明,该催化剂具有很高的丙烯醛选择性。在325℃、原料气空速4 000h-1、V(C3H6)∶V(O2)=1∶2、反应时间120m in的条件下,采用500℃焙烧的Au/S iO2催化剂,当丙烯的转化率为1.0%时,丙烯醛的选择性达70%以上。提高焙烧温度至800℃,丙烯醛选择性可达90%。加入Cu助剂可以提高丙烯的转化率,但使丙烯醛选择性下降。 展开更多
关键词 二氧化硅 催化剂 丙烯 选择氧化 丙烯醛 助剂
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模板沉淀法制备高比表面积MnO_x-CeO_2催化剂及其CO低温氧化活性 被引量:4
16
作者 马静萌 鲁继青 +2 位作者 王月娟 包明敏 罗孟飞 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第11期2112-2117,共6页
以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,Ce(NO3)3和Mn(NO3)2为前驱体,通过沉淀法制备了一系列晶粒小于5nm的高比表面积MnOx-CeO2催化剂,并考察了催化剂的CO氧化反应性能.采用XRD、Raman光谱、TPR和N2气吸附脱附等手段对催化... 以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,Ce(NO3)3和Mn(NO3)2为前驱体,通过沉淀法制备了一系列晶粒小于5nm的高比表面积MnOx-CeO2催化剂,并考察了催化剂的CO氧化反应性能.采用XRD、Raman光谱、TPR和N2气吸附脱附等手段对催化剂的比表面积、晶粒大小和物相组成进行了表征.当Mn摩尔分数≤34%时,催化剂的比表面积在160~170m^2/g之间;当锰含量进一步提高后,催化剂的比表面积呈下降趋势.当Mn摩尔分数≤34%时,XRD只检测到CeO2物相,而Raman光谱则检测到α—Mn2O3的存在.催化剂上表现出较好的CO氧化活性,这主要归因于高比表面积.随着锰含量的增加,催化剂的轻化频率(TOF)下降,表明高分散、小晶粒的氧化锰物种是催化剂的活性物种.H2-TPR结果表明,催化剂的CO氧化活性还与催化剂中高价锰物种有关.焙烧温度升高使催化剂的晶粒增大、比表面积减小,同时催化剂中锰的平均价态降低,导致CO氧化活性下降. 展开更多
关键词 MnOx-CeO2 十六烷基三甲基溴化铵(CTAB) 高比表面积 CO氧化
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Effect of Calcination Temperature on La-Modified Al2O3 Catalysts for Vapor Phase Hydrofluorination of Acetylene to Vinyl Fluoride 被引量:4
17
作者 毕庆员 鲁继青 +2 位作者 邢丽琼 郭明 罗孟飞 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 2010年第1期89-94,I0002,共7页
A La-modified Al2O3 catalyst was prepared with deposition-precipitation method. The effect of calcination temperature on the reactivity for vapor phase hydrofluorination of acetylene to vinyl fluoride. The catalysts c... A La-modified Al2O3 catalyst was prepared with deposition-precipitation method. The effect of calcination temperature on the reactivity for vapor phase hydrofluorination of acetylene to vinyl fluoride. The catalysts calcined at different temperatures were characterized using NH3-TPD, pyridine-FTIR, X-ray diffraction, and Raman techniques. It was found that the calcination process could not only change the structure of these catalysts but also modify the amount of surface acidity on the catalysts. The catalyst calcined at 400 ℃ exhibited the highest conversion of acetylene (94.6%) and highest selectivity to vinyl fluoride (83.4%) and lower coke deposition selectivity (0.72%). The highest activity was related to the largest amount of surface acidity on the catalyst, and the coke deposition was also related to the total amount of surface acidic sites. 展开更多
关键词 La2O3-Al2O3 catalyst Hydrofluorination reaction Vinyl fluoride ACETYLENE Calcination temperature
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纳米CeO_2基固溶体催化柴油机碳颗粒物燃烧性能(英文) 被引量:3
18
作者 方萍 鲁继青 +1 位作者 贾爱平 罗孟飞 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第8期1275-1280,共6页
采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备CeO2基固溶体催化剂(Ce0.7Zr0.3O2-!、Ce0.7Pr0.3O2-!和Ce0.7Gd0.3O2-!),并考察了固溶体和三种常用载体(TiO2、SiO2和Al2O3)及其负载KNO3后的催化碳黑燃烧活性.结果表明,CeO2基固溶体催化剂具有很高的催化燃... 采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备CeO2基固溶体催化剂(Ce0.7Zr0.3O2-!、Ce0.7Pr0.3O2-!和Ce0.7Gd0.3O2-!),并考察了固溶体和三种常用载体(TiO2、SiO2和Al2O3)及其负载KNO3后的催化碳黑燃烧活性.结果表明,CeO2基固溶体催化剂具有很高的催化燃烧活性,其活性接近TiO2、SiO2和Al2O3负载30%KNO3催化剂的活性.因为纳米CeO2基固溶体的形成,提高了催化剂的抗烧结能力,使氧更活泼,从而提高氧化还原性能,有利于碳颗粒燃烧.由于CeO2基固溶体本身的高活性,因此KNO3的添加不能明显提高CeO2基固溶体催化剂(尤其是Ce0.7Zr0.3O2-!和Ce0.7Pr0.3O2-!)的催化燃烧活性,但KNO3能显著提高TiO2,SiO2和Al2O3的催化燃烧活性. 展开更多
关键词 CeO2基固溶体 柴油机 碳颗粒物 KNO3 催化燃烧活性
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Ce-Y-O固溶体及其PdO/Ce-Y-O催化剂的制备,表征和CH_4氧化性能 被引量:2
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作者 罗孟飞 单文娟 +2 位作者 李美俊 鲁继青 李灿 《北京大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2001年第2期221-225,共5页
采用柠檬酸溶胶 凝胶法制备了Ce Y O固溶体 ,并用XRD和Raman对Ce Y O固溶体的物相结构进行了表征 ,发现当n(Ce) /n(Ce +Y) (摩尔比 )≥ 0 6时 ,Ce Y O固溶体为面心立方结构 ,而n(Ce) /n(Ce +Y)≤ 0 5时为体心立方结构。固溶体的生成... 采用柠檬酸溶胶 凝胶法制备了Ce Y O固溶体 ,并用XRD和Raman对Ce Y O固溶体的物相结构进行了表征 ,发现当n(Ce) /n(Ce +Y) (摩尔比 )≥ 0 6时 ,Ce Y O固溶体为面心立方结构 ,而n(Ce) /n(Ce +Y)≤ 0 5时为体心立方结构。固溶体的生成有利于提高氧化还原性能。Ce Y O固溶体担载PdO催化剂的CH4 氧化活性表明 ,n(Ce) /n(Ce+Y)对担载PdO催化剂的CH4 氧化活性影响很大 ,当n(Ce) /n(Ce +Y ) =0 8时催化剂活性最高 ,CH4 转化率 50 %的温度为350℃ ,完全转化温度为 6 0 展开更多
关键词 负载PdO催化剂 铈-钇-氧固溶体 甲烷氧化活性 溶胶-凝胶法 制备 结构表征 面心立方结构 体心立方结构
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Ga改性的Au/TS-1催化剂上气相丙烯环氧化反应 被引量:5
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作者 张超 潘小荣 +1 位作者 罗孟飞 鲁继青 《浙江师范大学学报(自然科学版)》 CAS 2012年第3期305-310,共6页
以Ga改性的TS-1分子筛为载体,用沉积沉淀法制备了金催化剂,并用于气相丙烯环氧化反应.比较了不同Ga掺杂量对催化剂结构和催化性能的影响.反应结果表明:Ga的改性使催化剂上丙烯的转化率由1.8%提高到2.7%;环氧丙烷的选择性由86.2%提高到91... 以Ga改性的TS-1分子筛为载体,用沉积沉淀法制备了金催化剂,并用于气相丙烯环氧化反应.比较了不同Ga掺杂量对催化剂结构和催化性能的影响.反应结果表明:Ga的改性使催化剂上丙烯的转化率由1.8%提高到2.7%;环氧丙烷的选择性由86.2%提高到91.9%.催化剂活性的增加可能是因为Ga的掺入使金颗粒分布更加均匀,以及载体微结构变化引起的配位效应. 展开更多
关键词 环氧丙烷 丙烯环氧化 金催化剂 TS-1分子筛 改性
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