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Cu-Al尖晶石氧化物缓释催化剂表面重构对促进甲醇重整反应性能的研究
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作者 侯晓宁 庆绍军 +2 位作者 刘雅杰 张磊 高志贤 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期47-54,共8页
Cu-Al尖晶石氧化物作为甲醇水蒸气重整制氢缓释催化剂,在反应过程中逐渐释放活性Cu,其催化行为与催化剂的表面结构密切相关。本研究采用酸碱溶液对固相球磨法合成的Cu-Al尖晶石催化剂进行表面处理,以期通过表面组成及结构的修饰来提高... Cu-Al尖晶石氧化物作为甲醇水蒸气重整制氢缓释催化剂,在反应过程中逐渐释放活性Cu,其催化行为与催化剂的表面结构密切相关。本研究采用酸碱溶液对固相球磨法合成的Cu-Al尖晶石催化剂进行表面处理,以期通过表面组成及结构的修饰来提高其催化性能。研究结果表明,硝酸、氨水、氢氧化钠溶液与催化剂的作用差别极大,酸处理去除了催化剂表面的Cu和Al物种,氢氧化钠溶液处理则主要去除了Al物种,氨水溶液处理作用最弱,去除了极少量的Cu和Al。伴随着Cu、Al物种的流失,催化剂表面结构重组和铜物种再分布改变了铜的缓释行为。反应性能评价结果表明,硝酸和氨水处理改善了缓释催化性能,其中,硝酸处理后的催化剂表现出更优异的催化稳定性;而氢氧化钠溶液处理不利于缓释催化性能的提高。结合反应后催化剂表征结果,阐明缓释Cu粒径大小和Cu晶粒微观结构应变对催化性能发挥着重要作用。当前工作为提高缓释催化提供了一种切实可行的方法。 展开更多
关键词 Cu-Al尖晶石 表面修饰 表面重构 甲醇重整
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Controllable synthesis of CuAlO_(2) via solid-phase method and its catalytic performance for methanol steam reforming to hydrogen
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作者 qing shaojun SUN Xun +3 位作者 LI Xinglong WANG Lei WU Zhiwei WANG Jianguo 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第11期1641-1651,共11页
This study explores the controllable synthesis of CuAlO_(2) using copper hydroxide and pseudo-boehmite powders as raw materials via a simple solid-phase ball milling method,along with its catalytic performance investi... This study explores the controllable synthesis of CuAlO_(2) using copper hydroxide and pseudo-boehmite powders as raw materials via a simple solid-phase ball milling method,along with its catalytic performance investigation in methanol steam reforming(MSR).Various catalysts were prepared under different conditions,such as calcination temperature,calcination atmosphere,and heating rate.Characterization techniques including BET,XRD,XPS,SEM and H2-TPR were employed to analyze the samples.The results revealed significant effects of calcination temperature on the phase compositions,specific surface area,reduction performance,and surface properties of the CA-T catalysts.Based on the findings,a synthesis route of CuAlO_(2) via the solid-phase method was proposed,highlighting the importance of high calcination temperature,nitrogen atmosphere,and low heating rate for CuAlO_(2) formation.Catalytic evaluation data demonstrated that CuAlO_(2) could catalyze MSR without pre-reduction,with the catalytic performance of CA-T catalysts being notably influenced by calcination temperature.Among the prepared catalysts,the CA-1100 catalyst exhibited the highest catalytic activity and stability.The findings of this study might be useful for the further study of the catalytic material for sustained release catalysis,including the synthesis of catalytic materials and the regulation of sustained release catalytic performance. 展开更多
关键词 CuAlO_(2) solid-phase method methanol steam reforming sustained release catalysis calcination temperature
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Ni、Zn改性Cu/水泥催化剂及其甲醇高温裂解性能 被引量:1
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作者 邱诗铭 庆绍军 +2 位作者 侯晓宁 秦发芥 高志贤 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2018年第1期42-47,共6页
以碱式碳酸镍、碱式碳酸锌、碱式碳酸铜和水泥为原料制备水泥负载的Cu-Ni,Cu-Zn,Cu-Ni-Zn催化剂,考察了合成催化剂的甲醇裂解反应性能。结果表明:在常压、质量空速为3.39h^(-1)、温度为380~420℃的条件下,Cu-Ni/水泥催化剂作用下的甲醇... 以碱式碳酸镍、碱式碳酸锌、碱式碳酸铜和水泥为原料制备水泥负载的Cu-Ni,Cu-Zn,Cu-Ni-Zn催化剂,考察了合成催化剂的甲醇裂解反应性能。结果表明:在常压、质量空速为3.39h^(-1)、温度为380~420℃的条件下,Cu-Ni/水泥催化剂作用下的甲醇转化率均在96%以上;Cu-Zn/水泥催化剂作用下的甲醇转化率较低,但对H_2和CO选择性较高;采用Cu-Ni-Zn/水泥催化剂时,经1 600h运转,甲醇转化率和产物分布变化不大,甲醇转化率基本维持在81%以上,(H_2+CO)摩尔分数大于98%,说明Cu-Ni-Zn/水泥催化剂具有良好的高温稳定性。 展开更多
关键词 甲醇 裂解反应 水泥催化剂 富氢气体
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甲醇制氢应用于氢燃料电池车的可行性及其发展前景 被引量:13
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作者 庆绍军 侯晓宁 +4 位作者 李林东 张磊 陈凯华 高志贤 樊卫斌 《能源与节能》 2019年第2期62-65,70,共5页
通过介绍甲醇制氢技术及其研究进展,对其应用于氢燃料电池车的经济性、节能与减排效果进行概算,阐述了以甲醇制氢作为加氢站氢源应用于氢燃料电池车的可行性。概算结果显示,与燃油车相比,采用甲醇制氢作为氢源应用于氢燃料电池车具有较... 通过介绍甲醇制氢技术及其研究进展,对其应用于氢燃料电池车的经济性、节能与减排效果进行概算,阐述了以甲醇制氢作为加氢站氢源应用于氢燃料电池车的可行性。概算结果显示,与燃油车相比,采用甲醇制氢作为氢源应用于氢燃料电池车具有较好的经济性,且节能减排效果明显。通过相关阐述,以期为加氢站的建设和氢能产业的发展提供决策思考。 展开更多
关键词 甲醇制氢 甲醇储氢 氢能 氢燃料电池车 经济性 节能减排
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尖晶石表面结构与催化性能的研究进展 被引量:4
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作者 张荣斌 李莉 +3 位作者 蔡建信 庆绍军 高志贤 冯刚 《江西师范大学学报(自然科学版)》 CAS 北大核心 2019年第6期565-575,共11页
尖晶石型氧化物具有优异的催化性能,其金属原子的落位、表面原子配位环境、禁带宽度、电荷布局等均影响其催化性能.该文综述了尖晶石应用于电催化、光催化、甲醇重整制氢催化体系的研究进展,强调了尖晶石表面结构与催化性能的关系,其中... 尖晶石型氧化物具有优异的催化性能,其金属原子的落位、表面原子配位环境、禁带宽度、电荷布局等均影响其催化性能.该文综述了尖晶石应用于电催化、光催化、甲醇重整制氢催化体系的研究进展,强调了尖晶石表面结构与催化性能的关系,其中含Co、Mn尖晶石广泛应用于电催化体系,Mn的占据几何位置及化合价对于解释含Mn尖晶石的催化ORR和OER性能是至关重要的;尖晶石由于带隙较小而可以有效利用可见光,在光催化制氢及光降解方面有优异的性能;CuAl2O4在甲醇重整制氢体系中有优异的催化性能,Ni、Cu团簇负载在尖晶石表面上可以抑制Ni、Cu形成大颗粒,助剂Ni掺杂在尖晶石表面中可以缓释铜的释放从而使得催化剂稳定性增强,Ni更倾向于掺杂在表面中的八面体Al位;水在CuAl2O4尖晶石表面上可以形成解离吸附. 展开更多
关键词 尖晶石 电催化 光催化 甲醇重整制氢 密度泛函理论
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Ni/ZSM-12催化乙炔选择加氢制乙烯 被引量:1
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作者 张荣斌 王长青 +3 位作者 王大山 卢坤 庆绍军 冯刚 《南昌大学学报(工科版)》 CAS 2019年第1期1-5,共5页
采用水热还原法制备ZSM-12载体,并采用离子交换法和等体积浸渍法制备了Ni/ZSM-12催化剂;采用X射线衍射(XRD)分析、红外光谱(FTIR)和扫描电子显微镜(SEM)、比表面积(BET)测试、程序升温脱附(NH3-TPD)探究制备载体的性质、官能团和形貌以... 采用水热还原法制备ZSM-12载体,并采用离子交换法和等体积浸渍法制备了Ni/ZSM-12催化剂;采用X射线衍射(XRD)分析、红外光谱(FTIR)和扫描电子显微镜(SEM)、比表面积(BET)测试、程序升温脱附(NH3-TPD)探究制备载体的性质、官能团和形貌以及催化剂结构和性质,发现ZSM-12载体为形状较规整的正六棱柱。采用固定床反应器对所制备催化剂催化乙炔选择性加氢反应性能进行了研究,发现离子交换法制备Ni/ZSM-12催化剂对乙炔选择加氢制乙烯具有较好的催化活性和选择性,在130℃乙炔转化率为35%,乙烯选择性为50%。 展开更多
关键词 乙炔 乙烯 择形加氢反应 分子筛
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钙钛矿型甲醇水蒸气重整制氢催化材料的研究 被引量:4
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作者 肖国鹏 乔韦军 +3 位作者 张磊 庆绍军 张财顺 高志贤 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第1期100-107,共8页
采用溶胶凝胶法合成了钙钛矿复合氧化物,负载氧化铜后得钙钛矿负载型催化材料,通过XRD(X射线衍射分析)、BET(比表面积测试)、H2-TPR(程序升温还原分析)、XPS(X射线光电子能谱)等手段对催化材料进行了表征,考察了不同种类钙钛矿负载纳米... 采用溶胶凝胶法合成了钙钛矿复合氧化物,负载氧化铜后得钙钛矿负载型催化材料,通过XRD(X射线衍射分析)、BET(比表面积测试)、H2-TPR(程序升温还原分析)、XPS(X射线光电子能谱)等手段对催化材料进行了表征,考察了不同种类钙钛矿负载纳米铜催化材料的结构、性质对甲醇水蒸气重整制氢性能的影响.结果显示,钙钛矿负载纳米铜催化材料的催化活性主要与催化剂的铜比表面积、表面晶格氧缺位以及活性组分和载体间的相互作用有关.其中,CuO/LaCrO_(3)钙钛矿负载型催化材料的表面氧空穴含量较多,活性组分与载体间相互作用较强,因此催化甲醇水蒸气重整制氢活性较好.当反应温度为360℃时,CuO/LaCrO_(3)钙钛矿型催化剂并未出现明显失活现象,甲醇转化率为98.6%,产氢速率为694.9 mL·kg_(cat)^(-1)·s^(-1). 展开更多
关键词 钙钛矿 氧化铜 催化剂 甲醇水蒸气重整 氢气
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