基于低浓铀燃料医用同位素试验堆的99Mo分离工艺研究

医用同位素试验堆是以硝酸铀酰溶液为燃料,生产99Mo具有一定优势,已成为医用同位素生产的重要方法。低浓铀燃料是研究堆发展的趋势,在低浓铀条件下医用同位素试验堆的99Mo分离工艺至关重要。本研究主要对低浓铀燃料的医用同位素试验堆99Mo分离进行深入研究,结果显示,联合使用球形氧化铝柱、α-安息香肟柱和活性炭柱工艺,能够实现99Mo提取、分离和纯化。此外,使用该工艺在低浓铀模拟燃料溶液中对Mo的分离效果进行验证,得到Mo回收率为75.7%,杂质也满足要求。该工艺不仅提高了医用同位素试验堆在低浓铀燃料条件下99Mo的产率,更为医用同位素试验堆的低浓化奠定了基础,具有较大的应用价值。

离子液体Cyphos IL 101对硝酸体系中Mo(Ⅵ)的萃取研究

99Mo是重要的医用放射性核素,溶剂萃取法是反应堆辐照~(235)U靶生产裂变99Mo的分离方法之一。为探讨离子液体Cyphos IL 101用于裂变99Mo分离的可能性,本研究评价了离子液体Cyphos IL 101在硝酸体系中对Mo(Ⅵ)的萃取行为,重点考察了稀释剂、水相初始pH、萃取时间、温度、离子液体浓度等对萃取Mo(Ⅵ)的影响。结果表明,选用甲苯作为稀释剂时,Cyphos IL 101对Mo(Ⅵ)的萃取效果最好,在pH=3条件下,萃取率高达98.87%;萃取为自发进行的过程,且可在5 min达到平衡;选用1 mol/L Na_2CO_3作为反萃剂,一次反萃可将负载有机相中96.56%的Mo反萃到水相中。构建的离子液体Cyphos IL 101萃取体系对Mo与主要杂质Sr、Cs、Te等有很好的分离效果,体现了其对Mo(Ⅵ)的高选择性萃取能力。以上结果可为将离子液体Cyphos IL 101引入裂变99Mo的分离工艺流程提供参考。

基于熔盐堆尾气提取的99Mo生产评估

基于熔盐堆尾气提取99Mo同位素的生产方法引起了广泛的关注,但目前的工作局限于评估堆芯中99Mo的产量,对于其在整个回路中的迁移行为的关注不足。本文建立了一个熔盐堆中的贵金属迁移模型,并基于8 MW熔盐实验堆(Molten-Salt Reactor Experiment,MSRE)进行了贵金属分布验证,而后对MSRE尾气中99Mo粗产品的产量、比活度及运行状态的变化对生产的稳定性的影响进行了分析。结果表明,尾气中的99Mo有较高含量和比活度,移除率增加的工况对99Mo的比活度的影响是有益的,空泡比例及氧化还原电势变化的工况对99Mo的比活度影响不大,该方法可作为一种潜在的99Mo生产备选方案。

电子和质子辐照100Mo制备99Mo/99mTc对比实验

99Mo/99mTc是全球应用最广泛的医用显影核素,目前的供应依赖几座濒临退役的核反应堆。相比反应堆而言,加速器的建造、运行及维护成本更低,布局更灵活。因此,粒子加速器制备99Mo/99mTc已成为研究热点,其中利用电子加速器辐照100Mo制备99Mo和质子加速器辐照100Mo制备99mTc是最具可行性的两种方法。本研究结合实验数据和蒙特卡洛模拟结果,对比了两种基于加速器制备99Mo/99mTc的优势和劣势。质子辐照100Mo直接产生99mTc,99mTc产额高,但伴生Tc的其他同位素,尤其是99gTc。而电子辐照100Mo,可以产生高纯的99Mo,且化学分离过程简单,能够制备成99Mo-99mTc发生器使用,相对更具优势。

低放废水氚分离净化技术研究

随着我国核电及后处理产业的发展和环境排放标准的日益严格,安全有效的处理和处置核设施运行过程中产生的含氚低放废水的需求不断增加。本研究提出一种基于水精馏技术的含氚低放废水氚分离净化新方法,基于该技术方法搭建低放废水氚分离实验装置,对装置的运行参数进行研究,开展低放废水氚分离热实验。结果表明,该技术能够有效实现对含氚低放废水中氚的高效分离和浓缩,净化液氚含量低至10^(2) Bq/L量级,浓缩液氚含量达到10^(10) Bq/L量级,氚分离系数达9.49×10^(7),具有很大的实际应用价值。

85Kr测厚源在锂电池极片面密度测量的应用

为满足85Kr测厚源在新能源锂电行业的应用,对测厚源在锂电池极片面密度测量方面开展应用研究。比较分析不同规格的85Kr测厚源的源窗材料、源窗厚度、活性区尺寸以及活度大小对β射线输出量的影响,完成在锂电池极片实际生产过程中,85Kr测厚源β射线吸收值的定量标定、温度补偿标定、极片位置补偿标定以及源活度衰减补偿标定,获得极片面密度与β射线吸收值关系曲线,以及极片面密度与温度、极片位置及源活度衰减关系。结果表明,厚度25μm钛窗,活性区底面积大且高度低,装载活度18.5 GBq的85Kr测厚源具有较大的β射线输出量,重复测量精度0.02%;β射线透射极片后的衰减吸收值与极片面密度的定量线性相关度达0.999;经监控测量间隙的空气温度,可补偿空气密度变化对β射线吸收的影响;极片距离探测器的位置变化与测量面密度呈线性关系,通过测量位置变化实现对测量值的补偿;至少每5 d修正一次空气零点I_(0),以补偿85Kr测厚源活度衰减引起的测量系统偏差。85Kr测厚源的使用效果能够满足锂电池超级智能制造产线的实际应用需求。

低比活度99Mo-99mTc发生器研究进展

99mTc是由99Mo进行β衰变产生的一种被广泛应用于核医学临床诊断领域的放射性同位素,主要通过母体核素99Mo在发生器中衰变获得。由于核安全问题和多座生产99Mo的反应堆相继关停,裂变99Mo的供应量减少,导致裂变型色谱柱99Mo-99mTc发生器的99Mo原料来源困难,因此国内外积极推进低比活度的反应堆辐照和基于加速器的99Mo生产技术及新型99Mo-99mTc发生器的研发。本文对低比活度99Mo在国内的生产现状、国内外基于低比活度99Mo开发的99Mo/99mTc分离方法和新型99Mo-99mTc发生器进行综述,以期为研发新型99Mo-99mTc发生器提供参考。

无载体镥-177分离技术研究进展

医用同位素是核医学诊疗的物质基础。利用核医学技术对恶性肿瘤、心脑血管、神经退行性疾病等重大疾病进行诊断与治疗具有不可替代的优势。镥-177(^(177)Lu)具有优异的核物理和化学性质,近年来,欧美发达国家已将其广泛应用于靶向核素治疗研究及临床应用,其标记物对神经内分泌肿瘤、前列腺癌等肿瘤的诊断和治疗展示出良好效果。^(177)Lu已被公认为是目前最具前景和市场活力的靶向放射性诊疗一体化核素之一,预计未来全球对^(177)Lu的需求呈爆发式增长。本研究综述了^(177)Lu的制备原理、国内外分离工艺研究现状、未来市场需求和应用前景。

^(125)I标记单抗用于MDA-MB-231荷瘤鼠中PD-L1表达的SPECT显像研究

为监测肿瘤中程序性死亡蛋白配体(PD-L1)的表达水平,本研究采用Iodogen法构建了靶向PD-L1的^(125)I-Atezolizumab。考察反应时间对标记率的影响,评价其在PBS和胎牛血清中的稳定性。研究^(125)I-Atezolizumab在大鼠体内的药时曲线,乳腺癌MDA-MB-231细胞和肿瘤模型中对PD-L1的靶向性。结果显示,室温反应5 min,^(125)I-Atezolizumab的标记率大于98%;^(125)I-Atezolizumab在PBS和胎牛血清中孵育48 h,放化纯度仍大于90%;^(125)I-Atezolizumab在大鼠体内的清除半衰期为(12.1±1.9)h。^(125)I-Atezolizumab免疫活性保持良好(IF=52%),乳腺癌细胞对其有特异性摄取;对MDA-MB-231荷瘤鼠的SPECT/CT显像结果显示,实验组肿瘤处具有较高的放射性摄取,对照组肿瘤对^(125)I-Atezolizumab的摄取可被Atezolizumab显著抑制,说明^(125)I-Atezolizumab与PD-L1靶点的结合具有特异性。初步研究结果表明,^(125)I-Atezolizumab标记方法简单高效、体外性质稳定,对PD-L1显像特异,具有用于肿瘤PD-L1表达水平监测的潜力,值得开展进一步研究。

用于^(211)At生产的高功率金属Bi靶热效应模拟

为提高用于医用同位素^(211)At生产的金属Bi靶在高束流功率作用下的可靠性与使役寿命,对多种束流均匀化方法进行了模拟与对比,利用计算流体力学(CFD)方法模拟分析了在wobbler磁铁作用下强度为500 eμA的α束流轰击Bi靶产生的热效应,为靶系统的设计和寿命的延长提供了关键技术支撑。结果表明,通过扫描实现束流均匀化可大幅降低靶上的最大热功率密度;在靶前采用wobbler磁铁对束流进行周期性圆扫描可有效降低Bi靶的表面温度。当扫描频率为50 Hz时,Bi靶最高温度为189.8℃,低于其熔点(271.3℃),能够满足Bi靶在此高功率束流照射下安全运行的温度要求。

基于14MeV回旋加速器同位素^(18)F生产的液体靶系统研制

因放射性核素^(18)F标记的氨基酸在脑肿瘤显像方面显示出独特的优势,本课题组通过14 MeV回旋加速器,以铌为靶体材料,利用^(18)O(p,n)^(18)F反应,生产^(18)F同位素,研制液体靶系统。为解决以氦气冷却的液体靶系统结构复杂的问题,本研究以直接水冷作为液体靶系统冷却方式,详细探究液体靶每个部件的结构设计及关键部件材料选择,并对其输运系统和控制系统进行稳定性测试。结果表明,在20μA的束流强度照射下,照射时间为2 h的产额为1.5 Ci。目前已经在北京大学进行实验研究,该系统具有良好的稳定性、重复性。

加速器生产重要医用放射性同位素及应用概况

随着核科学技术的快速发展,医用放射性同位素在核医学中发挥着越来越重要的作用,被广泛应用于心脑血管、肿瘤等疾病的诊断和治疗。利用加速器生产医用放射性同位素,具有灵活高效、系统安全、活度高等优势,是确保医用放射性同位素安全、稳定供应的重要生产方式之一。2021年,国家八部门联合发布《医用同位素中长期发展规划(2021-2035)》,明确了我国到2035年前需要重点发展的重要医用同位素有14种,其中9种同位素均可以由加速器生产。本文主要介绍了规划中列出的9种重要医用同位素的加速器生产和应用概况。规划中加速器生产的显像核素主要有^(123)I、^(124)I、^(64)Cu、^(68)Ga、^(89)Zr,治疗核素有^(186)Re、^(103)Pd、^(225)Ac、^(223)Ra。其中,^(225)Ac、^(68)Ge、^(223)Ra是中高能加速器进行同位素生产的重点,也是加速器生产放射性同位素主要的发展趋势。本研究分别对上述诊断和治疗核素的核性质、用途、反应截面及产额、生产方式等进行综述,以期为相关核素生产提供参考。

^(161)Tb-PSMA放射性配体治疗前列腺癌研究进展

前列腺特异性膜抗原(PSMA)放射性配体治疗(PRLT)已成为一种重要的新型疗法,尤其适合治疗常规疗法无法有效控制的转移性去势抵抗性前列腺癌(mCRPC),以镥-177(^(177)Lu)-PSMA-617为代表的PRLT具有良好的安全性,能有效延长mCRPC患者生存期,改善生活质量等优势。尽管^(177)Lu-PSMA-617治疗mCRPC取得成功,但仍有部分患者不敏感,甚至对治疗无响应,出现复发情况。铽-161(^(161)Tb)与177Lu均具有β-射线,但与^(177)Lu相比,其最大的优势在于释放针对小病灶治疗的俄歇电子和内转化电子,这种β-射线与俄歇电子的协同疗法,具有满足不同大小病灶治疗的优点,使得全球范围对^(161)Tb进行肿瘤治疗的关注度正在上升。本文将从^(161)Tb的制备、标记、质控、辐射剂量、临床前研究、临床研究以及展望等方面对^(161)Tb-PSMA研究进行综述,旨在为开展PRLT的医务人员及患者提供参考。

辐照型钼锝发生器制备技术研究

针对裂变型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器的原料^(99)Mo供应不稳定以及凝胶型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器的生产时间长等问题,将凝胶颗粒的合成工艺流程提前至反应堆辐照前,利用真空冷冻干燥技术制备一种以钼[^(99)Mo]酸钛为柱填料的辐照型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器。通过研究分析原料的类型、钼钛摩尔比、干燥方式等条件对辐照型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器性能的影响,优化了钼[^(99)Mo]酸钛凝胶颗粒的制备工艺,制得了新型辐照型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器。在连续七次淋洗过程中发现,淋洗液的pH为5.0~6.0,高锝[^(99m)Tc]酸钠溶液的核纯度≥99.92%,淋洗效率≥72.07%,放化纯度≥98.8%,钛含量<1μg/mL,淋洗峰位于2~4 mL,无拖尾现象,制备的辐照型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器的性能优异。该工艺简化了放射性操作工艺流程,缩短了放射性操作时长,减小了制备过程中^(99)Mo的衰变损失,并且提高了发生器淋洗效率。

基于激光等离子体产生的轫致辐射源实现同核异能素^(152m)Eu的高效激发

同核异能素在宇宙元素合成中发挥着重要作用,并且在控制核能释放方面有潜在的应用。其中,铕(Eu)在现实中有重要的研究意义,例如152Eu被用来做放射性实验的标准源,并且其同核异能态^(152m1)Eu有73%的概率发生β-衰变产生天体p核素钆(^(152)Gd),因此^(152m1)Eu是产生天体p核素^(152)Gd过程中的重要核素。在本工作中,基于激光等离子体产生的轫致辐射源,我们在实验上实现了^(152m1)Eu(45.6 keV,T_(1/2)=9.31 h)的高效激发,其产额能达到8×10^(4)个粒子/发。此外,进一步通过Geant4-GENBOD程序数值模拟了^(152m1,m2)Eu的产额、产生时间以及峰值激发效率随电子温度的演化情况。研究发现,在入射电子电荷量固定为17.6 nC,且当电子温度达到15 MeV时,^(152m1)Eu和^(152m2)Eu的产额趋于饱和,分别为8×10^(6)和2×10^(5)个粒子/发;^(152m1)Eu和^(152m2)Eu的峰值激发效率分别有望达到约10^(17)和10^(16)个粒子/s,其中^(152m1)Eu和^(152m2)Eu的脉宽几乎不变,均为32 ps。超短超强激光技术能够极大提高同核异能素的激发效率,这将为研究宇宙元素合成问题以及控制核能释放应用研究提供一个重要的研究途径。

高比活度^(63)Ni辐照生产特性研究

^(63)Ni作为低能β放射源是重要的工业用同位素,具有半衰期长、能量密度适中、制造方便等优点。本研究对高通量堆辐照生产高比活度^(63)Ni的特性进行研究,分析影响^(63)Ni比活度的因素,包括中子通量、能谱分布、辐照靶件设计等。在此基础上,对进一步提高^(63)Ni比活度的辐照方案设计思路进行探讨。研究表明,超高通量堆有利于获得高比活度^(63)Ni同位素。本研究成果可为^(63)Ni辐照生产方案设计提供参考。

聚酰亚胺中空纤维膜组件从空气中分离浓缩氙的性能

在膜材料实验筛选基础上,研究了聚酰亚胺中空纤维膜组件从空气中分离浓缩氙的性能,包括不同型号膜组件从空气中分离浓缩氙的性能、操作条件变化对氙分离浓缩性能的影响及不同膜组件组合从空气中分离浓缩氙的性能。结果表明:单支膜组件从空气中分离浓缩氙时,氙浓缩系数随气流比的增大迅速增大,达到最大值后趋于恒定,氙的最大回收率随膜组件有效长度的增加而增大;温度和压力对膜组件工作性能的影响不明显;不同膜组件组合的工作性能差别很大。研究结果对基于膜分离技术的大气放射性氙监测设备研制具有重要意义。

电子加速器光中子源生产医用同位素的模拟研究

光核反应和紧凑型中子源是生产医用同位素的新兴工具,东华理工大学正在建设一种电子加速器驱动的光中子源(East China Accelerator&Neutron Source,ECANS),用于医用同位素生产研究。在分析W-^(100)Mo光中子源的中子产额及^(99)Mo产量的基础上,建立了中子能量调节层和中子反射层组成的放射性同位素产生模型,对不同天然氧化物材料(MoO_(3)、Lu_(2)O_(3)、Y_(2)O_(3))进行了放射性同位素的产生模拟及伴生产物分析,探讨了光核反应中子源生产医用同位素的可行性。研究结果显示:在高富集^(100)Mo靶材中^(99)Mo同位素的产量为2.00 TBq·d^(-1),在氧化物靶材中^(99)Mo的产量为0.64 TBq·d^(-1)、^(177)Lu的产量为0.67 TBq·d^(-1)以及90Y的产量为2.11 TBq·d^(-1)。此外,分析了天然氧化物在辐照条件下放射性杂质的含量,为后续分离纯化提供数据参考。

以SiH_(4)为介质扩散法生产^(28)Si技术研究

^(28)Si同位素主要应用于半导体领域,在量子计算、计量学领域也有一定应用。采用99%以上丰度^(28)Si制备硅晶体,可以降低声子散射、提高热导率,并且降低门电压、提高开关速度、提高芯片频率,可用于制造高速CPU、大功率器件、高性能传感器等。在室温下,99.85%以上丰度^(28)Si半导体元件的热导率比天然丰度Si材料增加10%~60%。高丰度^(28)Si可用于制备量子信息长自旋相干时间器件,去除29Si干扰。本研究采用气体扩散法,以SiH_(4)为介质,开展^(28)Si同位素的分离研究。目前廉价优质的高分子有机膜已得到大规模工业应用。用于负压条件下的高速磁悬浮压缩机可以有效压缩SiH_(4)气体。通过4级扩散级联实验测得SiH_(4)的基本全分离系数可达1.010。采用多元分离理论进行级联分析计算,以天然SiH_(4)为原料,通过一次不超过300级的相对丰度匹配级联,可将轻馏分中的^(28)Si同位素丰度浓缩到99%以上。本研究验证了以SiH_(4)为介质扩散分离^(28)Si同位素可行。