低温等离子体处理^(14)C烷烃类化合物的实验研究

压水堆中的^(14)C气态流出物主要以烷烃类化合物的形式存在。本研究以^(14)C烷烃类化合物中占比最大且化学性质最稳定的^(14)CH_(4)作为处理目标,引入低温等离子体技术,对其放电行为和CH_(4)处理性能进行探究。结果表明:在常温常压、输出电压17.89 kV、气体流速0.83 cm/s的最优条件下,等离子体的CH_(4)处理效率可达99.37%,CO_(2)选择性可达46.99%;通过提高输出电压、反应温度以及降低气体流速均能有效提升等离子体的CH_(4)处理性能;除CO_(2)外,等离子体处理CH_(4)过程中伴随产生的副产物有30余种,以有机物为主;等离子体处理CH_(4)的动力学过程符合准一级反应动力学模型,相应的速率常数为1.1048 m^(3)/(kW·h)。以上结果表明,等离子体技术在^(14)C废气处理和监测领域,尤其是^(14)C烷烃类化合物处理方面具有广阔的发展前景。

金属有机框架材料吸附放射性碘废气研究进展

随着核工业的发展,放射性碘被确定为最危险的核废料之一。放射性碘废气的吸附对于降低核污染也有着重要意义。金属有机框架(MOFs)是一种由无机金属中心(如金属离子或金属簇)与桥连的有机配体通过自组装相互连接形成的晶态多孔材料,因其多孔性和高比表面积等特点,MOFs被认为是理想的碘吸附材料。简要论述近年对于不同金属中心的MOFs在碘吸附方面的进展,探讨MOFs复合材料对放射性碘的吸附能力,展望高效放射性碘吸附MOFs材料未来的发展形势。

钚吸附行为研究进展

Pu是一种非常关键的放射性元素,其分离纯化是乏燃料后处理中的核心技术,同时,研究Pu的分离也对环境保护和放射性污染修复具有重要的意义。目前分离纯化Pu的主要方法有沉淀法、萃取法、吸附法等,其中吸附法是分离纯化Pu的重要方法之一。吸附法具有操作简单,吸附速率快等优点,同时吸附材料具有较大的吸附容量、价格低廉等优点。本文根据吸附材料性质的不同,主要从天然矿物、聚合物树脂、无机氧化物、碳材料以及纳米材料等五个方面介绍了国内外对Pu吸附行为的研究进展,总结了不同吸附材料对Pu的吸附能力及其影响因素,讨论了相关吸附机理,对不同材料的优缺点进行了分析;最后,就Pu吸附分离研究和应用存在的问题和未来发展方向进行了分析和展望,以期对包括Pu在内的放射性元素吸附分离研究和应用提供参考。

银修饰硅胶复合材料对气态碘的捕集及其固化研究

以硅胶为载体,采用水热浸渍法制备银修饰硅胶复合材料,对富碘后的复合材料进行低温玻璃固化处理,以期实现对气态放射性碘的长期安全处置。通过扫描电子显微镜和X射线衍射仪对复合材料的形貌和结构进行表征,考察了浸渍反应温度对银负载量、吸附时间和碘质量浓度对碘吸附量的影响,并对吸附动力学曲线和吸附等温线进行了拟合。结果表明:硝酸银负载在硅胶表面,银负载量达到17.8%;30min内复合材料对气体碘的吸附可达到平衡,吸附行为符合准二级动力学模型,为化学吸附;Langmuir等温吸附模型更适合描述复合材料对气态碘的吸附过程,复合材料吸附碘的过程为单层吸附行为,复合材料对碘的理论最大吸附量为169.5mg/g。固化结果表明,玻璃固化体主要以碘化银(AgI)和碘七氧化五铋(Bi_(5)O_(7)I)形式封存碘,碘元素浸出率为1.436×10^(-6) g/(m^(2)•day)。

喷淋塔内含肼碱液强化吸收气态碘的实验研究

核工业乏燃料后处理过程中产生的含碘尾气排放会对生态环境和人类健康带来不可估量的危害,国际主流的技术是采用碱液湿法吸收含碘尾气,但国内缺少相关数据支撑湿法捕集技术的应用和发展。文章采用喷淋塔对含碘尾气进行吸收实验研究,考察了工艺参数,如吸收温度、碘初始浓度、气体流量、循环液气比对含碘尾气吸收效率的影响规律,分析了肼引入碱液对吸收的强化过程。实验结果表明:氢氧化钠溶液最佳温度为65℃,碱液对气态碘吸收率为96.05%,引入肼的碱液对气态碘吸收由于化学平衡的破坏,强化了气液反应和传质现象,相同条件下喷淋塔内气态碘吸收率为98.42%;碘浓度在850~1200 mg/m^(3)之间,最佳喷淋密度500 L/m^(3),在此条件下,碱液和含肼碱液吸收气态碘效率分别为97.24%和99.33%。

大粒径疏水催化剂的制备及氧化氚氢(HT)的性能研究

用两段聚合法及溶出致孔剂法分别制备了多孔大粒径苯乙烯－二乙烯基苯（ＳＴ／ＤＶＢ）和聚四氟乙烯（ＰＴＦＥ）疏水担体；在此基础上，用浸渍法制备了２种大粒径铂（Ｐｔ）疏水催化剂。在室温下研究了它们催化氧化ＨＴ（Ｈ２）的动力学和疏水性能。

用于核电站放射性惰性气体处理的常温活性炭滞留床研究

本文介绍了用于核电站放射性惰性气体处理的常温活性炭滞留床。试验结果表明，１１种市售国产活性炭大多数可用于常温活性炭滞留床，其中椰壳０１、０２炭，果壳１１、１２炭较好。滞留床吸附性能的主要影响因素包括：气流比速、压力、温度、活性炭含水量。设计的滞留床具有以下特点：常温操作，设备与操作过程较简单；操作压力低，比较安全；炭床体积小；活性炭更换次数少。

氚废气的回收技术研究

采用了高温催化氧化法处理含氚废气。处理过程如下:在干燥氩气(含少量H2)的载带下,含氚废气通过高温催化氧化床转化为氚水,然后用蒸馏水或合适的干燥剂吸收。在400℃,氧化床穿透之前,Hopcalite氧化剂对H2的氧化效率接近100%;在500℃,Hopcalite氧化床对HT的氧化效率大于99%。实验测定了回收氚的分子筛在存放过程中,不同规格分子筛的氚释放系数以及存放条件与释放系数的关系。结果表明,3种分子筛在吸收氚水后的氚释放系数为(1.9～5.5)×10-6d-1·g-1。其中,4A钠型分子筛的氚释放系数最小,5A钙型分子筛的氚释放系数最大;3种分子筛在吸收氚水后释放的氚的化学形式绝大部分是氚化水(HTO),氚气(HT)含量不超过1.2%;含氚分子筛的贮存气氛对氚的再释放有一定影响,在纯氩气中氚释放系数比在含2%氢的氩气中的低。

活性炭滞留放射性惰性气体应用与影响因素研究现状

探讨了国内不同堆型核电站放射性废气处理系统技术使用现状,不同影响因素对活性炭滞留惰性气体性能的影响以及活性炭性能试验验证可行性。结果表明,系统压力越高、温度及气流相对湿度越低,动态吸附系数越大;一定范围的气流比速、炭床长径比与惰性气体、CO2、氟利昂以及甲烷浓度对动态吸附系数的影响可以忽略;可采用活性炭样品动态吸附系数测定法进行系统性能评价。

玻璃纤维介质中气溶胶粒子过滤效率研究

利用蒸汽冷凝法产生的不同粒径 DOP(邻苯二甲酸二正辛脂 )单分散气溶胶粒子及多分散气溶胶粒子 ,在滤材测试平台上对三种型号玻璃纤维滤材的过滤效率进行了研究。结果表明 ,滤材的过滤效率η与气溶胶粒子的粒径 d密切相关 ,其中对 d为 0 .1～ 0 .3μm之间的气溶胶粒子过滤效率明显偏低 ;过滤阻力随比速 v和串联的级数 n增加而增大 ;相同滤材串联后 ,对单分散气溶胶粒子 ,各级过滤效率仍然相同 ,对多分散气溶胶粒子 ,各级过滤效率逐级下降 ,但级数越多 。

Sr树脂在气溶胶^(210)Pb、^(210)Bi和^(210)Po联合分析中的初步应用

气溶胶中^(210)Pb、^(210)Bi和^(210)Po的活度浓度处于不平衡状态,本工作对3种核素联合分析进行了方法设计,并采用标准溶液对方法进行了验证。方法验证了Sr树脂对Pb-Bi-Po的分离。依据三种核素的回收率^(210)Bi(约97%)>^(210)Po(约93%)>^(210)Pb(约89%)、PbSO_4中^(210)Bi的生长曲线及BiOCl的衰变曲线,可以确定Sr树脂对3种核素的分离效果较好。Sr树脂在气溶胶^(210)Pb、^(210)Bi和^(210)Po中的联合分析应用研究,可以应用于探究气溶胶中Pb-Bi-Po不平衡现象,为气溶胶分析提供技术方法。

CPR1000放射性废气处理系统改进的可行性分析

介绍了中国改进型三环路压水堆(CPR1000)放射性废气处理系统的工艺流程,并与第三代核电技术放射性废气处理工艺进行了比较,对当前CPR1000放射性废气处理系统提出了改造设想。经初步分析,认为对CPR1000放射性废气处理系统改造具有可行性,其技术方案在后续核电厂设计改进或在役核电厂改造中也具有很大的应用潜力。

关于提高活性炭除碘性能的浸渍剂的几点讨论

国内外较为普遍地应用浸渍活性炭吸附去除放射性碘,最常用的浸渍剂是碘化钾和三乙撑二胺,能有效提高活性炭吸附去除放射性甲基碘的效率。而浸渍剂三乙撑二胺将活性炭除碘性能提高的同时,也会由于其浸渍含量的不同而不同程度地降低活性炭的着火点,另外三乙撑二胺的解吸和高温分解也会影响到浸渍活性炭的除碘性能。考虑到三乙撑二胺的挥发损失,为保证活性炭浸渍后的除碘效率,推荐采用真空干燥三乙撑二胺浸渍的活性炭。鉴于三乙撑二胺浸渍剂的固有缺陷,建议深入开展浸渍剂替代品的研究。

放射性气溶胶的扩散迁移规律与控制措施的模拟

针对小、中小、中、中大、大5种不同粒径正态分布下的放射性气溶胶在单、双隔间有限空间内的迁移过程进行了建模与计算。分析了隔间通道的不同长度、截面积大小对气溶胶扩散迁移及沉降的影响;在模拟计算风速、压差、空气湿度等气溶胶迁移影响因素的基础上,对实际过程中进行气溶胶迁移与沉降控制时使用的通风、负压、喷淋等措施进行了模拟。结果表明:对于防止气溶胶扩散,30cm厚的墙体性价比较高。本文结论结合实验可对放射性气溶胶在受限空间内的扩散迁移实现有效控制。

几种多孔材料分析优选及其吸附氙的条件研究

在发生裂变反应的核设施中会产生放射性稀有气体氙(Xe)等。为保证反应堆的正常运行,须经过净化处理去除Xe等后才能排放,因此需滞留收集Xe等放射性气体。本文针对市售的5种多孔材料,包括颗粒状活性炭、分子筛和活性炭纤维3类,以材料的比表面积、孔容积为指标,结合Xe静态吸附容量,优选出性能较优的Xe吸附剂。研究了进气压力和吸附柱长径比对活性炭吸附Xe的影响,结果显示,活性炭吸附柱长径比为17∶1时,吸附性能最好。

核电站滞留床用活性炭的性能研究和选择

建立可模拟核电站不同气流参数条件下的活性炭吸附剂性能评价系统,对不同活性炭样品分别进行了物理性能表征测试和放射性氪与氙滞留性能实验。同时针对不同影响因素条件下活性炭滞留惰性气体性能的影响进行了研究,包括系统气流压力、温度、气流比速及辐照强度。试验结果显示系统气流压力越高、温度越低,氪动态吸附系数越大;一定范围的气流比速、辐照强度对活性炭动态吸附系数的影响可以忽略。得到的活性炭吸附剂样品具有良好的物理性能与惰性气体滞留性能,可应用于核电站废气处理系统活性炭滞留单元。

负载型多分散气溶胶在管道内的传输规律

放射性气溶胶的传输一直是倍受关注的环境问题。为研究放射性气溶胶在管道内的传输规律,首先自制了能够产生稳定的、多分散气溶胶的发生器。主要考察了稀释气流速(5~25 L/min)、气溶胶颗粒粒径(多分散体系)及固体颗粒密度(土壤、石英砂)对气溶胶在管道内传输的影响。即考察了粒径多分散的石英砂、土壤颗粒形成的气溶胶及表面负载Ag的石英砂颗粒模拟负载型放射性气溶胶,在不同稀释气流速作用下进入管道内的传输,针对每一节管道内的沉积物进行收集分析,从而得到气溶胶在管道内的传输及沉降规律。研究结果表明:密闭管道内,在一定流速范围内,沉积物最高频度粒径随着管道距离的增长而先增大后减小;小粒径的颗粒在传输过程中自重沉降,且由于布朗运动吸附在大粒径颗粒物表面加速其沉降速率,即减小了其在管道内的传输距离;表面负载Ag的石英砂颗粒形成的气溶胶随着稀释气吹扫导致Ag和石英砂颗粒之间有不同程度的分凝,气流速率越大,分凝现象越明显。

文丘里洗涤过滤型FCVS性能评价述评及建议

通过调研对国内外文丘里洗涤过滤型FCVS性能评价进展进行了阐述与比较,指出国内开展文丘里洗涤过滤型FCVS出厂性能评价不全面,需进一步开展相关性能评价技术研究;FCVS在现场的安装质量如何,随着时间的推移性能变化如何,并未开展试验验证,结合法规要求等,建议开展FCVS现场试验评价技术的研究。

附银丝光沸石对气载放射性碘的吸附特性的研究

本文研制了一种碘的无机吸附剂——附银丝光沸石(AgX),并研究了该吸附剂对放射性碘的吸附特性以及各种影响因素。结果表明,所研制的附银丝光沸石对气态的元素碘和甲基碘均具有良好的吸附性能,附银量为15.2％的丝光沸石对元素碘的饱和吸附容量可达196.6mg(Ⅰ)/g(AgX)。当气体中含有较多的水蒸汽和氮氧化物时对该吸附剂的吸碘性能没有明显的影响。该吸附剂对I_2和CH_3I的去污系数均可达10~3～10~4。

核空气净化系统碘吸附器性能的综合评价方法研究

缩短特定场所核空气净化系统由于碘吸附器现场性能评价试验导致的系统不可用时间。采用实验室放射性甲基碘试验、碘吸附器离线泄漏率检测与排架泄漏率检测相结合的方法,综合评价系统碘吸附器性能。综合评价方法可缩短由于该项试验导致的核空气净化系统不可用时间,同时可应用于不便采用放射性甲基碘法和/或无法取得代表性吸附介质进行实验室除碘效率测试的核空气净化系统的碘吸附器性能评价。对于某些特定核空气净化系统的碘吸附器性能评价,该方法可推广应用。