多位点离子液体聚合物催化CO_(2)环加成反应研究

CO_(2)与环氧化物环加成反应制备环状碳酸酯是一条绿色经济的CO_(2)利用途径。针对现有CO_(2)与环氧化物环加成反应中非均相离子液体催化剂活性低和活性组分易流失等问题,设计制备了系列多位点离子液体超交联聚合物HCPs-[DmPhe]Br,研究了多位点协同作用、超交联聚合物组成和结构等因素对其催化CO_(2)与环氧化物环加成反应性能的影响。其中,同时含有双季铵-卤素离子对、羟基和叔胺结构的HCP-[DmPhe]Br-DCX离子液体超交联聚合物催化剂,在1.3 MPa,130℃,8 h的条件下,可实现94%的碳酸丁烯酯收率,且催化剂循环稳定性好,重复使用5次,催化活性没有明显降低。另外,超交联聚合物的多孔结构以及大比表面积促进了离子液体的较好分散,使其与离子液体单体具有相当的活性。该工作对CO_(2)与环氧化物环加成反应高效非均相离子液体催化剂的开发与优化具有一定的借鉴意义。

氧化锌微粒在水基金属加工液中的抗菌应用研究

氧化锌纳米微粒被认为是富有前景的抗菌材料。纳米微粒的抗菌作用与其分散介质的性质紧密相关,然而,氧化锌在液态环境的抗菌研究基本集中在偏酸性或中性的无机介质,这与水基金属加工液这种碱性且富含有机添加剂的环境相差甚远。为了研究氧化锌抗菌微粒在水基金属加工液中应用的可行性,配制了模拟加工液介质,用驯化的细菌进行抗菌实验,探讨了在不同的光照条件和pH条件下,氧化锌微粒的抗菌表现和抗菌机制。结果表明,在8.5~9.5的pH范围内,制备的氧化锌微粒有较好的抗菌效果(细菌浓度减少2~4个数量级,存活率<1.0%),可见光照对抗菌活动有明显增益,主要的抗菌贡献来自羟基自由基(·OH)。

金属氧化物催化剂中氧空位的研究进展

氧空位是一种常见的金属氧化物晶格缺陷,在金属氧化物催化剂中起到了重要的作用,随着表征手段的不断进步,在近年来,研究者对氧空位的研究取得了飞速的进展。以氧空位的引入原理为线索,综述了金属氧化物催化剂中氧空位的引入方法及相关应用成果。同时综述了对氧空位的表征手段,并简述了作用机理。希望能系统的对研究人员的设计和改进催化剂提供方向和思路,并对催化作用的理解更加的深入,并对未来相关方向的研究进行了展望。

g-C_(3)N_(4)@Bi_(2)WO_(6)的制备及其光催化性能研究

将g-C_(3)N_(4)和Bi_(2)WO_(6)制备复合材料g-C_(3)N_(4)@Bi_(2)WO_(6),通过SEM、XRD以及PL等技术对g-C_(3)N_(4)@Bi_(2)WO_(6)进行了结构和光学性质的表征,并以罗丹明B(RhB)为目标染料,考察了不同负载量的催化性能差异,推测其光催化机理.实验证明复合材料稳定性很好,并且催化性能相对于纯的g-C_(3)N_(4)和Bi_(2)WO_(6)有了很大的提高.这项工作为高活性异质结构光催化剂的设计和合成提供了思路.

乙烯聚合催化机理研究综述

聚乙烯是化学工业中十分重要的产品,也是目前产量最大、应用最广泛且发展最快的的通用合成树脂。催化剂技术的每一次进展,都引起了聚乙烯合成工艺技术的突破。目前市场占有率最高的乙烯聚合催化剂为Ziegler-Natta催化剂与铬系催化剂,同时茂金属催化剂因其独特的性质,应用前景广阔。目前,我国聚乙烯产品中的通用树脂由于产能过剩竞争十分激烈,但高端产品仍然短缺,一定程度上依赖进口,机理研究可以在一定程度上指导聚乙烯催化剂产品的开发。本文对三种催化剂的聚合机理的研究进行综述,通过对催化剂原理的研究,可以更好地理解乙烯聚合过程的立体化学,为催化剂产品开发提供支持。

光催化还原CO_(2)的机理与MgO在吸附转化方面的应用

由于CO_(2)的过量排放而引发的温室效应已成为当今世界面临的重要环境问题,将CO_(2)还原转化为高附加值化学品和燃料是解决这一问题的有效途径。其步骤包括吸收入射光子;电子-空穴对的产生、分离和转移;CO_(2)分子在表面上的吸附、活化和转化。基于MgO可增强CO_(2)在表面的吸附进而促进后续的光催化还原,介绍了光催化还原CO_(2)的机理以及MgO在CO_(2)还原与吸附等方面的应用研究。MgO表面化学吸附的CO_(2)分子变得不稳定,其反应活性高于线性CO_(2)分子,因此显著提高CO_(2)的转化效率,可见其在CO_(2)吸附与转化等方面具有良好的发展前景。

电解质对光电催化还原CO_(2)的影响

光电催化还原CO_(2)生成燃料或日用化学品是一个应对能源危机和全球变暖的有效途径。光电催化反应中电解质和催化剂表面间的相互作用影响CO_(2)还原反应的结果。因此,深入探究电解质对CO_(2)光电催化还原的影响,对于设计出高效和高选择性地将CO_(2)转化为有价值产品的光电催化反应至关重要。综述了不同阴、阳离子组成的电解质对催化反应产生的影响,尤其是对于反应活性以及选择性的显著影响,并讨论了如何依据这些影响进行光电催化系统的参数设计。

贵金属催化乙醇部分氧化研究进展

综述了近年来贵金属催化乙醇液相氧化的主要研究成果,分析了贵金属种类对乙醇液相氧化反应性能的影响规律,阐明了贵金属的催化机制及影响因素,并深入分析Au元素与载体的相互作用。为乙醇液相氧化反应提供了研究方向。

固体核磁共振在氟化铝催化剂研究中的应用进展

氢氟烯烃(HFOs)作为重要的精细化工中间体,其制备关系着我国在应对全球气候变暖、优化能源结构方面的重大战略需求。高比表面积的AlF_(3)因其环境友好、耐HF特性和丰富的酸性中心成为绿色合成HFOs路径的核心催化剂,然而追求高比表面积的同时也为其物理化学特性的研究带来挑战。固体核磁共振(ssNMR)是鉴定材料组成结构、阐释材料合成机理、辨别酸性特征的强有力工具。通过总结近年来利用多种先进的多维多核固体核磁技术如^(27)Al、^(19)F、^(1)H、^(13)C等在高比表面积AlF_(3)的组成结构、合成机理以及酸性位点识别和定量上的杰出工作,系统剖析AlF_(3)催化剂的理化性能,这将为优异性能AlF_(3)的合成提供一定的理论指导。

塔河稠油催化改质研究

针对稠油热改质中缩合结焦副反应所引起的经济和安全问题,以塔河稠油为原料进行了稠油改质降黏实验。结果表明:制备的有机镍催化剂活性显著高于其他有机金属催化剂,并可抑制结焦副反应;优化反应条件为:w(油溶性有机镍催化剂)=0.1%、w(结焦抑制剂)=7%、反应温度320℃、反应时间30 min,在此条件下,改质稠油黏度由2680 mPa·s降至292 mPa·s,降黏率为89.10%,密度由0.9536 g/cm^(3)降至0.9104 g/cm^(3)。

Au/Cu_(2)O@Au可见光催化CO_(2)还原性能

为提高光催化还原二氧化碳(CO_(2))的产物产率和选择性,采用一步法在空腔氧化亚铜(Cu_(2)O)中引入金属Au,制备了Au/Cu_(2)O@Au光催化剂。通过XRD、SEM、TEM、XPS、紫外-可见吸收光谱等表征和光电化学性能测试对光催化剂进行分析,考察了Au/Cu_(2)O@Au光催化剂催化还原CO_(2)性能。结果表明:Au/Cu_(2)O@Au光催化剂具有优异的性能,在光照强度为20 mW/cm^(2)的可见光照射下,该光催化剂将CO_(2)光催化还原为甲烷(CH_(4))和一氧化碳(CO)的产率分别为4.86和42.04μmol/(g·h),选择性分别为31.62%和68.38%。与空腔Cu_(2)O光催化剂相比,CO产率提高了8.12倍,选择性提高了32.84百分点。一步法合成的Au/Cu_(2)O@Au光催化剂中的Au颗粒分布在Cu_(2)O的表面和空腔内部,独特的Au分布与空腔协同作用,提高了光催化剂对可见光的吸收能力、光生载流子分离能力和转移能力,有效抑制了光生载流子的复合,实现了CO产率和选择性的提高。

微通道反应法合成乙二醇单乙烯基醚的工艺研究

以乙二醇(EG)和乙炔为原料,以氢氧化钾为催化剂,使用微通道反应器合成乙二醇单乙烯基醚(EGVE),考察合成工艺参数对转化率和反应选择性的影响,并通过红外确认目标产物。结果表明,最佳的微通道反应法合成工艺条件为温度180℃,背压0.75 MPa,催化剂量为6%~8%,进液速度1 mL/min。反应后转化率为28%以上,反应选择性为85%以上,红外结构与标准图谱一致。

丙烷催化脱氢中限域机制的研究进展

纳米限域催化的发展为传统商用丙烷催化脱氢催化剂中亟待解决的问题提供了指引,探讨了多种分子筛和以碳纳米管及碳纳米金刚石为代表的纳米碳在制备丙烷脱氢限域催化剂中的应用,并对未来丙烷脱氢催化剂的设计开发进行了展望。

团簇Mo_(2)S_(4)的磁学性质与偶极矩研究

为分析团簇Mo_(2)S_(4)的磁学性质与极性强弱,运用Gaussian09程序对所设计的团簇Mo_(2)S_(4)模型在B3LYP/lanl2dz水平下进行优化计算,得到了10种优化构型.因为单重态构型核外无成单电子,所以该文仅对三重态构型的磁学性质展开讨论.对成单电子数、磁矩、自旋布居数、电子自旋密度差图和偶极矩等数据进行研究.研究结果表明:团簇Mo_(2)S_(4)具有较好的磁学性能,金属原子Mo对团簇Mo_(2)S_(4)的磁性起主要作用;在多数优化构型的d轨道中,α电子是团簇Mo_(2)S_(4)磁性的主要贡献者;团簇Mo_(2)S_(4)的构型1(3)、2(3)的α电子剩余较多,而构型3(3)、4(3)、5(3)的α电子、β电子均有部分剩余,自旋密度差均是在金属原子Mo上.构型4(1)的偶极矩最小,极性最弱;构型5(1)的偶极矩最大,极性最强;各构型的极性由大到小顺序为5(1)>2(1)>3(3)>5(3)>1(3)>1(1)>2(3)>3(1)>4(3)>4(1).

MTO催化剂碳含量快速测定方法的研究

本文从分析时间、分析准确性及分析成本等方面对比研究了几种MTO催化剂碳含量的测定方法。其中,测色仪分析法更加快速、准确、低成本,该方法可取代热重分析法并及时指导生产,最终达到降本增效的目的。

晶相组成对钒磷氧催化剂性能的影响

通过调变前驱体成型过程的压片压力,制备了2种不同堆密度的钒磷氧(VPO)催化剂。采用BET、XRD、拉曼光谱、NH 3-TPD、XPS与UV-vis分析手段表征了VPO催化剂孔性质、晶相结构与组成,以及表面酸性质等。结果表明:在相同活化条件下,不同堆密度催化剂的比表面积、孔容及孔径差异不大,而堆密度小的VPO催化剂总酸量更高,其V^(5+)物种含量较高,为74.6%;堆密度高的催化剂V^(5+)物种含量较少,为54.8%。在相同反应温度下,V^(5+)物种含量更高的低堆密度钒磷氧催化剂丁烷氧化活性更好、顺酐收率更高。

毫米级球形活性炭的制备及应用研究进展

毫米级球形活性炭作为一种实用型高端活性炭,具有良好球形度,耐磨、传输阻力小、堆密度大、易分离、无毒无害等特点,受到多个领域的广泛关注。介绍了球形活性炭的分类及制备方法,综述了球形活性炭的应用领域及具体进展情况,并对球形活性炭的未来发展方向进行了展望,目前球炭应用范围较窄,可通过表面改性或引入其他基团等方式,针对不同应用领域开发专用产品,同时还应加快研发沥青基/树脂基球炭的规模化制备技术。

不同硅铝比ZSM-5分子筛催化苯和甲醇烷基化反应的研究

合成了不同硅铝比的微孔ZSM-5分子筛,并考察了其催化苯和甲醇烷基化性能。采用X射线多晶衍射仪、比表面积及孔径分析仪表征了合成的分子筛。结果表明:不同硅铝比的微孔ZSM-5分子筛均有较高的苯和甲醇烷基化活性,高硅铝比ZSM-5分子筛的催化活性略低于低硅铝比分子筛,但其催化选择性和稳定性更佳,从工业生产的角度来看,高硅铝比ZSM-5分子筛更有利于苯和甲醇烷基化反应。

纳米二氧化钛光催化剂改性研究进展

详细论述了通过贵金属沉积、金属离子掺杂、表面光敏化、复合半导体等提高TiO2光催化剂活性的改性技术。

N_2O直接分解催化剂的研究进展

概述了用于催化分解温室气体N2O的贵金属、金属氧化物、分子筛等催化剂的研究进展,讨论了N2O催化分解的反应机理,分析了不同类型催化剂的特点及存在的问题。通过比较发现金属离子改性的分子筛催化剂活性较优,并展望了N2O催化分解研究的发展趋势。