霍邱县城湖泊沉积物重金属污染特征、潜在生态风险及来源

为了解霍邱县城西湖和城东湖表层沉积物重金属的污染特征、空间分布、潜在来源和生态风险,对城西湖和城东湖表层沉积物重金属(As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn)含量进行了分析,采用地累积指数法、污染负荷指数法、潜在生态危害指数法和沉积物质量基准法对重金属污染程度及潜在生态危害进行了评价,并利用相关性分析、聚类分析及主成分解析了重金属来源。结果表明,除城东湖的Cd、Hg、Pb和城西湖的Hg外,其余元素均值超过背景值,重金属含量存在显著的空间变异性,大致呈北向南递减趋势。地累积指数表明城西湖沉积物中Ni和Zn处于未受污染中度污染状态,污染负荷指数显示城西湖为中度污染状态,城西湖和城东湖处于轻度生态风险状态。重金属溯源分析结果显示城西湖和城东湖沉积物中Cr、Zn、Ni和Cu主要来源成土母质、矿产开采和水产养殖,As、Pb、Hg和Cd主要来源于农业污染和生活污水。研究结果可为城西湖和城东湖重金属污染防治提供科学依据。

高潜水位采煤沉陷区微塑料赋存特征及风险评估

为探明高潜水位采煤沉陷区微塑料污染赋存特征及其环境风险,选取安徽省淮南市春申湖、舜耕湿地公园两个典型采煤沉陷区为研究区域,采集了表层水体,底泥及周边农田土壤样品,采用体视显微镜、扫描电镜、红外光谱对微塑料尺寸、形状、颜色及丰度等赋存特征进行表征.结果表明:采集的样本中多为纤维微塑料和薄膜微塑料,类型主要以聚乙烯,聚丙烯为主,颜色以黄色和透明为主,粒径大多小于500μm.采煤沉陷区的地表水丰度范围为0.77~7.1pcs/L,沉积物微塑料的丰度范围为540~2800pcs/kg,周边农田土壤微塑料的丰度范围为380~2380pcs/kg.采用污染负荷指数(PLI)模型进行评估,地表水和农田土壤的风险评估都为于Ⅰ级,属于轻微污染,而沉积物中的微塑料风险评估为Ⅱ级,属于中度污染.

发泡聚苯乙烯微塑料中含锌添加剂的释放行为

为了探讨微塑料重金属添加剂在环境中的释放规律和影响因素,以未老化和紫外(UV)老化发泡聚苯乙烯(EPS)微塑料为研究对象,在3种模拟环境(淡水、海水和胃液)下,通过释放动力学、累积释放实验以及正交试验开展锌(Zn(Ⅱ))添加剂的释放行为研究.结果表明,UV老化的EPS微塑料Zn(Ⅱ)的释放能力要大于未老化的EPS微塑料,淡水、海水和胃液中UV老化的EPS微塑料Zn(Ⅱ)的平衡释放量分别为(29.45±4.38),(87.41±5.18)和(109.94±3.18)μg/g,而未老化的EPS微塑料Zn(Ⅱ)的平衡释放量分别为(20.90±0.46),(85.89±0.51)和(108.92±1.17)μg/g,这说明UV老化可以促进其Zn(Ⅱ)添加剂的释放,胃液和海水环境更有利于Zn(Ⅱ)的释放.EPS微塑料中含Zn(Ⅱ)添加剂的释放更符合伪二级动力学模型,表明Zn(Ⅱ)从塑料中的释放受界面反应和塑料表面的扩散控制.3种模拟环境下,通过多次更换浸提液EPS微塑料中的Zn(Ⅱ)几乎可以被完全释放.pH值、粒径和老化时间是EPS微塑料Zn(Ⅱ)添加剂释放的主要因素.

Mn掺杂Zigzag(8,0)型单壁碳纳米管吸附甲醛分子的密度泛函理论研究

甲醛是一种对人体健康造成巨大威胁的污染物。气态甲醛浓度的准确检测对大气空气治理评估和室内环境安全均有重要意义,而高效传感器的研发则是甲醛分子检测技术优化的关键。本研究通过基于第一性原理的DFT计算软件VASP,对甲醛分子在Mn掺杂Zigzag(8,0)型单臂碳纳米管上的吸附特性进行研究。结果表明:Mn掺杂Zigzag(8,0)型单臂碳纳米管是一种稳定的分子构型。区别于在原始CNT上的物理吸附过程,甲醛分子在Mn掺杂CNT上的吸附键长更短,吸附能更大,属于化学吸附过程。同时,甲醛分子在Mn掺杂CNT上的吸附过程还伴随着明显的电荷转移。吸附过程发生后,吸附样品的光吸收曲线在580~705 nm以及365~447 nm的范围内出现明显的蓝移,在307~360 nm的范围内出现了明显的红移。

华北平原制革废水Cr(Ⅲ)和氨氮在典型包气带中迁移模拟与污染评价

【研究目的】为探明制革废水中的特征污染物铬(Cr(Ⅲ))和氨氮(NH_(4)^(+)–N)在华北平原典型包气带中的迁移规律,评价其可能产生的土壤与地下水污染风险。【研究方法】采用土柱淋滤实验研究Cr(Ⅲ)和NH_(4)^(+)–N在典型粉土中的吸附和迁移转化特征,结合Hydrus–1D建立的包气带水流和溶质运移模型,模拟预测深0.5 m渗坑中NH_(4)^(+)–N连续入渗状态下通过包气带到达地下水面所需时间及不同深度浓度值的变化规律。【研究结果】在3 cm定水头,污染液(Cr(Ⅲ)20 mg/L,NH_(4)^(+)–N 250 mg/L)定浓度持续淋滤120 d的情况下,Cr(Ⅲ)在土柱中垂向迁移距离小于10 cm,且以残渣态(73%)为主,未检出Cr(VI)。NH_(4)^(+)–N则迁移能力较强,淋滤40 d后即穿透50 cm厚粉土柱。在高含盐量(电导率为10.08 ms/cm)条件下,NH_(4)^(+)–N在粉土中的迁移主要受吸附作用控制,土-水分配系数为25.87 L/kg,未发生硝化作用。持续淋滤150 d时NH_(4)^(+)–N迁移至地下水面(18 m埋深)且浓度超过Ⅲ类地下水质量标准(0.5 mg/L,GB/T 14848–2017),在223 d完全穿透包气带,严重污染地下水。【结论】高含盐量制革废水中Cr(Ⅲ)在粉土中迁移能力较弱,且难以被氧化为Cr(Ⅵ),对地下水威胁较小。NH_(4)^(+)–N则随水流快速迁移至地下水面,严重威胁地下水安全。

丙烯酰胺-柠檬酸改性葵花秸秆吸油材料的制备及吸油动力学

以农业废弃物葵花秸秆为原料,分别用10%氨水、丙酮-环己烷、甲苯-乙醇对葵花秸秆预处理后,采用丙烯酰胺-柠檬酸酯化法对其改性,研究了改性葵花秸秆对油品的吸附性能,开展了吸附热力学及动力学研究,探讨了改性葵花秸秆的吸油机理。结果表明,丙酮-环己烷预处理+改性葵花秸秆对油品的吸油性能最强,其次为甲苯-乙醇预处理+改性葵花秸秆、10%氨水预处理+改性葵花秸秆;改性葵花秸秆对不同油品的吸油性能大小为:大豆油>柴油>原油;丙酮-环己烷预处理+改性葵花秸秆对原油的保油率最高,10%氨水预处理+改性葵花秸秆对大豆油的去除率最高;吸附热力学表明改性葵花秸秆对油品的吸附是以单分子层吸附为主的化学吸附,该吸附过程符合准二级动力学方程。该研究为解决石油污染问题提供了新思路,也为农作物副产物的综合利用提供了方向。

地西泮在模拟养殖环境中的含量变化及累积特征

为探究地西泮(Diazepam,DZP)在模拟养殖环境中的降解特点及累积特征,设置2个浓度胁迫组(A、C组),并在2个浓度下添加蜈蚣草(Pteris vittata)作对照组(B、D组),共4个试验组;分析水体、底泥和蜈蚣草中DZP浓度随时间的变化特点,探讨蜈蚣草和底泥对水体中DZP的累积特征。结果表明,给药后4组水体中DZP的初始质量浓度分别为A:(0.118±0.002)μg·L^(-1)、B:(0.117±0.004)μg·L^(-1)、C:(1.141±0.078)μg·L^(-1)和D:(1.142±0.039)μg·L^(-1),给药后第768小时水体中DZP质量浓度下降了29.71%~40.17%;DZP降解半衰期介于65.29~139.11 d。4组底泥中DZP质量分数随时间变化逐渐上升,给药768 h后4组底泥中DZP质量分数分别达到初始质量分数的17.99倍(1.384μg·kg^(-1))、14.81倍(0.918μg·kg^(-1))、4.77倍(7.848μg·kg^(-1))和5.30倍(7.763μg·kg^(-1)),富集系数介于9.79~18.80;B、D组蜈蚣草中DZP浓度峰值出现在给药后第216小时。蜈蚣草和底泥对水体中的DZP具有一定的吸附和富集作用,可明显缩短高浓度DZP在水中降解的半衰期,在低浓度DZP水体中添加蜈蚣草可抑制底泥对DZP的富集。

双酚A在消落带土壤中的吸附/解吸及降解行为

为探究双酚A(BPA)在消落带的环境行为,于涪陵清溪消落带采集不同高程土壤样品(S_(L):155m,S_(M):160m,S_(H):165m),开展批量吸附/解吸和模拟降解实验,研究了BPA在消落带土壤中的吸附、解吸及降解行为.15℃、25℃、35℃条件下,各高程土壤对BPA的吸附等温线符合Freundlich模型,吸附能力均随温度升高而降低,并表现出一定吸附非线性.各实验温度下,消落带土壤对BPA的吸附能力均与土壤有机质含量趋势一致,随采样高程降低而增加(S_(L)>S_(M)>S_(H)).吸附热力学参数ΔG、ΔH和ΔS均小于0,BPA在消落带土壤中的吸附为自发、放热的熵减过程,受物理吸附主导.解吸迟滞系数HI(0.853-0.981)接近1,BPA在消落带土壤中的解吸迟滞性不明显,易于解吸释放.25℃实验条件下,BPA在消落带土壤中的降解半衰期为S_(L)(4.88d)<S_(M)(6.68d)<S_(H)(10.07d),落干期较长区域的土壤中BPA降解速率更低.10℃条件下,BPA在土壤S_(H)中的降解半衰期延长至12.01d,分别为25℃的1.19倍和35℃的1.20倍,低温条件抑制BPA的降解.

纳米Fe_(3)O_(4)/生物炭促进红壤性水稻土中六氯苯厌氧脱氯作用研究

为明确磁铁矿(Fe_(3)O_(4))与生物炭对厌氧土壤中六氯苯(HCB)还原脱氯降解的影响及其机理,首先制备并表征了纳米Fe_(3)O_(4)、生物炭及纳米Fe_(3)O_(4)/生物炭复合材料,采用红壤性水稻土的泥浆进行厌氧培养试验,分析反应体系的pH、Eh、吸附态和溶解态Fe(Ⅱ)与HCB脱氯降解过程之间的内在关系。结果发现,灭菌对照处理的HCB脱氯降解作用很弱,表明HCB还原脱氯主要在微生物的作用下进行;添加生物炭可通过降低土壤的酸性、增强反应体系的还原性且促进生成吸附态Fe(Ⅱ)而加速HCB还原脱氯降解;纳米Fe_(3)O_(4)促进HCB还原脱氯的效果较生物炭更强,主要归因于添加纳米Fe_(3)O_(4)使反应体系中生成更多的吸附态Fe(Ⅱ);纳米Fe_(3)O_(4)/生物炭复合材料促进HCB还原脱氯的效果较纳米Fe_(3)O_(4)更强,是因为Fe_(3)O_(4)/生物炭复合材料的比表面积更大且纳米Fe_(3)O_(4)的分散性更好,更有利于反应体系中的电子传递过程。因此,与纳米Fe_(3)O_(4)和生物炭相比,纳米Fe_(3)O_(4)/生物炭复合材料是一种更加理想的HCB污染土壤的修复剂。

菱铁矿对六价铬阴离子吸附-还原耦合固定的去除机理研究

为了揭示菱铁矿对水中六价铬Cr(Ⅵ)阴离子的吸附-还原耦合固定去除特性,采用合成菱铁矿矿物材料开展铬的吸附等温线和动力学特征探究,着重考察溶液pH对铬去除效率的影响,并对铬反应前后菱铁矿样品进行表征与分析。结果表明:采用Langmuir等温吸附模型,能更好地描述合成菱铁矿对Cr(Ⅵ)的去除,而铬去除动力学则更符合伪二级吸附动力学模型。Cr(Ⅵ)可被菱铁矿表面Fe(Ⅱ)快速还原转化为Cr(Ⅲ)离子,但由于pH升高,Cr(Ⅵ)的氧化性能有所降低,因而导致铬的去除率明显下降。菱铁矿表面形成了Fe(Ⅲ)-Cr(Ⅲ)氢氧化物共沉淀,从而实现菱铁矿对六价铬离子的有效去除。

全氟烷基酸在大型溞体内的竞争富集作用及机制

全氟烷基酸(PFAAs)是一类在水环境中广泛存在的有机污染物,具有潜在的生物累积性和多种生物毒性.为探究长链PFAAs与其短链替代品在浮游动物大型溞体内的竞争富集作用,通过比较典型长链PFAAs存在和不存在两个暴露条件下短链PFAAs在大型溞体内的生物富集,考察PFAAs在大型溞体内的吸收速率常数(ku)、排出速率常数(ke)和稳态生物浓缩系数(BCFss)等指标的变化规律,探讨典型长链PFAAs与其短链替代品的竞争富集作用机制.结果表明,PFAAs在大型溞体内的ku和BCFss值分别与全氟碳原子数、膜−水分配系数和蛋白质结合系数显著正相关,且长链PFAAs对短链PFAAs的生物富集具有明显抑制作用,导致短链PFAAs的BCFss值降低56%~80%.长链与短链PFAAs在蛋白质结合点位的竞争作用可能是短链PFAAs生物富集受到抑制的机制之一.

生物质热成烟气溶解性有机质与Cu^(2+)和Cd^(2+)的络合特性及机制研究

由于全球野火的频发和秸秆的肆意焚烧,生物质燃烧产生的溶解性有机质(BBS-DOM)的环境效应备受关注.BBS-DOM最终沉降在水体和土壤环境中,并可改变地表环境中污染物(如重金属)的环境行为和归趋.然而,BBS-DOM与重金属之间的络合特性尚不清楚.本研究通过燃烧苜蓿、松木和玉米秸秆制备不同的BBS-DOM,并选择Cu^(2+)和Cd^(2+)为模型污染物,络合滴定实验、二维同步荧光光谱(2D-SFS-COS)和二维红外光谱(2D-FTIR-COS)研究了BBS-DOM与重金属之间的络合特性.结果表明,BBS-DOM与Cu^(2+)络合优先顺序为类蛋白物质>类腐殖酸物质>多酚类物质,与Cd^(2+)络合优先顺序为多酚类物质和类腐殖酸物质>类蛋白物质.此外,BBS-DOM中官能团与Cu^(2+)和Cd^(2+)的络合顺序因原料类型不同而有所差异.苜蓿燃烧产生的BBS-DOM中官能团与Cu^(2+)和Cd^(2+)络合顺序为芳环C=C>C-O-C/C-O>-C=O,松木和玉米秸秆燃烧产生的BBS-DOM中的-C=O优先与Cu^(2+)络合,而松木燃烧产生的BBS-DOM中的芳环C=C优先与Cd^(2+)络合,玉米秸秆燃烧产生的BBS-DOM与Cd^(2+)的官能团络合顺序为C-O-C/C-O>芳环C=C.此外,本研究还发现Cu^(2+)的加入增加了BBS-DOM的分子大小,可能是因为Cu^(2+)起到桥接作用,将多个BBS-DOM分子聚合成更大的分子.本研究为在分子水平上深入理解BBS-DOM在水环境中与Cu^(2+)和Cd^(2+)络合的机制提供了重要的理论基础,为合理评估BBS-DOM在水环境中的环境效应提供了科学依据.

硫酸根、氯离子和碱度对管网金属释放的影响

针对给水管网水质变化引发的重金属释放、管网水变色以及潜在的健康风险等问题,利用静态模拟实验系统,研究了硫酸根(SO_(4)^(2-))、氯离子(Cl^(-))和碱度含量变化对给水管网铁(Fe)、锰(Mn)、砷(As)和铜(Cu)释放的影响.结果表明.随着SO_(4)^(2-)和Cl^(-)浓度的增加,钢管和铸铁管中的溶解氧(DO)含量不断降低,浊度不断升高;而随着碱度的增大,两种管道中的DO含量和浊度均逐渐降低.SO_(4)^(2-)和Cl^(-)浓度的增加能够促进Fe、Mn、As和Cu的释放.当SO_(4)^(2-)浓度为100mg/L时,钢管四种金属最大浓度分别为2.20mg/L,45.15,0.74和5.41μg/L;铸铁管内最大浓度分别为1.06mg/L,9.31,0.76和5.43μg/L.同样的.当Cl^(-)浓度达到100mg/L时.Fe、Mn、As和Cu的浓度达到最大值.而碱度的增加则对金属释放起抑制作用.静置48h后.碱度从70mg/LCaCO_(3)提高到200mg/LCaCO_(3)时.钢管内四种金属释放量分别减少了0.38mg/L,7.60,0.09和2.30μg/L;同样条件下,铸铁管分别减少了0.44mg/L,3.73,0.12和1.29μg/L.Fe和Mn释放受管材差异影响较大.而As和Cu的释放在钢管和铸铁管中差异较小.本研究可为给水管网水质二次污染控制提供理论基础和技术支持.

微波耦合硫酸亚铁对铬渣的稳定化效果和机制研究

安全处置的铬渣常出现“返黄”现象,这与未溶解的含六价铬(Cr(Ⅵ))矿物再次释放Cr(Ⅵ)有关,因此在修复过程中,彻底溶解不稳定的含Cr(Ⅵ)矿物,使其充分释放Cr(Ⅵ)是实现铬渣长效稳定的关键。该研究利用微波(MW)快速溶解铬渣中Cr(Ⅵ)矿物——钙钒石,再耦合硫酸亚铁(FeSO_(4))实现了铬渣的高效稳定。MW辐照显著降低了钙矾石溶解的表观活化能(35.8 k J/mol),促进钙矾石快速溶解释放Cr(Ⅵ)。而FeSO_(4)水解酸化产生的硫酸(H2SO_(4))在MW场下进一步促进了含Cr(Ⅵ)矿物水滑石的溶解,实现了铬渣中Cr(Ⅵ)矿物的完全溶解。同时,MW显著提升了FeSO_(4)对Cr(Ⅵ)的还原效率,在低功率MW(462 W)耦合低剂量FeSO_(4)(w=21.5%)处理下,Cr(Ⅵ)的还原率达到100%。更为重要的是,MW促进了生成的三价铬(Cr(Ⅲ))固定在Cr(Ⅲ)矿物(Fe O·Cr_(2)O_(3)和Cr_(2)O_(3))晶格中,1年后未出现“返黄”,实现了铬渣的长效稳定。该研究为MW耦合FeSO_(4)在铬渣稳定化处理领域的应用提供了数据支持和理论基础。

没食子酸强化Fenton体系对水中DEET降解的研究

针对Fenton反应过程中生成的Fe^(3+)的还原速率相对于Fe^(2+)和H_(2)O_(2)的反应速率较慢限制了其降解效率的问题,以N,N-二乙基-间甲苯酰胺(DEET)为目标污染物,比较了3种络合剂对Fenton反应的促进效应。结果表明,在DEET浓度为200μmol/L、H_(2)O_(2)/Fe^(2+)摩尔比为20∶1、初始Fe^(2+)浓度为50μmol/L、没食子酸(GA)/Fe^(2+)摩尔比为1∶1以及pH=7.0的条件下,DEET的去除效率在20 min内达到75.3%。与传统的Fenton体系相比,DEET的降解效率提高了63.8%。HO·是加速DEET降解和矿化的主要活性氧物质。GA促进了Fe^(3+)的还原和H_(2)O_(2)的分解,从而促进了额外自由基的生成,加速了Fe^(2+)/H_(2)O_(2)体系对DEET的降解。

某化工场地土壤有机污染及环境风险研究

为深入研究和探讨废弃化工场地的有机污染现状和环境风险问题,本文选择河北邯郸某化工场地,开展场地及周边区域的污染判别和分析,确定重点关注区、次重点关注区和一般关注区,进行针对性的不同深度土壤样品采集,分析土壤中重金属、挥发性有机化合物(VOCs)、半挥发性有机化合物(SVOCs)和总石油烃类等污染物质的含量,综合研究土壤污染的现状情况和空间分布特征,运用污染物苯、人体接触污染介质、污染物苯的迁移途径、污染物的接触方式等要素的污染评估模型,经污染物暴露计算模型、污染物毒性评估模型、风险计算模型进行综合建模研究,确定挥发性有机物(VOCs)苯存在较大的致癌环境风险,研究苯污染物环境传输模型和迁移规律。该研究为污染场地环境风险研究提供技术研究思路,也为污染场地开展风险评估、土壤治理和土地利用规划提供基础依据,实现污染土地的环境安全再利用。

城郊结合带流域水体富营养化特征及来源分析

选取南昌市前湖水系为研究对象,运用对数型幂函数普遍适用的指数公式,对其进行富营养化程度评估。同时,进行相关性分析探究水质环境因素与水体富养化水平之间的相互关系。研究结果显示:前湖水系中高锰酸盐指数、氨氮、总磷、总氮、五日生化需氧量5种污染物含量呈现显著的空间分布特征;前湖水系水体富营养化指数(V E)介于51.34~70.52,均呈现水体富营养化,TN、TP与富营养化的相关性分别为0.917和0.912,表明氮磷是导致水体富营养化的主因;氮磷比平均值为19.57,污水处理厂排污、城区及周边的污染汇入等是南昌市前湖水系水体污染物的主要来源。对前湖水系进行研究,旨在提高对城郊结合部水环境的关注度。

多孔材料吸附全氟烷基化合物的应用进展

全氟烷基化合物(PFASs)属于新兴有机污染物的范畴,自身具有毒性、生物累积性且难降解,其广泛分布于全球水环境中,严重威胁着生态平衡与人类健康。吸附法作为一种物理化学方法,其成本低、能耗低、效率高且操作简便,常用于水体中PFASs的去除,然而目前有关水体中PFASs的吸附去除的全面总结较少。从吸附剂角度出发,首先归纳总结了近年来用于水体中PFASs吸附去除的各类多孔材料吸附剂,然后对主要吸附作用机制及影响吸附效果的关键因素进行梳理分析,最后对这一领域未来的发展方向及前景进行展望。

乳液界面法制备ZnCl_(2)/NH_(2)-MIL-125(Ti)复合材料增强光催化还原Cr(Ⅵ)的研究

利用乳液界面法制备的复合材料在增强光催化活性方面具有显著优势。通过乳液界面法制备了ZnCl_(2)/NH_(2)-MIL-125(Ti)复合光催化材料,利用X射线粉末衍射、傅里叶变换红外光谱、扫描电子显微镜、X射线光电子能谱、比表面积及孔隙分析、紫外-可见漫反射光谱等分析方法对催化剂结构进行了表征,考察了复合材料光催化还原六价铬(Cr(Ⅵ))的性能,探讨了光催化反应机理及催化剂的重复利用性。结果表明,乳液界面法会显著影响ZnCl_(2)/NH_(2)-MIL-125(Ti)复合材料的光电性质,当ZnCl_(2)和NH_(2)-MIL-125(Ti)掺杂质量比为1∶6时,在催化剂质量浓度为0.4 g/L、pH=2、甲醇添加量为0.5 mL条件下,复合材料紫外光催化还原Cr(Ⅵ)的效率最高可达95%,循环使用5次后还原效率为75%。

As(Ⅴ)和P(Ⅴ)在针铁矿{110}晶面上的竞争吸附机理研究

为了研究As(Ⅴ)和P(Ⅴ)在针铁矿{110}晶面上的竞争吸附行为,该研究制备了高{110}晶面暴露度的针铁矿(Goe),并利用XRD、SEM和TEM等技术对材料的晶体结构、表面形貌及暴露晶面进行了表征。通过吸附试验结合CD-MUSIC(电荷分配-多位点络合)模型和DFT(密度泛函理论)计算,系统探讨了As(Ⅴ)和P(Ⅴ)的吸附行为及其竞争机制。结果表明,制备的针铁矿材料具有较高的{110}晶面暴露度,对As(Ⅴ)和P(Ⅴ)的吸附容量分别达到0.206和0.190 mmol/g(pH=7),吸附行为更符合Freundlich模型。通过CDMUSIC模型分析,发现As(Ⅴ)和P(Ⅴ)主要通过双齿配位吸附于Goe表面,其中As(Ⅴ)表现出较P(Ⅴ)更强的双齿配位竞争力。FTIR和XPS分析进一步证实,As(Ⅴ)和P(Ⅴ)主要竞争表面Fe—OH位点,通过与Fe—OH配体交换形成新的络合物(Fe-O-As/P)吸附。DFT计算结果表明,As(Ⅴ)和P(Ⅴ)在{110}晶面上双齿构型的吸附能分别为-2.67和-2.23 eV,证实了As(Ⅴ)对双齿位点更强的吸附亲和力。此外,DFT计算显示,O—As—O的角度低于O—P—O的角度,且As(Ⅴ)络合物的Fe—O键长更小,利于As(Ⅴ)通过双齿配位吸附的稳定。该研究深入探讨了分子尺度下As(Ⅴ)和P(Ⅴ)在环境中竞争吸附的行为,为理解有毒金属的环境地球化学迁移提供了新见解,并为污染控制和修复提供了理论依据和技术支持。