拉萨市夏季含碳气溶胶的浓度水平与组成特征研究

利用颗粒物采样器采集拉萨市夏季(2021年8月30日~2021年9月23日)大气细颗粒物(PM_(2.5))样品,并对不同含碳气溶胶组分进行测定和探讨。根据碳组分挥发性的强弱,将有机碳(OC)分为易挥发组分(HOC)、中等挥发组分(MOC)和难挥发组分(LOC),元素碳(EC)分为焦碳(char)和烟炱(soot)。结果显示,拉萨市夏季大气环境白天OC和EC的平均浓度分别为4.39±0.98μg/m^(3)和1.09±0.69μg/m^(3),夜晚OC和EC的平均浓度分别为4.39±1.43μg/m^(3)和1.17±0.57μg/m^(3)。系统比较OC/EC和char/soot源示踪指标在源辨识上的差异,发现char/soot值比OC/EC值可以更准确地识别关键排放源对含碳气溶胶的影响,说明char/soot值是一个可靠的源解析工具。本研究测定的char/soot平均值为0.20,符合机动车尾气污染特征,远小于生物质燃烧和煤炭燃烧特征值,说明拉萨夏季大气环境主要受机动车尾气排放影响。LOC是拉萨夏季含碳气溶胶最丰富的OC组分,在所有碳组分中的占比为47.7%,其次为MOC(18.2%)和HOC(10.8%)。不同碳组分之间的相关性分析表明,HOC主要通过大气化学反应生成,未来可成为评估二次有机气溶胶的一个潜在指标。

南京大气颗粒物化学组分的粒径分布和来源解析

大气颗粒物中化学组分的粒径分布与其来源、形成过程、环境及健康效应密切相关。而过去对不同季节颗粒物的粒径分布特征,以及不同来源对粗、细颗粒物的贡献的研究相对较少。于2022年12月(冬季)和2023年8月(夏季)在南京采集了大气分粒径颗粒物样品,分析了粗颗粒物(PM_(2.1-10))和细颗粒物(PM_(2.1))中碳质组分和主要水溶性无机离子的粒径分布和季节变化,运用正定矩阵因子分解模型(Positive Matrix Factorization,PMF)进行PM_(2.1-10)和PM_(2.1)的源解析。结果表明,在粒径分布特征上,冬夏两季有机碳(OC)、元素碳(EC)、水溶性有机碳(WSOC)的平均浓度呈双峰型分布。SO_(4)^(2-)和NO_(3)^(-)的季节平均浓度均为双峰型分布。NH_(4)^(+)主要分布在细颗粒物中,季节平均浓度呈单峰型分布,冬夏季均在0.43-0.65μm出现峰值。在季节变化上,颗粒物中除Na^(+)和SO_(4)^(2-)外的主要化学组分浓度均在冬季高于夏季。冬夏两季Ca^(2+)、Mg^(2+)主要集中在粗颗粒物中。根据PMF模型解析结果,南京大气颗粒物主要有4类来源贡献,即交通源、二次生成、生物质燃烧和扬尘源。PM_(2.1)主要来自二次生成和生物质燃烧源,冬夏季分别贡献了65.7%和61.0%,其中冬季生物质燃烧和二次硝酸盐的贡献占主导地位,而夏季主要来自二次硫酸盐的贡献。冬季PM_(2.1-10)主要来自交通源(41.8%),夏季则主要来自生物质燃烧和硝酸盐的二次生成贡献(43.9%)。研究探讨了大气颗粒物的化学组分的粒径分布特征、季节差异及来源,可为制定有针对性的大气污染防控措施提供科学依据。

新鲜和老化生物质炭应用对农田温室气体减排的研究进展

近年来,温室气体减排成为全球关注的热点,而农田是温室气体排放的重要来源之一。大量研究结果表明,生物质炭具有温室气体减排的潜力,但长期施用后,自然环境造成的生物质炭老化会使其本身的理化性质发生变化,进而影响温室气体的减排效果,因而比较新鲜和老化生物质炭对农田温室气体排放的影响具有重要意义。综述生物质炭的不同老化方式及其理化性质的变化,以及新鲜和老化生物质炭施用对农田温室气体排放的影响及机制,发现与新鲜生物质炭相比,老化生物质炭对农田温室气体排放效果并不统一,这与生物质炭的老化方式、老化时间和土壤类型等密切相关,老化生物质炭不仅会改变自身的理化性质,还会改变土壤的理化性质与微生物活性,从而影响农田土壤温室气体排放。而生物质炭田间老化对温室气体排放的影响多为短期的,对于长期影响还有待进一步研究,可以利用同位素示踪技术进一步探究新鲜和老化生物质炭施用对温室气体排放影响的机制。

介质阻挡放电诱导固定碳基还原床低温脱除NO的研究

针对低温脱硝的技术需求,本文建立了介质阻挡放电(DBD)诱导固定碳基还原床(FCRB)负载锰催化剂的新型原位还原脱硝系统(DBD-Mn/FCRB),与单DBD和DBD-FCRB系统相比,该系统具有最佳的脱硝性能,NO转化率和N_(2)选择性可分别达到90.9%和79.9%。该系统具有较强的抗氧冲击性能和抗水性。此外,结合表面微观特性分析,提出了3种可能的脱硝反应路径。研究结果可为低温脱硝提供参考思路。

大气液相中对氯甲苯与超氧阴离子自由基光化学反应

文章利用365nm紫外光辐照核黄素(Rf)与对氯甲苯(PCT)混合溶液,探讨对氯甲苯与超氧阴离子自由基(O_(2)^(-)·)在大气液相中的光化学反应。考察PCT和核黄素初始浓度、溶液初始pH值及液滴尺寸等因素对光致反应的影响,并对光致转化产物进行气相色谱-质谱(gas chromatography-mass spectrometry,GCMS)分析。分析结果表明:Rf经365nm紫外光激发可产生O_(2)^(-)·,PCT与O_(2)^(-)·的二级反应速率常数为2.66L/(mol·s);PCT的转化速率随Rf浓度的增加先增加后降低,而随初始pH值的增加而降低;液滴尺寸对PCT的转化速率有较大影响,光照5min时PCT液滴直径为2~3mm的转化速率是其溶液的6.3倍。

广州市非污染天PM_(2.5)高值期硫酸盐分布特征及成因

于2022年9月在线监测广州市气象条件、气态污染物、水溶性离子、重金属、有机碳(OC)、元素碳(EC)及单颗粒,探究广州市非污染天PM_(2.5)高值期硫酸盐变化特征及成因。结果表明,PM_(2.5)浓度在2022年5月、7月、9月和10月比2021年同期增长,其中9月增长达40.9%,同时伴随O_(3)浓度高值,O_(3)污染持续达18 d。采样期间共发生3次PM_(2.5)增长过程,硫酸盐是PM_(2.5)高值期增加最多的组分,硫酸盐浓度增量约占PM_(2.5)增量的25%,其次是OC、硝酸盐和铵盐。高相对湿度和高浓度O_(3)环境有利于SO_(2)转化,PM_(2.5)高值期硫氧化率(SOR=0.437)显著比低值期(SOR=0.334)高。含硫酸盐颗粒的主要类型为K-rich、EC和OC,其次为K-OC、K-Na和Fe。其中,EC和Fe类颗粒在PM_(2.5)高值期对硫酸盐形成有明显促进作用。该研究结果有助于进一步认识非污染天PM_(2.5)浓度增加的成因和硫酸盐形成机制。

PM_(2.5)中水溶性有机碳的污染特征、吸光特性和来源研究

大气颗粒物中水溶性有机碳(WSOC),碳质气溶胶的重要组成部分,因其具有吸光性和吸湿性,且含有有毒的组分,对区域气候变化和人体健康具有重要的影响。郑州是颗粒物污染严重的大都市,对WSOC的短期或长期研究均很匮乏。为探究郑州大气PM_(2.5)中WSOC的污染特征、季节变化、来源和吸光特性,于2020年12月-2021年10月4个不同季节连续采集PM_(2.5)样品,对WSOC的浓度(总有机碳分析仪)和吸光特性(紫外-可见分光光度计)进行分析,并结合水溶性无机离子(离子色谱),有机碳(OC)和元素碳(EC)(热光反射碳分析仪)数据对WSOC进行来源解析。结果表明,采样期间WSOC的质量浓度年平均值为(13.6±7.48)μg·m^(-3),且浓度具有明显的冬季高、夏季低的季节特征。与国内外研究对比发现,该研究的WSOC污染较严重,其对人体健康,对气候影响评估和预测的不确定性不容忽视。夏季WSOC对OC的贡献明显高于冬季,表明夏季二次生成的重要影响。正定矩阵因子分解法(PMF)和相关性分析结果显示WSOC主要来源包括生物质燃烧,二次生成和机动车尾气排放,其次是煤燃烧和土壤/建筑尘源。WSOC的光吸收指数(AAE)年平均值为6.88±1.31,没有明显的季节变化。光吸收强度(A_(bs365))年平均值为(9.71±5.77)Mm^(-1),通过相关性分析发现水溶性棕色碳(BrC)与WSOC具有相似的来源,冬季生物质燃烧,夏季二次生成均为其主要来源。质量吸收效率(MAE_(365))年平均值为(0.710±0.206)m^(2)·g^(-1),与国内外研究相比,其大小处于中等水平,单位质量WSOC对郑州辐射强迫的影响不能忽略。Abs_(365)和MAE_(365)均具有与WSOC相同的季节变化特征,与不同季节WSOC的组成和排放源密切相关。

北京市室内灰尘中多环芳烃的污染特征、来源及人群健康风险研究

多环芳烃(PAHs)是一类典型的持久性有机污染物,对人体具有致癌和致突变的毒性效应。室内灰尘是PAHs的载体之一,也是人群暴露于PAHs环境的重要介质。然而,目前关于室内灰尘中PAHs的定量源解析研究较少,不同来源的PAHs对于人群暴露风险的差异仍不清晰,限制了对室内PAHs暴露风险的系统认识。本研究采集并分析了北京城区和郊区室内灰尘中的PAHs。结果表明,郊区室内灰尘中PAHs的浓度(0.458~6.75μg/g,中值为4.55μg/g)显著高于城区(0.641~10.8μg/g,中值为2.79μg/g),4环PAHs是主要的污染物类型。煤和生物质燃烧以及机动车尾气排放是城区和郊区室内灰尘中PAHs的主要来源。此外,郊区室内灰尘中的PAHs还来自工厂排放。郊区灰尘中煤和生物质燃烧来源的PAHs贡献程度(62.5%)远高于城区(48.3%)。北京市人群暴露于室内灰尘中,PAHs诱发的患癌风险整体较低,机动车尾气排放的PAHs比其他来源具有更高的患癌风险,工厂排放的PAHs对郊区居民健康的影响也需引起关注。

南京市大气颗粒物中重金属的健康与生态风险评价

大气颗粒物中的重金属不仅污染生态而且影响着人体健康,其化学形态和生物有效性对于评价健康和生态风险具有重要意义。对比探究了南京市工业区和市区细颗粒物(PM_(2.5))的生物有效性和总悬浮颗粒物(TSP)的生态风险,基于2016―2017年采集的工业区和市区的PM_(2.5)和TSP样品,分析了样品中Pb、Cd、Mn、Cu等元素。结果表明:(1)PM_(2.5)中Cd具有较高的生物可给性,对人体健康有较大的威胁,应严格控制其排放;(2)工业区TSP的重金属平均污染程度高于市区,其中Cd和Pb元素处于极强生态危害等级。

宁夏主要煤田原煤、煤灰中放射性核素水平调查及煤炭燃烧对室内放射性环境的影响

选取宁夏主要煤田煤炭为研究对象,开展煤炭室内燃烧实验,研究各煤田原煤、煤灰中放射性核素比活度、富集效果,评价煤炭燃烧对室内放射性环境的影响。结果表明:①宁夏主要煤田原煤中放射性核素水平:石嘴山煤田>宁南煤田>宁东煤田。煤灰中石嘴山煤田煤灰放射性核素整体含量高于宁东煤田及宁南煤田,宁南煤田放射性核素^(40)K比活度略低于宁东煤田外,^(238)U、^(232)Th、^(226)Ra比活度均高于宁东煤田。②通过对比各煤田煤灰中放射性核素富集因子,可以发现香山煤田煤灰中放射性核素富集水平最低,石嘴山煤田次之,富集效果最好的为宁东煤田。③与未开展煤炭燃烧实验相比,煤炭燃烧可以提高居住房间室内放射性水平。

大气颗粒物主要化学组分污染特征的分析方法及应用

大气颗粒物中含有多种化学物质,组分复杂,主要包括水溶性离子、碳组分和无机元素等。复杂的化学组分不但污染生态环境,而且严重威胁人体健康。为识别大气颗粒物中化学组分的贡献程度、减少大气颗粒物对生态环境及人体的危害,故对颗粒物化学组分的污染特征及来源进行分析。在大气颗粒物及其化学组分的分析方法中,除质量浓度的基础分析外,还包括基于其组分特性的进阶分析方法,主要包括水溶性离子的阴阳离子平衡及酸碱度、硫和氮的转化率及氮硫比分析;碳组分中有机碳与元素碳比值分析、二次有机碳估算及不同碳组分表征来源分析;无机元素的富集因子法分析等。通过对进阶分析方法及应用进行汇总,进一步明确各组分污染特征,识别组分来源,为后续来源解析及污染管控措施制定提供依据。

现代商业园区碳达峰路径规划关键技术研究

以华北地区某现代商业园区为例开展碳达峰研究,分析了该园区2018—2022年的能源消耗和碳排放情况,利用对数平均迪氏指数(LMDI)法研究各驱动因素对碳排放的贡献,进而以长期能源替代规划(LEAP)模型为基础预测园区碳排放,探索园区减排潜力。研究结果表明:目前园区能耗和碳排放仍处在增长阶段,商业占据园区能耗和碳排放的主导地位;经济规模扩大和人口密度提高持续推动园区碳排放升高,而能耗强度和能源结构则是促进园区减排的主导因素;强化减排情景下,预计园区碳排放在2030年准时达峰,随后开始下降。未来园区将通过构建混联型低碳微网,建设低碳智慧楼宇,加强灵活性资源优化配置等措施助力园区如期达峰。

肇庆市2017-2023年降水质量变化特征分析

基于肇庆城中子站降水监测点降水量、降水pH、降水化学成分等长期监测数据,对肇庆城中子站2017-2023年降水质量变化特征进行分析。2023年,肇庆城中子站降水pH范围为4.58~7.41(无量纲),降水pH为5.83(无量纲),同比上升0.24个pH单位,酸雨pH为5.29(无量纲),同比上升0.21个pH单位。全年采集降水样品85个,同比减少7.6%,酸雨样品15个,同比减少21.1%,酸雨频率17.6%,同比下降3.0%;降水量1425.7 mm,同比减少23.6%,酸雨量259.0 mm,同比减少22.1%,酸雨量占比18.2%,同比上升0.3%。硫酸根离子与硝酸根离子浓度比值为3.4,同比下降13.3%,降水质量同比总体改善;近七年以来降水质量呈总体改善趋势。硫酸根离子对酸雨影响程度减小,酸雨类型为硫酸型。

大气多环芳烃的浓度水平、来源与健康风险评价综述

多环芳烃(PAHs)主要源于有机材料的不完全燃烧,具有生物蓄积性和毒性(致癌、致畸形和致突变),是一类持久性有毒物质。本文综述了大气PAHs的分类、排放特征、时空分布特征、来源解析和健康风险评价,根据不同相对分子质量、存在形式、化学结构进行PAHs分类。指出了PAHs浓度呈现季节性变化,变化趋势由高到低为:冬季、春季、秋季和夏季。比较了分子诊断比率(DRs)和受体模型,包括主成分分析(PCA)、化学质量平衡模型(CMB)、正矩阵分解(PMF)和多变量受体模型(Unmix)等多种PAHs源解析方法的优缺点。来源解析表明:DRs和PCA是应用最广泛的方法,但是其来源解析结果的准确性受到诸多因素的影响;PMF和Unmix相结合来解析PAHs来源,能仅根据受体部位的测量浓度来分配源,提供了PAHs源贡献的时间序列并且弥补了需要人为解读的局限性。文中展示了如何利用终身癌症风险增量(ILCR)模型将PAHs的来源分配用于评估健康风险,并在此过程中,确定了影响ILCR准确性的关键因素。以期为进一步开展大气PAHs污染相关研究提供参考。

PDA及其衍生NGC膜包覆A-TiO_(2)可见光催化氧化乙醛

针对TiO_(2)在可见光波段对连续流动态乙醛的催化降解性能弱等问题,采用贻贝仿生化学策略及高温炭化工艺构建了广谱性聚多巴胺(PDA)及其衍生N掺杂炭(NGC)膜包覆的核壳型锐钛矿TiO_(2)(AT)(AT@P和AT@C)。利用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见光漫反射光谱(UV-vis DRS)、瞬时光电流密度-时间曲线(I-t)和交流阻抗(EIS)等手段对材料的物化性质及光电学性质进行表征,研究复合AT中不同PDA包覆量及最佳包覆量时炭化前、后微观成分和结构变化对乙醛的可见光催化性能的影响。结果表明:PDA的包覆显著增强了AT的可见光吸收能力和光生载流子分离能力,极大地提高了其在可见光照下光催化降解乙醛的活性。当多巴胺添加量为50 mg时获得的AT@P-50相比AT@P-10和AT@P-100展现出较高的降解效率(71%),是AT的2.09倍。π共轭结构高活性N(石墨化N)的转化可进一步提高材料的载流子分离效率和界面迁移率,促进AT的光催化活性及稳定性的提升。最佳PDA包覆量时炭化衍生NGC包覆的AT@C-50的乙醛可见光降解效率高达77%,分别是AT和AT@P-50的2.26、1.08倍。在相同的连续流动体系和乙醛浓度条件下,合成的AT@P-x(x=10、50和100)、AT@C-50相比其他精心设计的TiO_(2)复合材料对乙醛具有更为优异的可见光催化降解性能。此外,采用原位红外漫反射技术(in-situ DRIFTS)探究AT@C-50在乙醛催化过程中间产物的演变行为,并揭示了可能的催化路径和反应机制。

绿道规划植被NMHC排放与大气污染的响应关系研究

在环境大气中非甲烷总烃(NMHC)属于重要污染物,其成分结构较为复杂,种类较多,部分非甲烷总烃化合物具有致癌作用、刺激性和毒性,有时还会形成二次有机气溶胶和光化学烟雾,造成环境污染,严重威胁着生态环境和人体健康。研究绿道规划植被非甲烷总烃排放与大气污染间存在的响应关系具有重要意义。采用光合有效辐射和叶温等基本变量,计算绿道规划植被NMHC排放量,分析不同植被排放的NMHC成分构成,获取了光强和温度对植物排放NMHC速率产生的影响。采用最大增量活性因子法MIR和丙烯等效浓度(Prop-Equiv)研究绿道规划植被NMHC排放与臭氧生成潜势(OFP)之间的关系,进而获得NMHC排放与大气污染之间的响应关系。

2-甲基甘油酸-水团簇的大气物化特性研究

新粒子生成是大气气溶胶的主要来源,而临界核的形成是新粒子生成的起点。2-甲基甘油酸(MGA)和水(H2O)作为潜在的成核前体物,可能对大气新粒子生成有贡献。因此,基于密度泛函理论(DFT)探究了MGA-H2O团簇的几何结构、热力学性质和异构体相对占比。结果表明:(MGA)(H2O)n(n=1~4)团簇都具有稳定的结构,但只有(MGA)(H2O)2和(MGA)(H2O)3团簇的形成可以自发进行。预测了大气中(MGA)(H2O)2和(MGA)(H2O)3团簇异构体相对占比的温度依赖性;低温时(MGA)(H2O)2和(MGA)(H2O)3团簇的最稳定结构(全局最小值)占据主导地位;随着温度升高,其他低能量异构体的占比迅速增加。此外,H2O更倾向于以团簇(H2O)n的形式与MGA结合。总的来说,MGA-H2O体系能够以二水合物(MGA)(H2O)2和三水合物(MGA)(H2O)3的形式为大气新粒子生成作出贡献。

甲醇合成压缩机高压蒸汽管道研究

甲醇合成单元离心式压缩机是整个生产流程中的核心设备,其运行的稳定性对整个装置的产能和效率至关重要。压缩机的蒸汽管道设计是影响其稳定运行的关键因素之一。在运行过程中,高压蒸汽的作用是驱动汽轮机运转,进而带动离心式压缩机工作。因此,高压蒸汽管道的设计必须科学合理,以确保压缩机的平稳运行。重点讨论了高压蒸汽管道的设计、无应力配管和吹扫等方面的内容,通过优化这些设计要素,确保汽轮机的安全运行,从而实现装置的稳定运转。

山东省环境空气中PM_(2.5)与O_(3)的复合污染特征与时空变化趋势

山东省PM_(2.5)-O_(3)复合污染特征突出,空间差异性明显,本文基于2016—2020年国控和省控环境空气自动监测站监测数据以及同期各气象代表站气象监测数据,分析PM_(2.5)和O_(3)时空分布的变化特征,初步探究其与气象因子及前体物的关系.结果表明:(1)2016—2020年山东省空气质量逐步改善,优良天数比例上升了7.1%,重污染天数比例下降了3.5%.除O_(3)年评价值上升9.6%以外,SO_(2)、PM_(10)、PM_(2.5)、CO和NO_(2)的浓度均下降,降幅依次为61.3%、29.8%、28.6%、26.3%和11.4%.各市PM_(2.5)年评价值均下降(范围为18.4%~34.9%);除德州市外,其他15市O_(3)年评价值均上升,滨州市的升幅(30.8%)最大.1月PM_(2.5)平均浓度最高,呈现先下降后上升的年变化趋势,6月O_(3)平均浓度最高,且逐年上升.(2)山东省PM_(2.5)和O_(3)均呈现内陆地区高于沿海地区的分布特征,PM_(2.5)浓度在西部内陆地区较高,O_(3)浓度在中北部内陆地区较高,PM_(2.5)-O_(3)复合污染特征在中西部地区较明显.统计期间共计出现PM_(2.5)-O_(3)复合污染日224 d,分布在2—11月,出现天数逐年减少.(3)为探究PM_(2.5)-O_(3)复合污染的影响因素及气象特征,进行相关性分析及气象因子阈值筛查,结果表明,PM_(2.5)日均浓度和O_(3)_8 h(臭氧日最大8小时滑动平均值)与其主要前体物和气象因子均呈现相反的相关关系,且对不同因子的响应有一定区域性差异.当气温为14.9~24.1℃、相对湿度为55.5%~75.1%、风速为0.6~2.9 m/s、气压为992.8~1018.8 hPa时PM_(2.5)-O_(3)复合污染易于发生,该条件下大部分城市的气温、相对湿度和气压平均值介于PM_(2.5)和O_(3)污染单独发生时的对应因子平均值,但平均风速小于PM_(2.5)和O_(3)污染单独发生的平均风速.研究显示,“十三五”期间山东省PM_(2.5)浓度波动下降,O_(3)浓度波动上升,二者的协同关系日趋明显,气象因素对PM_(2.5)和O_(3)的生成和累积有一定影响.

新冠疫情减排时期河南省大气污染物分布及健康效应研究

由新冠(COVID-19)疫情引发的全国性大封锁为研究大规模工业减排对大气污染的影响提供了契机。对河南省2020年疫情前、封锁期间及逐步复工复产期间与2019年同期6种主要大气污染物(PM_(2.5)、PM_(10)、CO、NO_(2)、SO_(2)与O_(3))的时空差异开展对比分析,运用基于健康风险的空气质量指数(HAQI)法,研究河南省主要大气污染物的健康效应。结果表明,河南省大气污染物分布整体呈现北部高南部低的空间变化特征,PM_(2.5)受一次污染和二次污染影响较显著。减排初期(春节疫情期间),除NO2浓度迅速减少外,其他污染物没有明显变化,PM_(2.5)浓度比2019年同期增加15%,是不利的气象条件与大气氧化度增加促进二次化学过程的结果。春节后疫情期间,PM_(2.5)浓度迅速降低至疫情前的50%左右,为2019年同期的50%左右。基于HAQI结果,研究期间(冬-春)影响河南省大气健康效应的关键因素是PM_(2.5),HAQI值在减排期间比2019年同期降低23.8%,但HAQI>100,表明人们仍生活在空气污染较严重的环境中。