二次颗粒物源成分谱的建立在尘源解析中的作用

通过CMB模型计算各类尘源对TSP、PM10的影响时发现,二次颗粒物对尘源解析起到了不容忽视的作用,因此就二次颗粒物源成分谱进行了专门解析研究,并把二次颗粒物解析也纳入到模型中来,从而完善了源解析结果。

德州市秋冬季大气二次颗粒物污染变化特征

通过对德州市秋冬季大气二次颗粒物(SPM)污染变化特征进行分析,发现在PM2.5重污染发生时,硝酸盐在PM2.5中的占比显著升高,而有机碳(OC)占比降低,凸显了氮氧化物削减对PM2.5污染防控的重要性;此外,对二次有机碳(SOC)进行分析,发现SOC/OC值随K+/EC (元素碳)值的升高而增加,说明生物质燃烧对二次气溶胶(SOA)生成有一定的贡献;进一步特征分析,发现SOC/OC值随着风速的增加而增加;结合玫瑰图分析,发现区域传输对SOC有一定贡献,并且高大气光化学氧化剂(Ox)或高相对湿度(RH)条件不利于SOC生成,但是高温和高RH条件有利于二次无机盐(包括硫酸盐和硝酸盐)的生成。

大气中含铁氧化物作用下二次无机颗粒物的形成机制

铁是矿尘气溶胶的主要元素之一,在大气中常以氧化铁颗粒物的形式存在,二氧化硫、二氧化氮等一次气态污染物容易与颗粒物发生非均相化学反应。因此,理清含铁氧化物与典型无机气体发生非均相反应形成二次无机颗粒物的机理,对大气污染控制具有重要的指导意义。本文总结了大气中无机颗粒物的主要成分和来源,分析了大气前体物在含铁颗粒物表面反应生成二次无机颗粒物中的机制,明确了大气污染条件下含铁颗粒物表面反应的复合效应,目的在于理清大气中含铁氧化物对大气污染的影响,并针对大气污染防治提供对策建议,为有效治理雾霾提供理论依据。

二次雾霾气溶胶颗粒的扫描电子显微学分析

北京地区的雾霾是全国,也是世界都在关注的问题。作者利用高分辨环境扫描电镜结合能谱仪,分析了雾霾气溶胶颗粒中的硫酸盐和硝酸盐等典型二次反应颗粒的形貌特征、化学成分、可能的物相及它们的混合态。结果表明:二次颗粒的尺寸为数纳米至数微米。它们呈多种形态,包括梭形、条状、球形、柱状、针状、片层状等。几种二次颗粒之间,以及二次颗粒与天然矿物尘及其它人为来源的飞灰和金属基颗粒等经常形成颗粒间粘附的混合颗粒团聚体。

车用汽油机颗粒物生成机理及排放特性研究进展

汽油机是中国、美国和日本等国家乘用车和轻型货车的主流动力.随着汽车排放法规加严,汽油机颗粒物(PM)和可挥发性有机物(VOCs)排放以及在大气中形成雾霾等问题广受关注.围绕直喷(GDI)汽油机缸内碳烟生成机理、GDI汽油机和进气道喷射(PFI)汽油机的一次颗粒物排放特性以及汽油机尾气排放生成二次颗粒物机理等的国内外研究进展进行综述.已有研究表明:GDI汽油机碳烟排放主要来源于附壁油膜的池火燃烧和缸内局部浓区的燃烧,燃油喷射策略和混合气组织方式对缸内碳烟生成有重要影响;GDI汽油机颗粒物的排放水平要远高于PFI汽油机以及装有颗粒过滤器(DPF)的柴油机,但GDI和PFI汽油机排放颗粒物粒径分布特征总体相近;汽油机排放生成二次颗粒物质量要远高于其生成的一次颗粒物,二次颗粒物有相当一部分来源于汽油机尾气中VOCs生成的二次有机气溶胶(SOA).

采暖期和非采暖期西安大气颗粒物中水溶性组分的化学特征

为了探讨采暖期和非采暖期西安大气颗粒物水溶性组分的化学特征和来源，分别于2005年冬季（2005年12月-2006年2月）和2006年夏季（6-8月）采集西安大气PM2.5和TSP样品，分析其中Na^＋、NH4^＋、K^＋、Mg^2＋、Ca^2＋、F^-、Cl^-、Br^-、NO2^-、NO3^-和SO4^2-共11种水溶性离子的浓度，并对其季节特征和来源进行了研究。结果显示，采暖期西安大气PM2.5和TSP中11种水溶性离子的平均浓度分别为53.2μg·m^-3和110.3μg·m^-3，非采暖期分别为51.3μg·m^-3和89.3μg·m^-3。SO4^2-、NO3^-和NH4^＋在PM2.5和TSP中均为最主要的离子组分，浓度之和在采暖期分别占到PM2.5和TSP总离子浓度的78％和76％，在非采暖期则占到88％和76％。PM2.5和TSP中，NH4^＋、SO4^2-和NO3^-三者之间都有很好的相关性，其在颗粒物中的主要结合形式为（NH4）2SO4、NH4HSO4和NH4NO3。硫的转化率（SOR）和氮的转化率（NOR）在非采暖期明显大于采暖期，揭示SO4^2-和NO3^-的形成机制为气相氧化，主要受温度的控制。阴阳离子平衡和pH值测定的结果表明西安市大气PM2.5稍偏酸性，TSP为碱性，无论是粗、细粒子采暖期比非采暖期更偏酸性。对比10年前的研究结果，显示西安市大气污染控制措施大大降低了采暖期气溶胶中二次组分的污染程度，但主要污染排放源已逐渐由燃煤型向机动车排放转化。

燃烧过程颗粒物的形成及我国燃烧源分析

燃料燃烧会排放一次颗粒物和二次颗粒物,一次颗粒物中亚微米粒子主要是由于无机矿物质经蒸发-成核-凝结-凝并的途径形成的;超微米颗粒的产生不同于亚微米颗粒的形成,是由于破碎机理。二次颗粒物是由气态前驱体在大气中转化而成的。我国燃烧源主要是煤燃烧、燃油机动车和农村生活燃料等。深入认识颗粒物的形成及燃烧源的特征对有效控制颗粒物的排放是很有帮助的。

高效率颗粒物微物理模型简介与重污染过程应用分析

中国细颗粒物(PM2.5)导致的空气污染和雾霾天气问题越来越突出,在低层对流层中很多地方都有显著的二次颗粒物生成过程,因此对颗粒物物理化学转化过程的研究具有重要意义,其转化过程对空气质量模式模拟和预报的准确性有重要影响。高效率颗粒物微物理(APM)模型经过近20多年的研究和发展,在全球化学传输模型(GEOS-Chem)、区域性气象和化学预报模型(WRF-Chem)通用地球系统模型(CESM-CAM5)等气象及环境空气质量预报模型中取得了很好的应用验证,能够在全球/区域等不同尺度对粒子生成、长大、凝聚、消除等微物理过程以及气溶胶光学厚度(AOD)、直接/间接辐射强迫等进行模拟。应用GEOS-Chem-APM模式模拟了2014年2月京津冀区域的重污染过程。结果显示,湿度模拟的准确性对其他物理和污染物浓度等模拟结果有重要作用;2月20—26日的重污染过程模拟结果与实际观测较为吻合,主要污染特点是较高的湿度(90%以上),同时,二次颗粒物和包裹了二次物种的一次颗粒物(黑碳/有机碳)是低能见度的最大贡献者。

大气复合污染物及颗粒物间的多相反应对雾霾影响的研究进展

阐述了大气污染物的物理及化学特性,及污染物与空气中痕量污染气体的相互作用,探讨了细颗粒物表面多相化学反应的研究方法,评述了多相化学反应的研究的若干进展。有研究表明NO2可以促进SO2转化为硫酸盐,但是其发生非均相反应的机制尚不清楚。建议可以采用更接近大气环境中的烟雾箱,对其反应机制进行进一步研究。

燃煤机组烟气超低排放改造对细颗粒物的影响

细颗粒物对环境影响已成为关注重点,燃煤机组是细颗粒物主要来源之一,分别选取不同容量燃煤机组为研究对象,测试超低排放改造前后不同环保设施对一次可过滤颗粒物、一次可凝结颗粒物以及二次颗粒物的前驱物(NO_x、SO_2)排放浓度以及脱除效率,结果表明:超低排放下湿法脱硫装置出口烟尘浓度降低至5 mg/m^3以下,雾滴中可溶盐含量降低至2.6 mg/m^3以下,加装湿式电除尘器后对PM_(2.5)的脱除效率达70%以上,出口雾滴含盐量降低至1.4 mg/m^3以下,一次可过滤颗粒物得到明显脱除;低低温和湿式电除尘器对一次可凝结颗粒脱除效率>65%;对二次颗粒物前驱物(NO_x、SO_2)降低比例在40%以上,超低排放改造对大气细颗粒物减排具有明显环境效益。

洛阳市大气颗粒物化学组成研究

通过对洛阳市2015年环境空气PM2.5样品的采集和组份分析,进行物质重构,研究了化学组分的比值特征,结果表明,洛阳市PM2.5组份中二次硫酸盐、二次硝酸盐等二次颗粒物污染突出,存在轻微的二次有机气溶胶污染,相对于移动源,固定源仍是重要的贡献源类。

大气二次细颗粒物形成机理的前沿研究

大气二次颗粒物是影响大气辐射强迫和全球气候变化最不确定的因素之一。本文总结了大气二次细颗粒物的形成机制以及吸湿增长因子的研究进展。近年来,OH·、NO3·和O3光化学氧化形成二次细颗粒物的机制较为清晰,海盐和大气矿尘表面多相反应形成硫酸盐和硝酸盐等二次无机细颗粒物的研究取得可喜进展,尤其是发现海盐和大气矿尘混合物完全不同于单组分的多相反应机制。然而,二次有机颗粒物形成过程中能够鉴定出的有机组分很少,多相酸催化对形成二次颗粒物的促进作用尚未完全确定,多组分混合大气颗粒物的吸湿增长特性亦需进一步深入研究。

SO_2与CeO_2超细颗粒非均相反应产物的细胞毒性效应

大气二次细颗粒物(secondary fine particulate matters,SFPMs)是我国城市大气PM_(2.5)的主要组成部分。然而由于PM_(2.5)组成成份复杂,其毒性产生的来源并不明确。在本研究中,我们以二氧化铈(CeO_2)超细颗粒物(UFPs)为大气细矿物质颗粒模型,研究了SO_2气体在模拟大气环境中,如湿度(RH)、紫外光照(UV)和NO_2存在条件下,在CeO_2UFPs界面经多相反应生成的二次无机细颗粒物的性质及与细胞毒性的构效关系。实验通过实时高通量细胞分析系统,实时观察了CeO_2-SFPMs暴露对小鼠单核巨噬细胞(RAW264.7)增殖的影响;并进一步检测了CeO_2-SFPMs对细胞膜通透性和细胞凋亡的影响。结果表明,SO_2与CeO_2UFPs作用后可转化为硫酸盐,在有NO_2存在下转化更为明显。CeO_2-SFPMs对细胞毒性效应与其生成的环境条件相关,并具有时间效应性。RAW264.7细胞暴露于CeO_2-SFPMs 8 h,细胞增殖无明显变化;暴露8~25 h后,CeO_2-SFPMs对细胞增殖的抑制率随CeO_2<@CeO_2+SO_2<@CeO_2+SO_2+RH≈@CeO_2+SO_2+RH+UV<@CeO_2+SO_2+RH+NO_2的顺序显著升高。CeO_2-SFPMs对Raw264.7细胞膜通透性和细胞凋亡的影响研究也证明CeO_2-SFPMs@CeO_2+SO_2+RH+NO_2产生的细胞毒性最明显。

新疆奎独乌区域冬季大气重污染过程PM2.5组成特征及来源解析

为研究新疆奎独乌(奎屯、独山子、乌苏)区域冬季大气重污染过程的PM_(2.5)污染特征及其成因,于2015年2月4—10日在奎屯、独山子和乌苏三地开展PM_(2.5)样品采集,并对其中的元素、水溶性离子及碳组分进行测试,分析不同污染水平下PM_(2.5)中化学组分的变化规律.结果表明,采样期间奎独乌区域ρ(PM_(2.5))日均值均超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准(75μg/m^3),2月9日ρ(PM_(2.5))最高(298.58μg/m^3),超标2.98倍.通过比较PM_(2.5)载带化学组分质量百分比发现,随着污染等级加剧,SO_4^(2-)、NO_3^-质量百分比呈逐渐增加的趋势,严重污染时SO_4^(2-)、NO_3^-质量百分比分别较轻度污染时增长11.7%、5.5%;NH_4^+、碳组分及元素组分质量百分比则呈下降趋势,严重污染较轻度污染时分别下降0.7%、9.5%、2.4%;结合采样期间静稳及高湿的气象条件,说明此次重污染由本地污染物累积及二次颗粒物生成所致.随着污染水平的加重,SOR(硫氧化率)及NOR(氮氧化率)的值也在随之增大,说明污染越重大气二次转化程度越高,进一步验证了二次颗粒物是导致此次重污染的原因之一.对不同污染等级PM_(2.5)进行质量重构发现,PM_(2.5)中主要组分均为硫酸盐和OM(有机物),硫酸盐和OM的质量百分比分别在23.0%~34.7%、16.4%~28.7%之间,说明此次重污染过程的主要污染源为燃煤及机动车尾气.

西安市春季大气细粒子的质量浓度及其水溶性组分的特征

为了探讨西安市春季大气细粒污染物的污染水平及水溶性组分的特征及来源,2005年3—5月对西安大气PM2.5进行了观测,并应用离子色谱对其中的水溶性组分进行了分析。结果显示,西安市春季大气PM2.5的质量浓度为159.9μg·m-3。分析的11种阴阳离子(Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+、F-、Cl-、Br-、NO2-、NO3-和SO42-)质量浓度占PM2.5的30%,表明水溶性组分是大气细粒子的主要组成之一。NH4+、SO42-和NO3-为水溶性离子的主要组分,其平均质量浓度分别为6.6、20.1和7.6μg·m-3,在总水溶性离子中的百分比分别为12.4%、47.4%和16.9%,SO42-和NO3-质量浓度与能见度有较好的负相关性,表明细粒子中二次气溶胶组分对能见度有显著的影响。阴阳离子的平衡和pH值的测定结果显示,西安市大气细粒子污染物为弱酸性。离子间的相关性分析揭示水溶性离子在颗粒物中主要结合方式为(NH4)2SO4、NH4HSO4、NH4NO3、KHSO4和K2SO4。Mg2+和Ca2+的相关性也较好,其摩尔比率为0.07,小于中国北方沙漠和黄土的平均值(0.15),揭示二次扬尘和建筑扬尘等过程对Ca2+的质量浓度影响较大。计算的NO3-/SO42-质量浓度比值的均值为0.38,说明固定排放源(燃煤)对细粒子中水溶性组分的贡献大于移动排放源(机动车)。

燃煤锅炉PM2.5控制现状及改进建议

燃煤锅炉消耗大量煤炭,对大气环境中PM 2.5含量影响很大。对燃煤锅炉PM 2.5的治理是一个综合治理的过程,即包含一次可过滤颗粒物和一次可凝结颗粒物的治理,也包含对二次颗粒物前驱物SO2、NOx等的治理。本文从一次颗粒物和二次颗粒物治理角度,论述了燃煤锅炉PM 2.5的产生、控制现状,提出了PM 2.5控制技术的改进建议。

汽车尾气与大气光化反应中气固态污染物演变规律

利用烟雾箱系统,在不同温湿环境下进行了汽车尾气与大气的光化反应试验,通过检测反应中不同时刻气态固态物浓度,揭示尾气与大气光化反应中不同气固态物的演变规律.结果表明:在尾气与大气的光化反应中,气态物NO及HC主要来自于尾气,NO_2及O_3主要为新生成的产物,而固态物PM2.5主要是二次颗粒物;随着反应时间增加,NO及HC体积分数下降,其下降速率与温湿度分别呈负相关及正相关,而NO_2,O_3体积分数及PM2.5质量浓度先迅速增加,后趋于平稳,且增长速率与湿度正相关;与温度相比,湿度对污染物浓度变化的影响更大;尾气与大气作用生成二次颗粒物的主要时段是最初的1.5 h,且尾气体积分数越高越有利于二次颗粒物的生成,柴油车在大气中形成的二次颗粒物多于汽油车.

实施机动车综合管控措施,防治大气污染

当前,中国大气污染已呈现出煤烟和机动车尾气复合型的污染特征。从美国、欧洲等先进国家和地区大气污染防治经验来看,机动车排放是雾霾和臭氧污染的重要来源,尽管机动车尾气中所含的一次颗粒物浓度不高。但尾气中含有的氮氧化物、挥发性有机物等污染物,反应后产生大量二次颗粒物,成为PM2.5的重要来源。此外,氮氧化物和挥发性有机物发生光化学反应,还会产生臭氧等氧化剂,使二次颗粒物爆发增长。考虑到机动车排放位置处于近地面和人口集中区域,对人群危害更为严重。

南京市大气细颗粒物(PM_(2.5))中硝基多环芳烃污染特征与风险评估

硝基多环芳烃是大气细颗粒物中具有致癌效应的一类重要污染物,为探明硝基多环芳烃污染特征与来源,采集南京市14个大气细颗粒样品,利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)测定硝基多环芳烃浓度,进行分布特征分析,来源识别和健康风险评估.结果表明,南京市大气细颗粒物中2,8-二硝基二苯并噻吩(743 pg·m^(-3))、2,7-二硝基芴(331 pg·m^(-3))、9-硝基蒽(326pg·m^(-3))、3-硝基荧蒽(217 pg·m^(-3))和1,8-二硝基芘(193 pg·m^(-3))为主要的硝基多环芳烃;硝基多环芳烃检出浓度具有明显的季节变化,冬季最高(3082 pg·m^(-3)),秋季其次(1553 pg·m^(-3)),春季最低(1218 pg·m^(-3)).南京市大气细颗粒物中硝基多环芳烃主要来自多环芳烃大气光氧化反应与生物质燃烧,二次生成是硝基多环芳烃的重要来源.当前南京PM_(2.5)中硝基多环芳烃的致癌风险可控,二硝基多环芳烃是致癌风险的主要来源.

宁夏典型工业城市2020年1月重污染过程特征及成因

2020年1月宁夏回族自治区典型工业城市石嘴山市出现了长时间、高强度PM_(2.5)污染天气.为揭示多因素综合作用对重污染天气的影响,在分析逐日空气质量指数(AQI)和常规污染物浓度变化特征的基础上,选取重点污染时段(2020年1月1—17日)为研究对象,基于环境空气质量数据、加密自动气象观测数据及NCEP再分析资料,采用统计分析、污染特征雷达图、气流后向轨迹聚类及天气诊断相结合的方法对重污染过程特征和成因进行分析.结果表明:①2020年1月1日、3日石嘴山市重污染天气主要受燃煤、工业(钢铁、焦化)和机动车等高强度污染排放影响,PM_(2.5)主要来自一次源;9日重污染天气PM_(2.5)受二次颗粒物生成影响显著,本地扬尘也有贡献,ρ(PM_(2.5))和AQI均达峰值,分别为216μg/m 3和266;其他时段重污染天气由污染物累积和混合造成.②乌海市及其周边污染气团跨区域传输是促使石嘴山市出现高强度PM_(2.5)污染天气的另一重要因素,当巴彦淖尔市—乌海市—石嘴山市为一致偏北气流、风速小于2 m/s时,易使乌海市及其周边污染气团向南扩散,石嘴山市ρ(PM_(2.5))出现短时间爆发增长.③持续高湿静稳气象条件使污染天气长时间维持并加重,当欧亚大陆中高纬度500 hPa盛行纬向弱西风气流、近地面石嘴山市处在蒙古弱高压底部均压场、风向为弱偏北风或偏东风时,易形成持续性PM_(2.5)污染天气;当风速减至0.7 m/s、相对湿度增至78%时,污染加重.研究显示,此次持续PM_(2.5)重污染过程是本地高强度污染排放、二次颗粒物生成、区域传输与不利气象条件等因素综合影响和相互叠加的结果;当出现静稳、高湿等不利气象条件时,应加强对各类污染物排放的管控力度,同时充分利用石嘴山市及其周边加密自动气象观测资料,研判污染发展趋势和传输特征,及时开展与乌海市及其周边地区的大气污染联防联控.