由质子化D-A型聚合物和MoS_(2)构建S型异质结实现高效光催化析氢

化石能源的过度消耗及其所引发的环境污染已经成为制约人类社会可持续发展的关键因素,因此开发绿色、可再生的能源已成为全球的迫切需求.氢能作为一种新型能源,具有能量密度高、清洁以及可持续等优点,备受研究者的关注.光催化分解水制氢技术能够将太阳能转化为可储存的清洁能源,被视为未来解决能源和环境问题的可行性方案.在过去几十年里,众多科学家致力于研发各种高效的析氢光催化剂,以推进光催化分解水制氢技术的实际应用.其中,S型异质结光催化剂因其快速的光生电荷转移效率和出色的氧化还原能力,被认为是提高光催化析氢性能的有效途径之一.本文以质子化、具有供体-受体(D-A)构型的PyDTDO-3共轭聚合物和二维层状MoS_(2)为原料,构建了一种S型异质结(PPMS),并将其用于光催化分解水制氢.红外光谱结果表明,质子化处理导致PyDTDO-3表面吸附了大量H^(+),使其Zeta电势降低,表面负电荷减少,更有利于MoS_(2)的吸附,进而形成具有紧密接触界面的PPMS S型异质结.在可见光照射下,PPMS-0.5%(即MoS_(2)占PyDTDO-3的质量百分数为0.5%)S型异质结的性能最佳,其光催化析氢效率达到75.4 mmol g^(–1)h^(–1),是纯PyDTDO-3的4.6倍.此外,在550 nm光激发下,PPMS-0.5%异质结的光催化析氢表观量子效率最高达到19.6%.光电流响应和电化学阻抗谱结果表明,PPMS异质结展现出了显著提升的光生电荷分离效率.通过密度泛函理论计算发现,PyDTDO-3和MoS_(2)具有不同的功函数,这导致费米能级间隙的产生,从而形成了内建电场.该内建电场有助于MoS_(2)上的电子自发转移到PyDTDO-3上,从而在PyDTDO-3与MoS_(2)的界面上产生了明显的差分电荷密度分布:PyDTDO-3表面带有负电荷,MoS_(2)表面则带有正电荷.在可见光激发下,得益于PyDTDO-3独特的D-A型结构,光生电子可以快速从供体(芘供体)的最高占据分子轨道传递到受体(DTDO受体)的最低未占据分子轨道(LUMO);随后,这些被激发的光生电子进入MoS_(2)的表面.利用飞秒瞬态吸收光谱研究动力学行为,结果表明,来自PyDTDO-3的LUMO电子转移加速了MoS_(2)价带的空穴消耗,这进一步证实了S型光生电荷分离机制.此外,与单组分PyDTDO-3和MoS_(2)相比,PPMS S型异质结具有较低的吉布斯自由能(ΔGH*,0.77 eV),表明它更有利于过渡态(H*)的形成以及分子氢在PPMS上的有效解吸.总之,PPMS S型异质结表现出促进的电荷定向迁移和增加的活性位点,共同增强了其光催化析氢性能.综上,本文首先对D-A构型的PyDTDO-3进行质子化处理,再与MoS_(2)复合,制备了具有紧密接触界面的S型PPMS异质结.该异质结结构显著促进了PyDTDO-3和MoS_(2)之间的电荷定向迁移;此外,通过引入MoS_(2)中丰富的S原子,增加了光催化析氢活性位点,从而大大提高了光催化析氢效率.本文为设计和开发新型高效的光催化析氢材料提供了新的思路和参考.

羧酸根功能化的PVP-CdS同质结及其高效的光催化析氢性能

光催化制氢是一种十分绿色、环保可持续的产氢方式。为了构建高效的光催化体系,对光催化剂进行表面修饰可以提高反应分子的吸附/活化的能力和电荷转移的效率。在本文中,我们通过γ-射线辐射还原法一步合成了聚乙烯吡咯烷酮包裹的硫化镉(P-CdS)同质结纳米粒子,之后通过室温下的碱化后处理,将P-CdS表面的PVP水解成为具有羧酸根和铵根的MPVP,而CdS的WZ-ZB同质结的晶体结构并未受到影响。一方面,由于MPVP在碱性溶液中的溶解度的提高,一部分MPVP溶解于溶液中,最终从MP-CdS表面去除,从而暴露出更多WZ-ZB同质结的活性位点。另一方面,水解后的MPVP保留在CdS表面,其羧酸根离子与CdS的配位作用,会影响到催化剂的价带结构,进而促进光催化析氢过程。在二者的协同作用下,当碱化NaOH浓度为1 mol·L^(-1)时,MP-CdS-3碱化样品的光催化析氢速率达到477μmol·g^(−1)·h^(−1),是未碱化样品的2倍。这种碱化后处理的策略简单且廉价,可以引申到合成一些PVP包裹的各类光催化剂的表面修饰当中,有利于促进硫化镉材料的光催化应用。

具有高效光催化析氢和污染物降解性能的三维多孔V_(2)O_(5)/g-C_(3)N_(4)制备

面对能源日益短缺和水环境污染问题,开发高性能催化剂用于光催化析氢和污染物降解具有重要意义。采用热聚合法制备复合催化剂V_(2)O_(5)/g-C_(3)N_(4),测试结果表明该复合催化剂具备稳定的三维多孔结构,比表面积大,表面活性位点多。V_(2)O_(5)负载可以增强g-C_(3)N_(4)的光吸收能力,促进光生电荷的分离转移,进而提高其光催化活性。在可见光照射下V_(2)O_(5)/g-C_(3)N_(4)具有优异的产氢活性和较高的光催化降解RhB性能,其析氢活性为1.38 mmol∙g^(−1)∙h^(−1),降解RhB性能为96.85%。通过活性粒子捕获实验探究了催化过程中RhB的降解机制,结果表明在RhB的光催化降解过程中超氧自由基起着至关重要的作用。该研究对制备高活性的可见光响应催化剂具有指导意义。

构建高结晶TiO_(2)@无定形TiO_(2)同质核壳结构及光催化析氢性能应用

目前对于TiO_(2)的研究主要集中在锐钛矿和金红石相上,对于非晶相TiO_(2)和不同结晶度的混合TiO_(2)的复合结构研究较少。因此,以NH 2-MIL-125(Ti-MOF)衍生获得的高结晶TiO_(2)为前驱体模板,钛酸四丁酯在其表面原位水解形成一层无定形TiO_(2)纳米片,得到高结晶TiO_(2)@无定形TiO_(2)同质核壳结构(简写为C-TiO_(2)@A-TiO_(2)),将其应用于光催化分解水制氢。合成的C-TiO_(2)@A-TiO_(2)具有较好的析氢效率(11.43 mmol·h^(-1)·g^(-1)),析氢速率的提高可以归因于其较大的比表面积,同时同质核壳界面会促进光生载流子的迁移和分离,抑制电子-空穴对的复合。

Cu_(3)P修饰改性CdS光催化析氢性能研究

助催化剂的负载是提高催化剂光生电子-空穴对分离效率的有效策略之一。通过水热法成功得到了CdS纳米棒,基于形貌调控策略将不同质量的Cu_(3)P纳米颗粒通过溶剂热法与CdS纳米棒成功复合。两种材料复合之后大大降低了Cu_(3)P的团聚程度。一系列实验表明,Cu_(3)P颗粒的引入显著提高了CdS的光捕获能力,这为激发CdS产生更多的光生载流子提供了条件。基于实验结果提出了可能的光催化裂解水析氢的机理,Cu_(3)P的有效负载为CdS提供了表面反应活性中心,进一步抑制了CdS光生载流子的复合,[JP+2]加快了光催化析氢反应,快速地将生成的氢气释放。该工作为改善CdS光催化析氢活性提供了合理的手段和策略。

双功能单体改进二维共价有机框架材料的光催化析氢性能

本研究报道了一种新的三组分合成策略,可以用来提高二维共价有机框架材料(covalent organic frameworks,COFs)的光催化析氢活性.4-氨基苯甲醛(4-aminobenzaldehyde,ABA)既含有氨基又含有醛基,可以作为连接单元和调节剂改变COFs的晶体结构、提高其比表面积和改善晶型.光催化析氢实验表明,COFs骨架中ABA的共价整合,使三组分COFs的光催化析氢效率显著高于不含ABA的双组分COFs催化剂,其中Tp-ABAx-TAPB COF光催化析氢速率比Tp-TAPB提升了14.3倍.机理研究表明,ABA结构有效调节了材料的光学带隙大小,增强了COFs光生载流子的分离和迁移效率.

CeO_(2)-Cu_(2)O_(2)D/3D S型异质结界面促进有序电荷转移以实现高效光催化析氢

快速的本征载流子复合严重限制了CeO_(2)基催化材料的光催化活性。在这里,提出了一种异质结界面工程策略,合理地进行界面调节。构建了具有强电子相互作用的2D/3D S型异质结。合成了一种用于固定在2D CeO_(2)边缘的3D Cu_(2)O颗粒的复合光催化剂。密度泛函理论(DFT)第一性原理计算和实验结果表明,CeO_(2)和Cu_(2)O之间形成强耦合的S型异质结电子传输界面,实现了高效的载流子分离和传输。复合催化剂的光催化析氢活性在以三乙醇胺为牺牲剂的体系中得到大幅提高,是CeO_(2)的48倍。此外,CeO_(2)-Cu_(2)O光催化剂还具有高度稳定的光催化氢活性。这为在新型纳米复合结构中构建独特界面提供了一种通用策略。

碳环渗入的结晶氮化碳S型同质结及其光催化析氢

通过人工光催化将水分解为可再生的氢能燃料,是解决全球能源问题的重要途径之一.石墨氮化碳(g-C_(3)N_(4))作为一种极具发展前景的新型半导体光催化剂,因其成本低、能带位置合适和化学稳定性好等优点受到广泛研究.为了克服原始g-C_(3)N_(4)光生电荷易复合和电导率低等缺点,从而提高光催化析氢效率,研究人员通过纳米结构设计、增大比表面积、负载单原子和掺杂元素等方法改善g-C_(3)N_(4)基光催化剂的性能.然而,由于脱胺不完全导致石墨氮化碳层内载流子难以迁移,仍旧极大地限制了其可见光利用率.因此,如何有效改善载流子传输,构建新的电子迁移通道依然需要探索和研究.本文采用热聚合法制备g-C_(3)N_(4)(CN-C),将碳元素以碳环的形式逐渐渗透到结晶氮化碳表面,从而实现光生电子在内层和外层之间的快速空间转移,并运用高分辨透射电镜(HRTEM)、二次离子质谱(SIMS)、密度泛函理论(DFT)和飞秒瞬态吸收光谱(fs-TA)等手段研究了所制备半导体材料的结构和光催化机理.HRTEM结果表明了氮化碳与碳环的晶格条纹的存在,证实了结晶氮化碳与碳环的形成.SIMS通过对碳和氮元素在制备的光催化剂的不同深度的比值分析证实了碳环的分布,表明碳环成功从氮化碳表面渗透.DFT结果表明,分子中的内层和外层产生不同的费米能级形成S型同质结并在氮化碳内部建立了的内置电场,从而有效地消除了由于丰富的界面缺陷引起的载流子陷阱的影响,并抑制光生载流子的复合.CN-C内层与外层形成的S型同质结在界面的两侧诱导能级弯曲,形成层间电荷转移通道.此外,fs-TA结果证明碳环与氮化碳结合的共轭平面内也形成了面内光生电荷转移通道,这种双向电子转移通道极大地提高了光生电子解离效率,制备的CN-C在光催化析氢的最大量子效率为15.56%.由此可见,在结晶氮化碳内部成功构建了面内和层间的定向电荷传递路径.综上,本文通过将石墨化碳环渗透到结晶g-C_(3)N_(4)的共轭网络来提高光催化性能,改性的g-C_(3)N_(4)改善了层间电荷转移,而碳环共轭面则大大促进了面内光生电荷对的分离和迁移.CN-C平面内和层间设计的两个电荷转移通道大大缓解了光生电子-空穴对的复合,在可见光照射下,利用10vol%TEOA作为牺牲剂同时负载3wt%Pt作为助催化剂对所有样品进行光催化产氢测试,证实了最优样品具备稳定且较好的光催化制氢性能(93.76μmol h^(–1)),远优于原始的g-C_(3)N_(4)光催化剂(5.19μmol h^(–1)).

SiC纳米棒负载NiPx纳米片异质结的光催化析氢性能

采用沉淀煅烧法,在不同煅烧温度下,使表面改性的Si C纳米棒上均匀生长NiP;纳米片,分别制备了Ni;P/SiC和NiP;/SiC异质结光催化剂。通过光催化析氢测试和光电性能表征,证明助催化剂NiP;的加入极大提升了SiC纳米棒的光催化性能,表明负载的NiP;作为助催化剂有效抑制了光生电子-空穴对的复合并提供更多的质子活性位点。其中,NiP;/SiC异质结析氢速率高达481.96μmol/(g·h),是Ni;P/SiC异质结的23倍,而且NiP;/SiC异质结具有更好的光催化稳定性,这表明NiP;具有更优异的导电子能力,显著提升了Si C纳米棒的光催化析氢能力。提出了光催化析氢反应机理,根据NiP;/SiC异质结中电荷的迁移路径解释了析氢活性增强的原因。

金属有机框架基衍生物光催化析氢的研究进展

通过光催化水,生产清洁、可持续的氢燃料,是实现更高的可持续性发展的理想策略。近年来,金属有机骨架(MOF)因具有超高孔隙率/高表面积的可达活性位点,作为衍生光催化剂,在光催化析氢方面得到了发展。本文简单论述了MOF衍生氧化物、硫化物、磷化物作为光催化剂产生H_(2)的研究进展,以期为设计和开发高效的MOF基衍生物光催化剂提供帮助,使其在光催化方面的研究迈向一个新的水平。

Bi2S3-WO3纳米半导体复合材料的制备及光催化析氢性能研究

Bi2S3纳米材料是一种重要的半导体,拥有良好的光氧化和还原能力,在光催化方面有着非常大的潜力和应用前景。针对其光生电子和空穴再复合几率高的缺陷,本文通过WO3与Bi2S3复合对Bi2S3进行改性,采用水热合成的方法制备了Bi2S3-WO3纳米半导体复合材料,并对样品的组成、形貌和光催化析氢性能进行研究。复合材料中Bi2S3纳米棒和WO3纳米棒彼此交叉、重叠交织在一起,且具有良好的结晶性。Bi2S3-WO3复合材料具有很好的光催化析氢性能,当WO3的摩尔含量为40%时其析氢性能可达到17.95 μmol?h?1g?1,约为纯Bi2S3的1.5倍,光催化析氢稳定性良好,循环使用4次后光催化析氢效率降低了约11.1%。

双聚合物Cd_(3)(C_(3)N_(3)S_(3))_(2)/Zn_(3)(C_(3)N_(3)S_(3))_(2)S型异质结增强光催化产氢性能

利用光催化剂将太阳能转化为化学能,以应对当今社会所面临的环境污染和能源挑战,是一种极具发展潜力的策略.因此,研发高效光催化剂成为当务之急.在众多光催化剂中,金属硫化物受到广泛关注.其中,CdS因其出色的产氢性能而被视为一种具有前景的光催化剂,并备受关注.然而,CdS易发生光腐蚀,导致S2‒阴离子容易被产生的空穴氧化,从而影响了其光化学稳定性,限制了其应用.为解决上述问题,本课题组尝试用(C_(3)N_(3)S_(3))_(3)‒代替S2‒合成了不易受光腐蚀且相对稳定的聚合物Cd_(3)(C_(3)N_(3)S_(3))_(2)(CdTMT),CdTMT是一种对可见光有良好响应的大分子配位聚合物,在光催化制氢方面表现出较好的催化性能.本文以八面体CdTMT为基底,通过生长棒状Zn_(3)(C_(3)N_(3)S_(3))_(2)(ZnTMT),利用简便的一步原位水热法制备了不同比例的CdTMT/ZnTMT S型异质结光催化剂.通过X射线衍射、扫描电镜以及透射电镜对样品的晶体结构、微观形貌以及组成元素进行了表征,并利用X射线光电子能谱、开尔文探针力显微镜和电子顺磁共振等技术对复合材料的电子传输行为进行了详细分析.结果表明,在黑暗状态下,电子由CdTMT转移到ZnTMT,当光照时电子由ZnTMT转移到CdTMT,证实了CdTMT/ZnTMT S型异质结的成功构建.同时,拉曼光谱证明了三嗪环的存在.此外,考察了纯样品和复合材料的光催化析氢性能.结果表明,在光照下S型CdTMT/ZnTMT异质结的光催化析氢效率相较于单一催化剂ZnTMT与CdTMT有显著提升,最高达到45.24 mmol·g^(‒1)·h^(‒1),分别是ZnTMT和CdTMT的215.43倍和1.76倍.CdTMT/ZnTMT S型异质结的内建电场、能带弯曲和库仑力以及π共轭轨道之间存在协同作用,不仅保留了CdTMT导带上电子与ZnTMT价带上空穴的强氧化还原能力,而且通过重新配置氧化还原活性较低的光生电子和空穴,实现了更高的电子-空穴分离效率,从而增强了复合材料的光催化活性.上述结果与表征和密度泛函理论计算结果一致.鉴于聚合物体系在自然环境中的无序性,研究聚合物的电子传递机制仍具有一定的挑战性.本文通过成功构建双聚合物S型异质结,在显著优化光催化剂性能的同时,也为设计聚合物电子转移机制和优化聚合物光催化剂性能提供了新思路.

光催化析氢反应中TiO_(2)基催化剂的研究进展

随着能源需求日益增长,寻找可持续发展的再生能源越来越成为重要任务.光催化分解水制氢因其清洁环保的太阳能利用而受到广泛关注.TiO_(2)作为一种应用于光催化领域的前沿材料,受到了广泛的关注.TiO作为光催化剂,以无毒、价廉、稳定性好和光催化活性高等优点被广泛应用于分解水制氢等领域.但由于其禁带宽度较宽和光生电子-空穴对复合率较高,TiO_(2)作为光催化剂的性能普遍受到限制.许多不同的研究致力于克服这些问题,使得光催化性能得到显著改善.综述了近年来TiO_(2)光催化材料的析氢反应的研究进展,重点讨论了关于复合材料的元素组分、掺杂以及光敏化对TiO_(2)光催化活性的影响,对每种复合材料的优越性和局限性进行了评述.最后指出了TiO_(2)作为光催化剂在未来发展中面临的问题以及发展前景.

双碳背景下光催化水分解制绿氢实验教学实践研究

太阳能的开发和利用是缓解全球能源危机和环境问题的有效途径之一。光催化技术是一种高效利用太阳能的能源生产和减少环境污染的技术。为了让学生对光催化材料的制备、表征、分析有更深入的了解,本实验结合教师的研究方向选取石墨相C_(3)N_(4)作为研究对象,利用UV-Vis紫外可见分光光度计、XRD、TEM、气相色谱等设备对光催化材料的结构与相关性能进行研究。该实验涵盖了材料制备、材料表征、光催化产氢等实验环节,结合了绿色化学的理念,促进学生对理论知识和实践相结合,培养提高本科生的科学素质。

1D/2D Co_(2)P/g-C_(3)N_(4)的制备及可见光下光催化分解水析氢性能

本研究以尿素为原料,采用热氧化剥离的方法制备g-C_(3)N_(4)纳米片,然后通过溶剂热和低温磷化两个过程原位制备了Co_(2)P/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂。通过XRD、SEM、TEM、XPS等表征了催化剂的物相结构、形貌、元素组成及价态。结果表明,Co_(2)P纳米棒与g-C_(3)N_(4)纳米片组成的1D/2D组装结构的复合光催化剂被成功制备,且两者之间接触良好形成了紧密的异质结。光催化析氢性能测试结果表明,在可见光(λ>420 nm)下,5%Co_(2)P/g-C_(3)N_(4)(质量分数,下同)复合光催化剂的产氢速率达1155μmol·h^(-1)·g^(-1),是母体g-C_(3)N_(4)的96.3倍,且在循环测试中表现出良好的稳定性。通过UV-Vis漫反射光谱、光致发光光谱、瞬态光电流响应曲线和电化学阻抗谱图表征发现,与母体g-C_(3)N_(4)紧密接触的Co_(2)P可以拓宽其光响应范围,还能显著促进界面电荷的迁移,抑制光生电子-空穴对的复合,从而大幅提高g-C_(3)N_(4)的光催化析氢活性。

Z-型CdZnS/Ag/NCN异质结光催化剂的制备及可见光析氢性能研究

纯有机半导体所固有的较高激子结合能和低电荷分离效率是限制氮化碳光催化析氢性能和应用的关键问题.通过对以双氰胺为原料生成的氮化碳在氨气气氛下的二次气相反应,在氮化碳末端成功引入胺基基团,增强了氮化碳的水相分散能力和配位能力.然后通过硼氢化钠原位还原法在这种氮掺杂氮化碳表面负载银,再通过超声搅拌使将所得产物与不同Cd/Zn摩尔比的硫锌镉(CdZnS-X)自由组合,从而构建了以单质银作为载流子转移媒介的Z型CdZnS/Ag/NCN异质结.实验结果表明:以体积百分数20%的三乙醇胺作为空穴牺牲剂,当硫锌镉中r(Cd)∶r(Zn)∶r(S)=2∶8∶10时,Z型CdZnS/Ag/NCN异质结复合物的可见光(λ>420 nm)析氢效率可达1279.45μmol/(h·g),是氮掺杂氮化碳的4.4倍及硫锌镉的5.8倍.光谱和电化学实验结果表明,Z型CdZnS/Ag/NCN异质结复合材料性能的显著提升,主要是由于Z型异质结促进了单一组分的电荷分离,增大了固/液接触面和反应活性位点.

钼酸铋光催化剂的制备及应用研究进展

光催化作为新型环境友好的绿色技术,在生态环境修复和清洁能源生产等方面具有巨大的潜力。选择高效且经济的光催化材料是实现高效光催化技术的关键。钼酸铋纳米材料因其独特的层状结构而备受关注。该文从晶体结构及光催化机理、制备方法、常见的改性方式综述了钼酸铋纳米材料在光催化领域的研究进展,着重讨论了钼酸铋在光催化领域的应用,包括光催化CO_(2)还原、降解污染物、析氢以及固氮。并对钼酸铋纳米材料在光催化领域面临的挑战及未来前景进行了展望。

纳米高熵合金实现光催化剂肖特基势垒的调控用于光催化制氢与苯甲醇氧化耦合反应

半导体表面修饰助催化剂可以降低界面反应势垒,提高界面反应速率.近期,含有至少五种主要元素且原子浓度为5%至35%的单相固溶体新型高熵合金(HEA)备受关注.与双金属或三金属纳米颗粒相比,HEA具有活性位点多、物理化学性质独特和热力学相对稳定等优势.理论研究表明,HEA的多种金属元素能够各自发挥作用,并在协同效应下展现出较好的催化性能.此外,HEA可以缩短活性位点之间的距离,增加吸附能,优化产物结构.尽管HEA应用前景广阔,但以其作为助催化剂同时进行氢气生产和增值精细化学合成的双功能光催化剂鲜有报道.本文采用传统尿素热聚合法制备了g-C_(3)N_(4)纳米片,将其处理得到质子化的g-C_(3)N_(4)(HCN),同时采用低温油相合成法制备了直径为2 nm的Pt_(18)Ni_(26)Fe_(15)Co_(14)Cu_(27)(HEA)纳米颗粒,并通过静电自组装方法,构筑了2D/0D HCN/HEA复合光催化剂.采用透射电子显微镜与原子力显微镜等方法对催化剂结构进行表征,结果表明,HEA纳米颗粒与质子化的g-C_(3)N_(4)纳米片紧密结合.紫外可见漫反射光谱、紫外光电子能谱以及电化学表征结果表明,HEA与HCN之间形成肖特基结,有效地加速电荷迁移并减少载流子的复合.原位表面光电压成像结果表明,光生电子从HCN纳米片通过肖特基结转移到HEA助催化剂.电化学线性扫描伏安法与阻抗测试表明,HEA极大地降低了HCN的产氢过电势,有效地促进了界面产氢速率,同时HEA的引入提高了HCN催化剂的电子传导速率.通过调控HEA与HCN的负载比例,复合光催化剂实现了高效的光催化产氢与苯甲醇选择性氧化为苯甲醛的耦合反应.其中,最佳样品光催化产氢速率达到2.4 mmol g^(-1)h^(-1),苯甲醛产率达到5.44 mmol g^(-1)h^(-1),分别是纯HCN的958倍和6.6倍.综上,本文为合理设计高性能光催化剂实现高效氧化还原偶联反应提供参考.

纳米SiC基光催化剂研究进展

工业化无疑促进了经济的发展,提高了生活水平,但也导致了一些问题,包括能源危机、环境污染、全球变暖等,其中这些所产生问题主要是由燃烧煤炭、石油和天然气等化石燃料引起的。光催化技术具有利用太阳能将二氧化碳转化为碳氢化合物燃料、从水中制氢、降解污染物等优点,从而在解决能源危机的同时避免环境污染,因此被认为是解决这些问题的最有潜力的技术之一。在各种光催化剂中,碳化硅(SiC)由于其优良的电学性能和光电化学性质,在光催化、光电催化、电催化等领域具有广阔的应用前景。本文首先系统地阐述了各种SiC的合成方法,具体包括模板生长法、溶胶凝胶法、有机前驱物热解法、溶剂热合成法、电弧放电法,碳热还原法和静电纺丝等方法。然后详细地总结了提升SiC光催化活性的各种改性策略,如元素掺杂、构建Z型(S型)体系、负载助催化剂、可见光敏化、构建半导体异质结、负载炭材料、构建纳米结构等。最后重点论述了半导体的光催化机理以及SiC复合物在光催化产氢、污染物降解和CO_(2)还原等领域的应用研究进展,并提出了前景展望。

金属卤化物钙钛矿光催化材料研究进展

发展绿色、环保、可持续的化学过程是当今环境、能源、化学学科面临的重大挑战。太阳能驱动光催化实现化学燃料制备、降解环境污染物、高附加值产物转化是解决目前面临的能源和环境问题的一条有效途径。近年来,金属卤化物钙钛矿材料作为一种新型高效的光催化材料受到了广泛关注。本文系统地阐述了金属卤化物钙钛矿材料在光催化析氢、光催化CO2还原和光催化有机物转化中的研究进展,讨论了金属卤化物钙钛矿的光催化作用机理和面临的困难,最后对金属卤化物钙钛矿光催化材料的发展方向进行了分析和展望。