高温下HMX热分解反应分子动力学模拟

本文采用ReaxFF-lg反应分子动力学方法研究了奥克托金(HMX)在六种不同温度下的初始反应热分解过程,验证了ReaxFF-lg势函数对HMX体系的适用性,计算了不同温度下HMX体系势能、总物种演化趋势、初始反应产物以及指前因子和活化能.结果表明,HMX热分解过程主要有三种初始分解机理:N-NO_(2)键的断裂,HONO的解离和主环上C-N键的断裂,计算得到的初始分解阶段活化能Ea和指前因子ln(A),与实验值相吻合.

三七治疗骨关节炎机制:基于UHPLC-QE-MS、网络药理学及分子动力学模拟

背景:课题组前期研究发现三七能够修复骨细胞的形态结构,对于治疗骨关节炎具有良好的应用前景,但目前对于三七的具体作用机制尚不清楚。目的:采用超高效液相色谱-四极杆-静电场轨道阱串联质谱(ultra-high performance liquid chromatography-Q exactive-mass spectrometry,UHPLC-QE-MS)技术鉴定三七的主要成分,并结合网络药理学、分子对接和分子动力学模拟探究三七治疗骨关节炎的作用机制。方法:利用UHPLC-QE-MS技术鉴定三七的主要成分后,运用TCMSP数据库筛选活性成分,通过TCMSP和Uniprot数据库查找活性成分靶点,通过疾病数据库筛选骨关节炎靶点。在药物靶点与疾病靶点取交集后,导入STRING数据库和Cytoscape软件构建蛋白互作网络筛选关键靶点,通过“活性成分-作用靶点”网络筛选关键活性成分。再对关键靶点进行富集分析,并对关键活性成分和关键靶点进行分子对接验证,最后选取结合能最低的结果进行分子动力学模拟。结果与结论:①在三七溶液中共鉴定出57种活性成分,成分靶点与疾病靶点交集50个,关键活性成分5个(槲皮素、熊脱氧胆酸、山奈酚、柚皮素和红藻氨酸),关键靶点5个(白细胞介素6、基质金属蛋白酶9、白细胞介素1β、白蛋白和趋化因子配体2);②基因本体功能富集642个条目,其中620个条目代表生物过程,21个条目代表分子功能,1个条目代表细胞成分;京都基因与基因组百科全书通路分析63条通路,主要涉及雌激素信号通路、白细胞介素17信号通路和高糖基化终末产物-高糖基化终末产物受体信号通路;③分子对接显示关键活性成分和关键靶点结合活性良好,分子动力学模拟提示槲皮素和基质金属蛋白酶9间的相互作用稳定;④对三七成分进行了较全面研究,初步阐明了其药效物质基础,预测三七可通过多组分、多靶点、多途径和多通路发挥抗炎、软骨保护和免疫调节作用来治疗骨关节炎。

基于分子动力学的硅晶圆均匀减薄磨削研究

超精密减薄磨削加工是半导体硅晶圆制造的关键工艺环节之一。然而,亚表面裂纹、残余应力和微结构的晶格畸变是减薄磨削产生的主要损伤缺陷。通过硅晶圆的减薄磨削,研究等效应变和残余应力的分布,评价磨削损伤。首先,分别建立球形和三棱锥单颗粒金刚石磨削硅晶圆的分子动力学模拟模型,应用Lammps模拟软件,设计硅晶圆转速、砂轮转速、磨削量为工艺参数,模拟硅晶圆减薄磨削。其次,获得硅晶圆表面的应变、等效应变分布数据。将磨削时硅晶格上原子发生形变相对位移值作为损伤评价目标,计算损伤值。在此基础上,在φ300 mm硅晶圆磨削后样品上的7个位置上,分别进行10 mm×10 mm×0.3 mm的取样,应用Roman光谱仪,测试、获得每个取样点处的平均残余应力。进一步,通过硅晶圆磨削的模拟和试验测试,获得了不同位置各X、Y、Z方向应变、等效应变和残余应力的分布,结果显示硅晶圆表面的等效应变相差8.1%,残余应力相差9%。最终,表明该磨削的等效应变、残余应力分布均匀,工艺参数合理、可行,可为硅晶圆的超精密、高效减薄磨削加工提供理论依据。

表面接枝KH550的石墨烯改性聚二甲基硅氧烷热力学性能的分子动力学模拟

为分析表面接枝有硅烷偶联剂KH550的石墨烯对聚二甲基硅氧烷(PDMS)性能的影响,本工作采用分子动力学的方法对纯PDMS、未接枝KH550的石墨烯改性PDMS,以及表面接枝KH550的石墨烯(接枝密度分别为6%和12%)改性PDMS进行建模,从微观角度对比分析改性后PDMS热力学性能的提升。模拟结果表明,在PDMS中掺杂石墨烯或在石墨烯表面接枝KH550后再与PDMS混合,均能改善PDMS热导率、玻璃化转变温度、自由体积、均方位移及水分子的扩散系数和结合能等热力学性能。在含水模型中,接枝密度为6%和12%的表面接枝KH550石墨烯改性PDMS相较于纯PDMS 250 K热导率分别提高25.6%和21.6%,玻璃化转变温度分别提高70 K和77 K。对比接枝KH550的石墨烯改性PDMS的含水与不含水的模型可知,水分子能够提高均方位移,降低玻璃化转变温度和减小自由体积,同时水分子扩散系数及结合能随温度与接枝密度的不同而有所差异。本研究的结果可为减少冰闪电压对电力系统影响的实验研究提供参考,同时对研发输电线路融冰、疏水性材料提供理论支撑。

纳米尺度下水液滴撞击固体表面润湿性行为的分子动力学模拟

本文采用分子动力学方法研究纳米尺度下水液滴碰撞铜壁面的润湿过程,水滴温度和固液作用强度对润湿性行为的影响以及直径为4.67 nm球形液滴在273 K-353 K温区、固液作用强度在1-3范围内,水滴的润湿行为和平衡接触角与温度、固液作用强度之间的变化关系.研究结果显示:液滴在不同润湿性壁面上会产生明显不同的润湿演化特性.模拟结果表明对于亲水材料,由于壁面附近水分子所受的势能束缚随温度升高而增强,平衡接触角则相应减小;对于疏水材料,由于随温度的升高分子之间增加的势能大于固液之间增加的势能而表现出平衡接触角随着温度升高而增大的趋势.因此,针对其材料亲水性能,可以通过改变温度影响其润湿行为,从而提高传热、传质和自清洁性能.

离子束抛光对单晶硅表面质量影响的分子动力学模拟研究

离子束抛光作为一种超精密加工技术,被应用于材料表面抛光的精抛阶段,而其原子量级的去除效果使得它的加工过程与加工效果难以直接观察,因此为了能够从微观尺度研究离子束抛光的加工效果以及加工参数对材料表面粗糙度与表面损伤的影响,提出使用分子动力学模拟的方法研究离子束抛光过程,通过对氩离子轰击单晶硅的仿真模拟,分析加工参数对单晶硅表面粗糙度与晶格损伤的影响规律,指导实际的加工工艺设计.研究发现,在不同加工角度下,离子剂量对于表面粗糙度的影响规律不同,低角度(0°~40°)低剂量以及高角度(>50°)高剂量的加工有助于达到较低的表面粗糙度;随着加工角度的增加,离子束对晶体表面造成的损伤逐渐减少,当加工角度大于40°时能够大幅度减少晶格损伤.模拟结果显示在实际的离子束抛光过程中,为了得到高质量的表面,应该采取高角度高剂量的加工方式以达到既降低材料表面粗糙度又减小对材料表面晶格产生损伤的目的.

基于分子动力学研究纳米孔洞对多晶FeO/Fe中FeO断裂的影响

孔洞缺陷是影响表面氧化皮断裂失效的重要因素.本文结合分子动力学软件Lammps和Atomsk软件建立了半径相同位置不同(模型1)和孔洞位置相同半径不同(模型2)两种模型,为了探究两者对FeO/Fe多晶模型拉伸失效的影响,文章从抗拉强度、断裂韧性、中心对称参数(CSP)三方面进行了分析,模拟结果表明:1.当孔洞位于晶界和三叉点时,模型1和2的抗拉强度随着孔洞半径的增大而减小,断裂韧性在抗拉强度降低的同时增强.2.孔洞位于晶内时,模型2的抗拉强度呈现“先下降-后上升-再下降”的变化趋势,断裂韧性整体降低;模型1既增强了模型的抗拉强度,又降低了断裂韧性.3.裂纹扩展受孔洞半径影响较大,半径达到1 nm以上时,模型2的裂纹扩展速度加快,模型1的裂纹扩展速度减慢.本研究为进一步认识氧化皮的断裂过程提供了帮助.

一元溶剂体系TKX-50结晶形貌的分子动力学模拟

本文应用分子动力学方法(MD)和修正的Dreiding-TKX-50力场计算了三种单溶剂作用下TKX-50重要晶面层与溶剂层的相互作用能,采用修正的附着能模型预测了TKX-50在不同溶剂中的结晶形貌并与实验结果进行了对比.计算结果表明,TKX-50晶体真空形貌中的重要晶面为(020)、(011)、(11-1)和(100).水(H_(2)O)溶剂和N,N-二甲基甲酰胺(DMF)溶剂作用后所预测的TKX-50晶体形貌近似梭形,纵横比为1.857和2.073.乙二醇(EG)溶剂作用后所预测的TKX-50晶体形貌为块体,纵横比为2.320.

真空预冷压强对鲜枸杞SOD酶活性的影响及分子动力学模拟

为探究真空预冷处理对鲜枸杞超氧化物歧化酶(superoxide dismutase,SOD)活性的影响及其分子水平机理,本研究将宁夏新鲜枸杞置于真空预冷900、1100 Pa压强下处理,提取粗酶液进行SOD酶活性测定,并进行150 ns分子动力学模拟研究SOD酶在不同真空预冷压强处理下的内部变化,分析均方根误差、回旋半径、总能量、势能、动能、键角能、均方根涨落、氢键数量、表面结构、溶剂可及表面积的改变,进而筛选出真空预冷处理的最佳压强条件。结果显示,900 Pa处理下SOD酶活最高。分子动力学模拟结果表明,体系总能量、势能、动能及键角能均处于平衡稳定状态,压强增大使得蛋白质表面结构改变,氢键数量减少,溶剂可及表面积不断减小。在900 Pa处理下,蛋白质结构最紧密,活性口袋变宽且易与蛋白结合。而1100 Pa处理下酶蛋白活性降低,蛋白结构破坏,活性口袋变小。本研究可为研究鲜枸杞保鲜及加工提供科学参考。

喷印金属微滴撞击粗糙表面的分子动力学模拟

研究金属微滴撞击固体表面的行为对预测微滴形态和实现高精度的喷印制造具有重要的意义.然而,由于微纳尺度下金属微滴撞击实验的难以开展,目前涉及金属微滴撞击粗糙表面的形态变化和热毛细效应机理尚不清楚.本文采用分子动力学模拟研究了镓铟微滴撞击粗糙表面的动态行为,定量分析了撞击速度、粗糙结构和不同温度对微滴撞击行为的影响.结果表明:随着撞击速度的提高,微滴先后呈现沉积、弹跳和破碎飞溅三种模式,且微滴的最大铺展因子与韦伯数呈幂函数关系.此外,通过修饰基底粗糙结构发现,结构间距或高度的变化对微滴的弹跳行为存在不同的影响机制,可以有效促使或抑制微滴的弹跳行为.最后,分析得出随着温度的提高,微滴的铺展直径会变大,产生的黏性耗散也会增大.研究结果对金属微滴撞击行为的有效预测提供了理论基础.

含孔洞CoCrNiFeCu高熵合金纳米压入的分子动力学模拟

高熵合金具有优异的力学性能、耐磨耐蚀耐高温等性能,成为未来最有发展潜力的新型材料之一.因此,本文通过分子动力学模拟的方法探究了孔洞对CoCrNiFeCu高熵合金模型纳米压痕力学性能和位错演化的影响.结果表明,屈服点、载荷、杨氏模量和硬度等力学参数随着孔洞深度D的增加呈现先增加后稳定的趋势.孔洞的存在显著影响了位错形核的位置,随着孔洞深度的增加,初始位错优先在孔洞与表面之间形成,随后集中在模型表面形成,且位错环由平面圆环状转变为“翼状”.在孔洞深度较小时(D<40A),位错环沿(110)面水平扩展,随着孔洞深度的增加,位错环开始向下扩展.此外,在压痕深度为30?时,位错密度随着孔洞深度的增加逐渐增加.

FeCrNiCoCu合金疲劳性能及缺陷演变的分子动力学研究

疲劳失效是机械构件的重要失效形式之一,因此本文通过分子动力学模拟方法在应变量ε=0.08下,对高熵合金FeCrNiCoCu合金进行20次循环加载模拟,以探究了高熵合金FeCrNiCoCu合金的疲劳力学性能和组织演变.结果发现,在循环加载过程中,FeCrNiCoCu模型存在明显的循环软化和循环硬化现象,且循环软化和循环硬化交替出现.通过对模型组织分析发现每个循环周期结束后,有残余位错和层错,这些缺陷直接影响到下一周期的疲劳应力.通过对模型中总能量和无序原子百分比的统计分析可知,模型的总能量呈升高的趋势.模型中无序原子的百分比逐渐升高,最后稳定在0.09左右,无序原子对位错的生成和湮灭有直接的影响,进而影响循环硬化和循环软化.

掺氨对乙烯氧化过程中多环芳烃生成影响的分子动力学模拟

作为可再生能源的储能载体,氨与碳氢燃料掺混燃烧可实现大规模二氧化碳(CO_(2))减排。该文以多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAH)重要前驱体乙烯为对象,采用反应分子动力学模拟方法研究掺氨对乙烯氧化过程中PAH生成的影响。结果表明,PAH的生成呈阶段特征,包括PAH的形成、生长和聚集成核过程。掺氨基本不影响PAH前驱体(C_(1)-C_(5)碳氢化合物)的生成和消耗,因此对PAH形成阶段的影响较小。掺氨导致含氮PAH分子的分解反应增强,进而抑制了PAH的生长,但掺氨基本不影响PAH的芳环结构分布。掺氨引入的N原子导致PAH分子间通过二维边界相互连接聚合的次数减少,但通过三维堆积产生的平行层结构增加,从而降低了PAH的稳定性。可知,掺氨抑制PAH生长的原因是PAH生长速度减慢以及PAH聚合的稳定性降低。

超高速冲击下石墨烯增强环氧树脂的分子动力学模拟

为了研究超高速冲击作用下防护材料的动态损伤与破坏机理,首先构建了以刚性球形金刚石为弹丸、上层为单层石墨烯、下层为环氧树脂的分子模型(防护模型),其中环氧树脂分子模型由双酚A型环氧树脂和胺类固化剂4,4-二氨基二苯砜通过Perl脚本在MaterialsStudio软件中构建完成。然后采用分子动力学模拟方法从微观角度研究了刚性球形金刚石弹丸以不同的超高速(10,20,30,40,50km/s和60km/s)冲击防护模型的过程,分析了冲击过程中防护模型结构、能量、动态损伤与破坏行为的变化情况。研究结果表明,弹丸侵入防护模型后,受到防护模型的阻碍,速度急速下降,初始速度越大,受到的阻力越大,速度下降的越快;在弹丸的高速冲击作用下,防护模型会形成空洞,侵入速度越大,空洞面积越大,势能变化量越大,同时石墨烯和环氧树脂中的部分化学键会发生断裂。当弹丸速度较小时,弹丸滞留在防护模型中,动能损耗接近100%,当弹丸速度为40,50,60km/s时,动能损耗率分别为98.32%,92.51%和61.65%。

高温作用下多组分燃料体系的分子动力学模拟

采用Materials Studio软件Amorphous Cell与Dmol3模块构建了油酸甲酯、乙醇、正十四烷分子模型,应用Forcite模块进行油酸甲酯-乙醇-正十四烷三元体系退火处理,以充分释放体系分子结构应力,选择能量最低的构型进行分子动力学模拟,研究了体系在773和973 K时的传热传质行为。结果表明:通过温度梯度、均方根位移模拟数据对体系传热影响的考察发现,随着温度升高,三元体系中乙醇的扩散系数从0.680×10^(-4) cm^(2)/s增大到1.133×10^(-4) cm^(2)/s;通过径向分布函数(RDF)分析三元体系在773和973 K时的传质行为,发现RDF数值越小,分子间相互作用力越强;乙醇的RDF数值最小,存在最强氢键相互作用,推测此组分最容易扩散。

HTPB对PYX耐热炸药性能微观影响的分子动力学模拟

为了研究聚合物粘结剂羟基封端聚丁二烯(HTPB)对2,6-双(苦氨基)-3,5-二硝基吡啶(PYX)耐热炸药性能微观影响,基于分子动力学(MD)方法,在PYX的(011)晶面建立了PYX/HTPB的高聚物粘结炸药(PBX)模型,并对其结合能、内聚能密度、径向分布函数和力学性能进行了模拟.结果表明:PBX在298K时拥有最高的结合能,随着温度升高,结合能总体呈下降趋势;PYX和PBX的内聚能密度随着温度的升高而降低,且PBX的内聚能密度比PYX低20%左右;径向分布函数显示,PYX和HTPB分子间存在氢键和范德华力的共同作用;添加HTPB降低了PYX的刚度,并提高了其延展性.

热塑性纤维素与PVA混溶性的分子动力学模拟

首次提出了将氧化还原改性纤维素(Oxidation-reduction modified cellulose,ORC)与聚乙烯醇(Poly(vinyl alcohol),PVA)共混进行制备复合材料,并采用分子动力学模拟研究了ORC与PVA的混溶性.对分子链间相互作用能和氢键数量分析发现,随着改性程度增加,ORC与PVA会产生更强烈的相互作用,这促进了组分间的混溶.当ORC的改性程度达到40%后,ORC与PVA的溶解度参数差值为2.02(J/cm^(3))^(1/2),达到混溶条件.根据Flory-Huggins理论确定了醇解度为88%和99%的PVA与ORC的混溶性,结果表明PVA(88%)与ORC的混溶性更好.对共混体系中形成氢键原子的径向分布函数分析发现,醋酸乙烯酯重复单元上的羰基更倾向与ORC形成分子链间氢键,而乙烯醇重复单元上的羟基更倾向形成分子链内氢键,这促使PVA(88%)/ORC共混体系中形成更多的分子链间氢键,从而混溶性更好.研究结果可为ORC/PVA复合材料的制备提供理论指导.

脂质颗粒分子动力学模拟及其体外构建研究进展

介绍了脂质颗粒的分子动力学模型及其在脂滴研究中的应用,总结了脂质颗粒的体外构建方法,论述了脂质颗粒在生物医学和食品工业领域中的应用现状,以期为脂质颗粒的进一步研究和应用提供理论参考。

上层大气层气固相互作用的分子动力学研究

海拔100~300 km的上层大气层内,主要成分之一的原子氧化学活性高,容易在超低轨飞行器表面材料上发生吸附和侵蚀现象,显著改变壁面的物理化学状态和气固相互作用特征,进而影响飞行器的气动性能.由于时空尺度差异和成本限制,目前的地面试验手段和模拟方法很难复现上层大气层真实空间环境的气固相互作用过程.针对这一难题,文章设计了一种分子动力学等效模拟方案,让气体分子在短时间内高频入射材料表面,来反映真实环境中长时间低频率的气固相互作用过程,从而研究上层大气层不同海拔高度的空间环境中,原子氧在典型航天材料壁面的吸附/侵蚀状态演化过程以及动量适应系数的变化规律.研究表明,在满足一定等效原则时,这种模拟方案能够合理地反映相关的真实物理图像,展示了洁净壁面从少量吸附到大量吸附原子氧,再到原子氧侵蚀壁面表层结构形成松散氧化物的3阶段演化过程,同时也给出了高速入射的气体分子在相应壁面状态下的动量适应特征.另外,本文也研究了上层大气层另一主要组分N_(2)的存在对原子氧吸附、侵蚀和适应过程的影响.这一研究可加深人们对上层大气层气固相互作用过程的认识,并为新一代飞行器的气动设计提供参考.

成分相关的单晶Cr-Co-Ni合金形变机制的分子动力学模拟研究

近年来,Co-Cr-Ni中熵合金因其杰出的性能在材料领域引起广泛关注。然而,在单晶Co-Cr-Ni中熵合金中,随着化学成分的变化,其内部微观结构对材料的塑性和硬度等力学性能的影响仍然需要详细研究。本工作借助分子动力学模拟,对包括等原子比例的CoCrNi和非等原子比例的Co_(10)(CrNi)_(90)、Cr_(10)(CoNi)_(90)以及Ni_(10)(CoCr)_(90)在内的不同成分的单晶Co-Cr-Ni中熵合金进行了深入探讨。研究结果揭示了不同成分下材料力学性能的显著差异,包括屈服应力、杨氏模量和流变应力。同时,分析了Lomer-Cottrell锁结构、层错四面体和显微组织的演化,以及这些因素对材料的强化作用。