由Zn-MOF制备ZnO^(*)及可见光催化降解四环素

利用1,3,5-三(3-羧基-三氮唑-亚甲基)-2,4,6-三甲苯(H3L)为配体通过溶剂热法合成了一种含锌基金属有机框架材料(Zn-MOF),并通过高温煅烧方法制备了ZnO^(*)(*代表ZnO有氧空位)。分别利用X-射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、电子顺磁共振波谱(EPR)、紫外-可见漫反射光谱测试分析方法对Zn-MOF及ZnO^(*)的结构、形貌及粒径大小、氧空位和带隙宽度(Eg)进行了表征。进一步地,选择四环素(TC)为目标污染物,利用Zn-MOF及ZnO^(*)为催化剂开展可见光催化降解实验。实验结果表明,在可见光驱动下,ZnO^(*)对四环素的光催化降解效果较Zn-MOF得到了很大程度的提升。

复合材料CdS／Al-HMS的制备及可见光催化降解污染物制氢活性研究

采用模板法、离子交换法、沉淀法和浸渍法等多步反应合成了系列CdS/Al-HMS和负载的Pt/CdS/Al- HMS光催化复合材料;利用XRD、TEM、XRF及UV-Vis漫反射光谱等分析技术对其进行了表征;研究结果表明:CdS的复合量是影响CdS/Al-HMS复合材料结构的主要因素.当CdS复合量较低时,形成掺杂复合材料;当CdS复合量较高时,形成纳米复合材料.载6%Pt后的CdS/Al-HMS光催化复合材料降解甲酸的最高产氢速率为22.3mL/h,420nm处的表观量子产率为12%.

石墨烯-Bi_2MoO_6可见光催化降解4BS染料

采用溶剂热合成法制备性能稳定的可见光石墨烯-Bi2MoO6复合催化剂,研究催化剂对4BS染料的光催化降解效果以及4BS溶液浓度和pH、催化剂用量和石墨烯-Bi2MoO6复合催化剂重复使用次数等对光催化降解效果的影响。结果表明,在催化剂用量0.50 g.L-1、染料初始浓度20 mg.L-1和碱性条件下,光照反应150 min后,4BS去除率达98.5%,催化剂重复使用5次,4BS去除率达78%。复合催化剂结构稳定,可见光下能够有效降解4BS染料。

Ag3PO4/埃洛石可见光催化降解抗生素性能研究

以埃洛石为载体,采用超声辅助-沉淀法制备了系列Ag3PO4/埃洛石复合光催化剂。结果表明,Ag3PO4/埃洛石复合光催化剂中,部分Ag3PO4进入到埃洛石管腔层间,二者通过界面效应和量子化效应增强了催化剂的光吸收能力,并拓宽了催化剂的光谱响应范围。光催化降解盐酸四环素试验表明,Ag3PO4含量(质量分数)为10%的Ag3PO4/埃洛石光催化活性更优,当催化剂投加量为1.0 g/L,溶液初始pH值为6,H2O2的投加量为15 mL/L,可见光下反应120 min时,20 mg/L盐酸四环素降解率达89.13%,表现出比纯Ag3PO4更好的光催化活性和稳定性,该催化剂对其他几种抗生素也表现出良好的降解效果。

C3N4-BiVO4复合光催化剂可见光催化降解甲基橙

采用水热合成法制备C_3N_4-BiVO_4复合光催化剂,以甲基橙为目标污染物,研究催化剂用量、甲基橙溶液初始浓度和pH值、NaCl用量对甲基橙脱色率的影响,并通过C_3N_4-BiVO_4复合光催化剂的循环使用实验,考察其重复使用性能。结果表明,在甲基橙初始浓度20 mg·L^(-1)、复合光催化剂用量3.0 g·L^(-1)及弱酸性条件下,光照反应6 h,目标污染物甲基橙脱色率达98.81%,溶液中的NaCl对催化剂降解甲基橙有抑制作用。催化剂重复使用5次后,溶液脱色率约80%,表明催化剂性能较稳定,可重复使用。

铌酸银可见光催化降解聚氯乙烯薄膜

采用涂层法在玻璃基底上分别制备了纯聚氯乙烯(PVC)薄膜和添加水热法制备的钙钛矿型铌酸银(AgNbO3)光催化剂的复合薄膜(PVC-wAgNbO3,其中w为AgNbO3的质量分数),在500 W氙灯照射120 min条件下进行了薄膜的光催化降解实验.利用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)等对光照前后薄膜的形貌及光催化降解过程进行了表征.结果表明,在光催化降解过程中纯PVC薄膜失重率为4.09%,而PVC-3%AgNbO3,PVC-6%AgNbO3,PVC-9%AgNbO3和PVC-15%AgNbO3复合薄膜分别失重20.36%,23.52%,27.62%和33.83%.AgNbO3光催化剂加速了PVC薄膜的降解,且随着AgNbO3光催化剂添加量的增加,PVC薄膜的光催化降解速率不断增大.

Ag_3PO_4/硅藻土可见光催化降解盐酸四环素性能研究

以硅藻土为载体,采用离子交换法制备了Ag_3PO_4/硅藻土复合光催化剂。采用UV-Vis-DRS和XRD对其进行表征,以盐酸四环素为目标降解物,考察了催化剂制备条件及反应条件对其光催化性能的影响。结果表明,Ag_3PO_4/硅藻土有良好的可见光响应性。Ag_3PO_4含量为20%的Ag_3PO_4/硅藻土对盐酸四环素表现出相对较优的催化活性。该催化剂在投加量为1 g/L,溶液p H值为7,可见光下反应120 min的反应条件下,对20 mg/L的盐酸四环素降解率达到86.4%。

硫化铟纳米粒子的合成及其对碱性木素的可见光催化降解作用

以硝酸铟和硫化钠为反应原料,在180℃下水热处理24 h,制备了硫化铟(In_2S_3)纳米光催化剂,并对其进行了X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)表征。在可见光条件下,对碱性木素进行了光催化降解实验。结果表明,所制备的光催化剂为立方相的β-In_2S_3片状纳米粒子,在可见光照射下可以产生空穴、超氧阴离子自由基及少量的羟基自由基,从而对碱性木素产生良好的可见光催化降解和脱色效果。

Ag/Ag_3PO_4可见光催化降解双酚A及动力学研究

采用沉淀法和微波辅助还原法制备了具有高可见光催化活性的Ag/Ag_3PO_4,并采用X射线衍射、紫外—可见漫反射等手段对材料进行表征。考察了可见光催化降解双酚A(BPA)实验的光源电流、催化剂剂量、BPA初始浓度对降解效果的影响,并进行了相应的动力学研究。结果表明:(1)微波加热50min制备的Ag/Ag_3PO_4(标记为MT50)在降解BPA溶液时表现出最优良的活性。(2)当光源电流为20A、MT50投加量为400mg/L、BPA初始质量浓度为10 mg/L时,光照30 min对BPA的降解率可达78.70%,是相同条件下Ag_3PO_4的1.65倍。(3)动力学研究表明,0~6、6~30min降解过程分别符合不同的拟一阶动力学方程,前期降解速度是后期的4倍以上。

Cu-ZnO/g-C_(3)N_(4)复合材料可见光催化降解环丙沙星效率及机理研究

针对抗生素类新型污染物在水环境中的污染现状及治理问题,本研究制备了Cu掺杂ZnO耦合g-C_(3)N_(4)的复合材料(Cu-ZnO/g-C_(3)N_(4)),并考察其在可见光下催化降解抗生素环丙沙星(CIP)的反应效率。通过X射线衍射(XRD)、红外光谱(FTIR)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、荧光光谱(PL)和电子自旋顺磁共振(ESR)等分析手段对合成材料进行了表征,借助羟基自由基(·OH)测量技术量化了不同材料反应体系中·OH生成浓度的变化,进一步探究可能的光催化反应机理。结果表明,Cu-ZnO/g-C_(3)N_(4)复合材料在其异质结效应下具有极佳的可见光响应和增强的电荷转移性能,反应6 h后对CIP的去除效率高达97%,反应速率常数分别是ZnO、Cu-ZnO、g-C_(3)N_(4)的6.19倍、2.41倍和2.06倍,Cu-ZnO/g-C_(3)N_(4)复合材料是一种可用于去除水中微量污染物的高效可见光催化材料。

TiO_2/MWNT_S的制备及可见光催化降解亚甲基蓝染料

研究了TiO_2/MWNT_S复合光催化剂对亚甲基(MB)染料的可见光降解行为.以钛酸丁酯[Ti(OC_4H_9)_4]为前驱物、无水乙醇(C_2H_5OH)为溶剂、冰醋酸(CH_3COOH)为螯合剂、多壁碳纳米管(MWNTs)为载体,采用溶胶-凝胶法制备了纳米TiO_2/MWNT_S复合材料,在可见光(5 W白炽灯)的照射下测定该复合材料对MB染料的光催化降解性能.结果表明,在可见光照射下,TiO_2/MWNT_S复合材料对MB具有特异性的光催化活性,其降解效率受光照时间、催化剂用量、染料浓度等因素影响.所制备的复合材料可用于染料废水的治理.

复合材料BiOI/BiOCl的制备及可见光催化降解活性艳红X-3B

以乙二醇为溶剂,利用溶剂热方法制备了不同I/Cl比的BiOI/BiOCl可见光催化材料.同时,采用X射线衍射光谱(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(DRS)和光致荧光光谱(PL)对所制备材料的晶相、元素价态和光学性质等进行了表征,并以活性艳红X-3B为目标化合物,研究了不同I/Cl比对X-3B光催化降解动力学的影响.分析结果表明,BiOI和BiOCl能够得到很好的复合,在可见光范围内有很好的吸收.降解实验结果表明,I/Cl摩尔比为9∶1时,复合材料对X-3B的可见光降解效率最高,一级反应动力学速率为0.0133 min-1;TOC和COD在3 h内分别降低28%和25%左右,证明能够对所选目标染料在一定程度上实现矿化;在光催化降解活性艳红X-3B过程中起主要作用的为光生空穴.此外,还对复合材料光催化性能提高机理进行了探索与推测.

MIL-101(Cr^(3+))可见光催化氧化降解甲基橙的研究

以金属有机多孔材料MIL-101(Cr3+)为非均相催化剂,过硫酸钠(Na2S2O8)为类Fenton体系的氧化剂,在可见光(300 W)下对甲基橙进行催化氧化降解研究。结果表明,MIL-101(Cr3+)在反应时间为120 min时对甲基橙降解率高达91.0%,且回收利用3次后仍表现出优异的降解性能(降解率达到81.0%)。同样条件下,把MIL-101(Cr3+)替换为TiO2或者不添加任何催化剂,甲基橙的降解率分别为25.6%和8.8%。采用紫外-可见漫反射光谱考察了常温下MIL-101(Cr3+)的禁带宽度大小,进一步证明其优异的光催化降解性能;同时还探讨了MIL-101(Cr3+)催化降解甲基橙的可能机理。

可见光条件下Hg掺杂ZnS光催化降解有毒有机污染物

用Hg Cl2与Zn(Ac O)2和Na2S共沉淀法制备Hg掺杂Zn S(HgXZn1-XS),研究在可见光激发下(λ>420 nm)HgXZn1-XS对以罗丹明B(Rh B)及2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)的光催化降解特性。结果表明,HgXZn1-XS(n(Hg)/n(Zn+Hg))为7%(简称C0.07)时,光催化活性最好,在可见光(λ>420 nm)条件下能很好的降解Rh B和2,4-DCP,反应30 h后,Rh B的矿化率和2,4-DCP的降解率分别为39.5%和54.6%。光催化降解Rh B,Hg掺杂Zn S光催化剂具有良好的稳定性,Hg不分解,催化剂重复使用5次后光催化活性几乎没有损失。同时采用辣根过氧化物酶催化反应吸光光度法和苯甲酸荧光分析法跟踪分析测定Rh B降解过程中H2O2和羟基自由基(·OH)的变化量,表明Rh B降解机理涉及·OH历程。

BiOBr/GO复合纳米光催化剂的制备及可见光下降解环丙沙星废水

通过改进的Hummers法制备氧化石墨烯(GO)、水热法制得BiOBr,再由GO与BiOBr制备出新型的可见光复合纳米光催化剂BiOBr/GO,并用扫描电子显微镜(SEM)和X-射线衍射(XRD)进行了表征分析.用BiOBr/GO来催化降解环丙沙星溶液,得出最佳的GO与BiOBr的复合配比.探究了环丙沙星溶液的浓度、催化剂的投加量、废水pH值、照射光的波长以及光照强度5个因素对BiOBr/GO的光催化降解性能的影响并研究了催化降解环丙沙星的动力学,最后通过自由基捕获实验探究了BiOBr/GO光催化降解抗生素的机理.实验结果表明,相比于纯的BiOBr, BiOBr/GO有更好的可见光催化性能,其催化降解环丙沙星在浓度较低时符合拟一级动力学,在浓度较高时符合拟二级反应动力学;在优化条件下,即环丙沙星的初始浓度为20 mg·L-1、BiOBr/GO的投加量120 mg、溶液的pH值9.02、照射光的波长400 nm以及光照强度10.1 mW·cm-2时, BiOBr/GO在可见光下,对环丙沙星的去除率达到85%,自由基捕获实验得出·O2-在BiOBr/GO光催化降解中占主导地位.研究结果表明复合材料BiOBr/GO可以在可见光下很好地降解环丙沙星,有望在实际应用中降解抗生素废水.

十六烷基三甲基溴化铵改性CdS的制备及可见光催化性能

以硫化钠和乙酸镉为原料,通过水热合成法制备十六烷基三甲基溴化铵(CTMAB)改性CdS催化剂。利用XRD、FTIR、FESEM(EDS)和UV-Vis DRS等手段对催化剂进行表征,并在可见光下对甲基橙(MO)进行降解实验。结果表明,经CTMAB改性处理后,CdS的晶体结构未发生破坏但结晶度有所提高,其形貌由原来片层状结构转变为颗粒状,表面也被有机化改性。改性CdS的禁带宽度稍有增大,但吸附和光催化性能有较大提升,0.3CdS表现出最好的光催化活性,对MO的降解速率约为CdS的14倍,光照100 min,降解率接近100%。自由基捕获和循环实验表明,h^(+)、·OH和·O^(-)_(2)均大量存在反应体系中,在经过4个循环的光催化反应后,0.3CdS的催化活性下降约43%。

硫掺杂纳米TiO_2的掺杂机理及可见光催化活性的研究

用酸催化溶胶-凝胶技术合成了硫掺杂纳米TiO2光催化剂粉末．光催化降解亚甲基蓝实验结果表明,当硫脲与钛酸丁酯摩尔比S／Ti为3．5时,经500℃热处理后的催化剂的光催化活性最佳．通过XRD、DRS和XPS等研究表明硫掺杂导致二氧化钛晶粒尺寸细化,并有效地抑制了相变温度．在热处理过程中硫由S2-被氧化为S4+并进入到二氧化钛的晶格中取代了部分Ti4+位,导致了晶格的畸变,带隙变窄,从而导致对光的吸收发生了向可见光区移动．

硫掺杂对纳米TiO_2的结构相变及可见光催化活性的影响

采用酸催化溶胶凝胶法合成硫掺杂纳米TiO2光催化剂。可见光光催化降解亚甲基蓝实验结果表明:当硫脲与钛酸丁酯摩尔比为3.50时,催化剂经500℃热处理后表现出最佳的可见光光催化降解效果。TEM、XRD和Raman光谱等表征结果表明:硫掺杂大大提高了纳米TiO2晶粒的分散程度,有利于制备均一分散的纳米晶粒;另外,硫掺杂有效地抑制了纳米TiO2在热处理过程中由锐钛矿向金红石的转变,一部分硫进入TiO2的晶格取代部分Ti4+而导致一定程度畸变,产生氧缺位,从而大大提高催化剂的可见光催化活性。

钒酸铋的制备及可见光降解罗丹明B的研究

以偏钒酸铵和碳酸铋为原料,用NaOH调节体系pH,水热法合成钒酸铋(BiVO4)光催化剂。利用XRD和UV-Vis漫反射对样品的晶型结构和光吸收特性进行表征分析。以罗丹明B为目标降解物,卤素灯(λ>400 nm)为光源,探讨水热温度、水热时间对合成BiVO4催化剂的可见光催化活性影响。结果表明,在水热温度为200℃、水热时间为8 h的条件下合成的钒酸铋光解效率最高。实验还研究了罗丹明B水溶液pH、催化剂投加量对光催化罗丹明B降解率的影响。结果表明,在罗丹明B水溶液pH为3、初始质量浓度为10 mg/L、每60 mL溶液催化剂投加量为0.4 g时能达到较好的光催化效果,反应2 h后降解率可达97%。

硫掺杂二氧化钛负载硅藻土复合光催化剂光降解苯酚的研究

以硅藻土为载体,采用溶胶-凝胶-低温烧结法制备了硫掺杂二氧化钛负载型微孔-介孔结构复合光催化剂。物相分析表明TiO2-xSx样品为纯的锐钛矿相,TiO2包覆在硅藻土载体表面形成了复合结构。紫外-可见漫反射谱图显示S掺杂后的TiO2-xSx(350℃)样品吸收带边发生了明显的红移,负载型复合光催化剂显示出比TiO2-xSx样品更强的可见光吸收性能。当复合光催化剂中硅藻土的负载量为30%(质量分数)、硫的掺杂量为0.03%(摩尔分数)时,以氙灯为辐照光源,光催化苯酚溶液的降解率最高。在pH=5.83、催化剂用量为2g/L、初始质量浓度为10mg/L的条件下,苯酚在光照2h后降解率达到85%。催化剂重复使用4次后,苯酚的降解率仍在80%以上。