双原子分子多光子电离强场效应的含时波包动力学研究

强激光非线性条件下分子的多光子电离过程呈现出较为明显的强场效应.由于这种效应不能用传统的量子微扰论来处理,“缀饰态”模型方法提供了物理图象清晰的处理光与物质相互作用的方案.本文基于含时波包动力学的基本理论,将激光场看作经典场,利用“缀饰态”模型研究了强场下双原子分子(NO、RbI等)的多光子电离过程.研究表明,激光场的强度、泵浦-探测脉冲延迟时间等对多光子电离光电子能谱的形状有着重要的影响,而这种影响是由光诱导势引起的.另外,在研究具有两个连续态的RbI体系时,自电离现象的发生也与势能面的交叉密切相关,并受外场强度的影响.本文计算模拟外场中分子的光电子能谱时所得到的强场效应对理解和实现原子分子过程的激光操控具有重要的意义.

Li_2分子含时波包动力学的理论研究

利用含时量子波包方法计算得到了Li_2分子的光电子能谱,并运用波包动力学理论对含有不同参量的光电子能谱现象给出了合理的解释.通过分析文中的直观图像,研究了波包的动力学过程.结果表明,泵浦-探测脉冲的延迟时间对光电子能谱的形状有重要的影响;在较短延迟时间下,能谱独特的四峰现象是由光诱导势的产生引起的.

D+CH_4反应的SVRT含时波包理论研究

基于Jordan和Gilbert势能面,用SVRT(semirigidvibratingrotortarget)模型,对D+CH4反应进行了含时波包动力学研究,计算得到了不同初始振动转动态的总反应几率、积分散射截面和热速率常数.计算结果与H+CH4反应进行了比较和讨论.反应几率随平动能的变化曲线呈现出显著的量子共振特性.通过对j=0时,v=0、1、2的反应几率的计算,看出H-CH3的振动激发极大地提高了反应几率,而反应阈能明显降低,说明反应分子的振动能对分子的碰撞反应有重要贡献.对v=0时,j=0、1、2、3的反应几率的计算,得出转动量子数j的增大也会使反应几率有较大的提高,但反应阈能基本不变.

O（^3P）＋CD4反应的含时波包动力学计算

基于ModifiedJordan和Gilbert的势能面,运用SVRT(semirigidvibratingrotortarget)模型和TDWP(Time DependentWavePacket)方法,对O(3P)+CD4反应体系进行了含时量子动力学计算,给出了该体系的总反应几率,散射截面和热速率常数等结果。通过对j=0时,v=0,1的反应几率的计算,看出D-CD3的振动激发,极大地提高了反应几率,而反应阈能明显降低,说明反应分子的振动能对分子的碰撞反应有重要贡献。而对于v=0时j=0,1,2,3的反应几率的计算,得出转动量子数j的增大,也会使反应几率有较大的提高,但反应阈能基本不变。

强场对C10基振动布居影响的含时波包理论研究

笔者采用含时波包方法中的劈裂算符方案研究了强场下CIO基电子基态X^2II和C^2∑^-激发态的不同振动态上粒子数布居．通过模拟得到了激光参数对CIO基不同电子态的振动态上粒子数布居影响的规律．

原子-多原子分子反应的含时波包理论研究

基于ModifiedJordan和Gilbert的势能面 ,运用SVRT(semirigidvibratingrotortarget)模型和TDWP(Time DependentWavePacket)方法 ,对D +CH4,O(3 P) +CH4反应体系进行了含时波包动力学研究 ,计算得到了不同初始振动态的总反应几率 ,总散射截面和热速率常数。通过对 j=0时 ,v =0 ,1的反应几率的计算 ,看出H -CH3 的振动激发 ,极大地提高了反应几率 ,而反应阈能明显降低 ,说明反应分子的振动能对分子的碰撞反应有重要贡献。

双原子分子多光子电离强场效应的含时波包动力学研究

强激光非线性条件下分子的多光子电离过程呈现出较为明显的强场效应．由于这种效应不能用传统的量子微扰论来处理。“缀饰态”模型方法提供了物理图象清晰的处理光与物质相互作用的方案．本文基于含时波包动力学的基本理论，将激光场看作经典场，利用“缀饰态”模型研究了强场下双原子分子（NO、RbI等）的多光子电离过程．研究表明，激光场的强度、泵浦-探测脉冲延迟时间等对多光子电离光电子能谱的形状有着重要的影响。而这种影响是由光诱导势引起的．另外，在研究具有两个连续态的Rbl体系时，自电离现象的发生也与势能面的交叉密切相关，并受外场强度的影响．本文计算模拟外场中分子的光电子能谱时所得到的强场效应对理解和实现原子分子过程的激光搛控具有重要的意义．

含时波包法研究HCl分子光解动力学(英文)

利用哈密顿傅立叶格点法(FGH)求解含时薛定谔方程,并使用劈裂算符方案传播波函数,计算HC l分子从初始态X1∑+的不同振动能级(v=0,v=1,v=2,v=3)上跃迁到激发态A1∏的吸收截面.从计算结果中可发现,从不同的振动能力激发获得的吸收谱是不同的,这些吸收截面都表现出相应的谐振行为,吸收截面的最小值的数目恰好与基态振动波函数的节点数是一致的,这种现象正好符合反射定律.

含时波包法研究HCl分子的光解离截面

利用哈密顿傅立叶格点法(FGH)求解含时薛定谔方程,采用劈裂算符方案传播波包,计算HCl分子从基态X1∑+的不同振动能级(v=0,v=1,v=2和v=3)上跃迁到激发态A1∏的吸收截面。从结果中发现从不同的振动能力激发获得的吸收谱是不同的,这些吸收截面都表现出相应的谐振行为,吸收截面的最小值的数目恰好与基态振动波函数的节点数是一致的,这种现象正好符合反射定律。

含时波包法研究NaH分子的光解截面

采用傅立叶格点哈密顿方法求解含时薛定谔方程、劈裂算符方法传播波函数,计算了NaH分子在三组势能曲线下从初始态X1Σ+(v″=0)跃迁到激发态B1Π的光解截面.研究表明影响光解截面最大值及相应光子能量的关键因素是解离阈能,势能曲线间相对小的平移对计算结果影响不大.应用含时量子力学方法计算光解截面时,车比雪夫多项式方案和劈裂算符方法能够给出基本相同的结果.

用含时波包方法将SVRT模型应用到F+CD_4→CD_3+DF反应中

为了实现量子动力学含时波包方法对多原子反应体系的研究,采用美国纽约大学张增辉教授提出的一个半刚性振转子的模型,对F+CD4反应及其同位素反应物反应在MJ1势能面上进行了含时波包动力学的研究.所用到的势能面的反应势垒66meV.实验和理论研究表明在反应中C-D键不影响反应碰撞,它只是一个旁观者.对C-D键作为常数处理使得计算大大简化了.计算了给定初始态的这些反应的积分反应截面和速率常数.从得到的数值结果可以看出,积分截面随着碰撞能有一个很大的起伏,这一般来讲是与动力学振荡有关系.速率常数同已有的理论以及实验结果进行了比较,得到了比较合理的结论.

基于GPU的量子含时波包方法模拟星际化学反应

本文将探讨利用GPU加速的量子含时波包方法求解薛定谔方程精确的预测星际中的基元化学反应的各种信息。文章首先介绍了基于GPU的量子含时波包方法,其次探讨了用该方法去模拟型星际中的Li与H2^+以及C^++H2反应的过程及意义,最后阐述了在该方法在量子力学与GPU编程课程中学习中也具有一定意义。

H_2和D_2离解吸附量子动力学——含时波包法

用含时量子波包法研究了H2 和D2 在光滑静止表面离解吸附动力学 ,用一个修正LEPS型势能面描述H2 /Ni( 1 0 0 )体系分子与表面相互作用 .计算了不同初始振转态的三维离解几率及其动能依赖 .结果表明 :若分子转动态满足 j+m =奇数 ,低能分子离解是对称性禁阻的 .分子转动取向效应表明分子在平面内转动 (m=j)比在平面外转动 (m=0 )更有利于离解 .我们用量子力学的零点能、势垒穿透和反射效应合理地解释了振动激发增进离解以及H2 比D2

Non-Condon电子转移速率理论与含时波包方法

随着电子转移理论在化学、材料科学、生物医学等领域的广泛应用,人们针对不同体系提出了多种电子转移理论模型。本文主要总结了近年来我们在non-Condon电子转移理论以及含时波包方法等方面的相关工作。首先阐述包含non-Condon效应的电子转移速率理论并用于二噻吩四硫富瓦烯有机半导体迁移率的计算。而后介绍了包含量子相干效应的含时波包方法,并初步用于研究二聚芴分子三三态能量转移过程。另外,本文还阐述了如何采用量子化学计算获得电子转移速率的结构参数。

含时波包法研究RbI光电子能谱的脉冲延迟效应

利用含时波包方法模拟不同泵浦-探测延迟时间下RbI分子1+3多光子电离时间分辨光电子能谱(TRPES).模拟过程同时考虑了三光子电离过程和自电离过程.计算结果表明,泵浦-探测延迟时间的改变会影响光电子能谱(PES)的形状,而这种影响实质上是由于强场的存在改变了相关势能面的位置以及势能面之间的交叉所导致的.

He+H_2^+反应的含时量子波包法研究

基于多体项展式的分析势能函数[1],用三维含时量子波包法对He+H2+进行了准确的动力学计算.计算的结果表明在一定的能量范围内增加入射原子的平动能及振动量子数对该反应具有促进作用;而增加转动量子数不利于反应的进行.同时也计算了该反应的反应截面和速率常数.

含时量子波包法模拟H+HBr反应性散射

在H+HBr体系的最新从头计算势能面上展开全三维含时量子波包法计算.通过计算发现该反应几率曲线几乎从碰撞能量为零时就开始急剧上升,并在0.08eV左右达到峰值,之后随着碰撞能量的增加,该曲线整体呈波形下降.同时还计算得到速率常数,通过比较发现其值与实验结果吻合得比较好,尤其是在低温部分.该文的计算与分析从微观角度揭示了该反应的反应机理.

D+CD_4→CD_3+D_2反应的量子含时动力学研究

运用半刚体振动转子靶 (semirigidvibratingrotortarget)模型 ,利用含时波包法 (TDWPmethod) ,对反应D +CD4→CD3 +D2 进行了量子含时动力学研究与计算。反应几率随平动能的变化图象 ,呈现出显著的量子共振特性。并通过对v =0时 ,j=0 ,1,2的反应几率以及 j=0时 ,v =0 ,1的反应几率的计算 ,对该反应的空间效应进行了研究与分析。

CH_4和CD_4解离吸附的量子含时动力学研究

运用含时波包法 (time -dependentwavepacketmethod) ,对CH4和CD4在光滑静止的Ni( 10 0 )表面的解离吸附进行了量子动力学研究与计算。不同振动态下解离几率随平动能的变化曲线表明 ,反应分子的振动能对分子的解离有重要贡献 ,其反应趋势 ,与其它理论模型得到的结果一致。CH4与CD4解离几率的对数随平动能的变化曲线表明 ,CH4的解离几率比CD4的要高得多 ,这种同位素效应 ,是由它们不同的零点能和量子隧道效应引起的 。

强场驱动下 ClO基共振增强多光子电离的含时理论研究

采用含时波包方法中的劈裂算符方案模拟了强场下ClO蕈涉及一个激发态C2∑-的(2+1)共振增强多光子电离过程.模拟得到了光电子能谱、粒子在各电子态上的布居以及波包在各电子态不同振动态上的投影.通过"三态模型"计算的结果与实验结果符合得很好.