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微型流化床中轻、重焦油裂解特性和反应动力学
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作者 李东升 卢志帅 +5 位作者 郭悦 吕仲彬 张虹 张玉辉 贾鑫 许光文 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期95-104,共10页
焦油裂解动力学是热解模型及反应器设计和运行的基础,目前研究将焦油作为整体予以考虑,然而轻质焦油和重质焦油的裂解特性存在显著差异。为了更准确地获得不同馏分焦油在不同温度下的裂解行为和二次反应模型,在微型流化床反应分析仪(MFB... 焦油裂解动力学是热解模型及反应器设计和运行的基础,目前研究将焦油作为整体予以考虑,然而轻质焦油和重质焦油的裂解特性存在显著差异。为了更准确地获得不同馏分焦油在不同温度下的裂解行为和二次反应模型,在微型流化床反应分析仪(MFBRA)考察了轻质焦油和沥青(重质焦油代表物)在550、600、650、700℃的裂解特性和反应动力学。结果表明,随温度升高,轻油和重油裂解生成的气体显著增加,其中轻油裂解的气体以CO和CH_(4)为主,而重油裂解的气体主要由CO、CH_(4)和H_(2)组成。相较轻油,重油更易裂解,反应所需时间更短。基于等温法获得的轻质焦油裂解的平均活化能为49.49 kJ/mol,明显高于重质焦油裂解的平均活化能(33.47 kJ/mol)。通过对比模型法和等温法的活化能,筛选出最概然机理函数:重油裂解过程中CO、CH_(4)和H_(2)的生成分别符合化学反应(n=2)、三维扩散(球形对称)和收缩几何形状(圆柱形对称)模型;轻油裂解CO和CH_(4)的生成符合化学反应(n=3)和三维扩散(球形对称)模型。试验结果为焦油选择性裂解的数值模拟提供更合理的二次反应模型。 展开更多
关键词 焦油裂解 动力学 微型流化床 重油 轻油 活化能 机理函数
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气固微型流化床反应分析仪的理想流型判据分析
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作者 卢飞 鲁波娜 许光文 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2024年第6期2201-2213,共13页
微型流化床因具有气体返混小和可操作性强等优点,在反应动力学测量等领域备受关注。获得流型随操作参数的变化规律,才能实现微型流化床理想流型的有效调控。采用双流体模型耦合考虑结构的相间曳力(又称多尺度CFD)模拟了一系列A类和B类... 微型流化床因具有气体返混小和可操作性强等优点,在反应动力学测量等领域备受关注。获得流型随操作参数的变化规律,才能实现微型流化床理想流型的有效调控。采用双流体模型耦合考虑结构的相间曳力(又称多尺度CFD)模拟了一系列A类和B类颗粒在不同操作条件下的流化行为,结合颗粒浓度和气体停留时间分布(RTD)特征考察气速、床径和初始床高对气体返混行为的影响。研究表明,当微型流化床在初始鼓泡到湍动流态化之间操作时,才逼近颗粒全混流和气体近似平推流的运动状态。进一步分析气体RTD曲线形状特征(如拖尾、多峰等),提出采用斜度S<0.6作为微型流化床平推流判据,弥补了原判据[满足方差σ_(t)^(2)<0.25且峰高E(t)h>1]的不足,为微型反应分析仪的流型调控奠定了基础。 展开更多
关键词 气固微型流化床 平推流 停留时间分布 气体返混 多尺度 数值模拟
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微型流化床反应分析的方法基础与应用研究 被引量:11
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作者 曾玺 王芳 +3 位作者 余剑 岳君容 姚梅琴 许光文 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第6期1687-1697,共11页
准确测试气-固反应特性、求算动力学参数和推导反应机理是能源、化工、冶金等过程工程领域的重要研究课题。通过分析现有气-固反应分析测试方法与测试仪器优缺点,本文作者提出了利用微型流化床(MFB,micro fluidized bed)实现低扩散、快... 准确测试气-固反应特性、求算动力学参数和推导反应机理是能源、化工、冶金等过程工程领域的重要研究课题。通过分析现有气-固反应分析测试方法与测试仪器优缺点,本文作者提出了利用微型流化床(MFB,micro fluidized bed)实现低扩散、快速升温条件下的反应微分化和等温分析的测试方法,系统研究了反应器内的流体力学特性,研制了微型流化床反应分析仪(MFBRA,micro fluidized bed reaction analyzer),验证和展示了其对热解、燃烧(氧化)、气化、还原、催化、吸收等典型气-固反应的应用,充分揭示了微型流化床反应分析仪强化传热传质、降低扩散抑制、实现实时在线微分分析的特性,尤其为快速复杂反应提供了有效的研究分析手段,并且拓展了水蒸气气氛、在线颗粒采样、串联反应解耦等系列气-固反应研究与表征功能,形成了与热重分析互补的气-固反应分析方法和分析仪。 展开更多
关键词 微型流化床 热重分析仪 气固反应 反应分析 动力学 微型流化床反应分析仪
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微型流化床反应动力学分析仪的研制与应用 被引量:31
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作者 余剑 朱剑虹 +3 位作者 岳君容 孙立鑫 刘新华 许光文 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第10期2669-2674,共6页
A novel micro kinetic analyzer(MFBK) for fluidized bed gas-solid reactions is developed.With this MFBK analyzer,the reaction rate and kinetic parameters can be deduced via measuring the time-dependent composition chan... A novel micro kinetic analyzer(MFBK) for fluidized bed gas-solid reactions is developed.With this MFBK analyzer,the reaction rate and kinetic parameters can be deduced via measuring the time-dependent composition changes of its evolved gas.By using a micro fluidized bed reactor,it is expected to enable the on-line feed of particle reactant based on a pulse solid conveying mechanics and the effective suppression of external gas diffusion in the reactor.This MFBK analyzer is evaluated through the decomposition of CaCO3 powder,giving an apparent activation energy of 142.73 kJ·mol-1 and a preexponential factor of 399777 s-1.This activation energy value is much lower then the TG-measured one of 184.3 kJ·mol-1 and within the literature-reported range of 120—280 kJ·mol-1.The measurement also provides a kinetic-model function with a correlation linearity of above 0.99.With this MFBK analyzer,the pyrolysis of coal and biomass at 800℃ is studied.The measured pyrolysis reaction finished in about 15 s,which is very close to the theoretically anticipation.This pyrolysis measurement with the MFBK analyzer can also identify a definite gas release order for typical gas species contained in the pyrolysis-formed gas products,which actually can provide a strong evidence for the deep insight in the pyrolysis reaction mechanism. 展开更多
关键词 微型流化床 反应动力学 热分解 气固反应
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微型流化床与热重测定煤焦非等温气化反应动力学对比 被引量:17
5
作者 王芳 曾玺 +4 位作者 王永刚 余剑 岳君容 张建岭 许光文 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第5期1716-1722,共7页
利用微型流化床反应分析仪(MFBRA)和热重分析仪(TGA)比较煤焦与CO2的非等温气化反应特性,并利用单一升温速率法和组合升温速率法计算反应动力学数据。结果表明:升温速率对半焦非等温气化过程有重要影响,随着升温速率的增大,起始反应温... 利用微型流化床反应分析仪(MFBRA)和热重分析仪(TGA)比较煤焦与CO2的非等温气化反应特性,并利用单一升温速率法和组合升温速率法计算反应动力学数据。结果表明:升温速率对半焦非等温气化过程有重要影响,随着升温速率的增大,起始反应温度和最大反应速率对应的气化温度增加,同一气化温度下的碳转化率降低,而且利用单一升温速率法求取气化反应的活化能逐渐减小。与TGA相比,同一升温速率下,MFBRA中半焦气化反应的起始反应温度和最大反应速率对应的反应温度明显较小,而且升温速率越大差异越显著。无论是单一升温速率法(升温速率≥5℃·min-1)还是组合升温速率法,TGA测得的动力学数据均明显小于MFBRA测得的动力学数据。高升温速率下(升温速率≥5℃·min-1)半焦在TGA和MFBRA中非等温气化行为和动力学数据的差异很可能与MFBRA内较好的热量传递和受扩散的抑制作用较小有关。 展开更多
关键词 微型流化床 热重 半焦 气化 反应动力学 非等温反应 数值分析
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生物质在微型流化床中热解动力学与机理 被引量:24
6
作者 余剑 朱剑虹 +3 位作者 郭凤 段正康 刘云义 许光文 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第6期666-672,共7页
利用微型流化床反应分析仪(MFBRA)研究了生物质在氩气氛中的热解反应,通过在线反应物供给和生成气组成变化监测,实现了设定温度下生物质热解反应速率的测试、动力学参数的求算和反应机理的分析。应用该仪器测定的生物质在800℃的热解时... 利用微型流化床反应分析仪(MFBRA)研究了生物质在氩气氛中的热解反应,通过在线反应物供给和生成气组成变化监测,实现了设定温度下生物质热解反应速率的测试、动力学参数的求算和反应机理的分析。应用该仪器测定的生物质在800℃的热解时间为10s,明显小于传统文献报道值。测试的气体释放顺序与反应动力学参数初步证实了生成的不同气体间存在耦合反应,且各气体生成难易程度存在差异。测试的反应级数为1.62,以整体挥发分为基准的活化能与指前因子分别是11.77kJ/mol和1.45s-1,明显小于常规热重方法的测试值。 展开更多
关键词 微型流化床 反应动力学 生物质热解
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微型流化床与热重测定煤焦-CO_2气化反应动力学的对比研究 被引量:13
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作者 王芳 曾玺 +6 位作者 韩江则 张聚伟 刘云义 汪印 李奡明 余剑 许光文 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第4期407-413,共7页
对微型流化床反应分析仪(MFBRA)和热重分析仪(TGA)测定煤焦与CO2的等温气化反应动力学进行了比较。在最小化气体扩散影响的条件下,半焦在MFBRA中的气化反应速率比TGA中大,且在转化率为0.15时有最大值。缩核模型能很好地描述半焦的气化... 对微型流化床反应分析仪(MFBRA)和热重分析仪(TGA)测定煤焦与CO2的等温气化反应动力学进行了比较。在最小化气体扩散影响的条件下,半焦在MFBRA中的气化反应速率比TGA中大,且在转化率为0.15时有最大值。缩核模型能很好地描述半焦的气化行为。在760~1 000℃,半焦气化分两个阶段:在低温段,利用MFBRA和TGA求取的反应活化能基本相同,验证了MFBRA在求取反应动力学数据方面的有效性和可靠性;在高温段,MFBRA测定的反应活化能较大,说明其受扩散的抑制作用较小。相同温度下通过MFBRA求取的效率因子明显较大,这同其较快的反应速率相一致。上述差异充分说明了反应器类型对测试的(表观)反应动力学有显著影响。 展开更多
关键词 微型流化床 热重 半焦气化 反应动力学 等温反应
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微型流化床反应分析及其对煤焦气化动力学的应用 被引量:12
8
作者 曾玺 王芳 +5 位作者 韩江则 张聚伟 刘云义 汪印 余剑 许光文 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第1期289-296,共8页
在概述最新研发的微型流化床反应分析(micro-fluidized bed reaction analysis,MFBRA)方法与应用的基础上,应用该方法进一步研究了半焦-CO2、半焦-水蒸气等温气化反应动力学,并与热重分析(thermogravimet-ric analyzer,TGA)求取的气化... 在概述最新研发的微型流化床反应分析(micro-fluidized bed reaction analysis,MFBRA)方法与应用的基础上,应用该方法进一步研究了半焦-CO2、半焦-水蒸气等温气化反应动力学,并与热重分析(thermogravimet-ric analyzer,TGA)求取的气化反应动力学数据比较。在最小化气体扩散的实验条件下,利用MFBRA和TGA测定求算的半焦-CO2、半焦-水蒸气气化反应在受反应动力学控制的低温段的活化能非常接近,说明了MFBRA对等温气化反应分析的适用性和可靠性。实验研究还发现:半焦-CO2、半焦-水蒸气气化反应在MFBRA中受反应动力学控制的温度范围较在TGA中明显宽,且在具有明显扩散影响的高温段通过MFBRA测定的半焦-CO2气化反应表观活化能明显大于利用TGA测定的值,表明在MFBRA中受到的气体扩散抑制效应较小。 展开更多
关键词 微型流化床 热重 半焦气化 反应动力学 等温反应
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微型流化床内混合特性的数值模拟 被引量:12
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作者 杨旭 刘雅宁 +4 位作者 余剑 蒋富明 韩永生 许光文 葛蔚 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第9期3323-3330,共8页
微型流化床反应分析仪是中国科学院过程工程研究所研制的具有等温微分反应特性,且适合于气固反应分析的新仪器。细微样品与高温流化介质的瞬间混合是该仪器实现等温微分的必要条件。针对如何满足该要求,基于欧拉多流体模型对连接不同进... 微型流化床反应分析仪是中国科学院过程工程研究所研制的具有等温微分反应特性,且适合于气固反应分析的新仪器。细微样品与高温流化介质的瞬间混合是该仪器实现等温微分的必要条件。针对如何满足该要求,基于欧拉多流体模型对连接不同进样器的微型反应器本体进行了三维数值模拟,得到了不同喷口结构和位置下的流动图景及混合区浓度的相对标准偏差曲线,定量表征了各种进样器的混合质量。同时采用高速摄像手段获得了冷态实验中颗粒流动的快照,验证了模拟计算结果的可靠性。模拟结果对脉冲射流微量进样器结构的优化提出了如下建议:进样细管应避免采用弯角喷口,弯角结构会导致脉冲进样载流气喷出方向与流化气流相逆,使得细微颗粒试样堆积滞留,影响混合效果。 展开更多
关键词 微型流化床 混合 喷口结构 数值模拟 优化
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微型流化床内气体返混 被引量:10
10
作者 耿爽 余剑 +3 位作者 张聚伟 郭宏梅 岳君容 许光文 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第3期867-876,共10页
微型流化床基础和应用在近几年受到越来越多的关注。针对微型流化床对气固反应分析的应用要求,利用脉冲示踪法研究了内径10mm和21mm两种尺寸微型流化床中的气体返混特性,具体考察了管内径、颗粒静床高度、床料颗粒粒径和气体表观流速对... 微型流化床基础和应用在近几年受到越来越多的关注。针对微型流化床对气固反应分析的应用要求,利用脉冲示踪法研究了内径10mm和21mm两种尺寸微型流化床中的气体返混特性,具体考察了管内径、颗粒静床高度、床料颗粒粒径和气体表观流速对气体返混程度的影响。结果表明:随着床内径、颗粒静床高度和表观气速的减小和床料颗粒粒径的增大,气体在床内的返混程度减小。使用粒径约270μm粗颗粒时,两种床径的浅层微型流化床中的气体返混程度都较小,对应的Peclet数在27以上,证明了床内气体流动接近平推流,从而为利用微型流化床最小化气体返混对反应测试的影响,获得近本征反应动力学参数提供了流动特性的保障。 展开更多
关键词 微型流化床 气体返混 气体停留时间分布 气体示踪法 微反应器
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微型流化床反应分析仪中原位/非原位煤焦气化动力学研究 被引量:6
11
作者 王芳 曾玺 +2 位作者 王永刚 余剑 许光文 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第4期393-401,共9页
利用新开发的微型流化床反应分析仪(micro-fluidized bed reaction analysis,MFBRA)考察了义马烟煤半焦的原位以及两种非原位半焦气化行为并测定了其动力学参数,其中,原位半焦气化是指煤热解温度和气氛与半焦气化过程一致,非原位半焦1... 利用新开发的微型流化床反应分析仪(micro-fluidized bed reaction analysis,MFBRA)考察了义马烟煤半焦的原位以及两种非原位半焦气化行为并测定了其动力学参数,其中,原位半焦气化是指煤热解温度和气氛与半焦气化过程一致,非原位半焦1气化是指煤在Ar气氛下热解,热态条件下直接在CO2气氛下气化;非原位半焦2气化是指煤在Ar气氛下热解,冷却收集后再在CO2气氛下气化。研究发现,原位半焦具有最大的比表面积和最小的平均孔径,石墨化程度最弱,且对CO2的化学吸附能力最强,表面活性位点最多。在最小化气体扩散的实验条件下,原位半焦气化反应的反应速率明显比非原位半焦气化反应快,且求取的活化能数据较小。实验揭示了原位半焦和非原位半焦结构和反应性的差异,也证明了MFBRA对原位等温气化反应的适用性。 展开更多
关键词 微型流化床 原位气化 非原位气化 反应动力学 等温反应
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微型流化床中生物质半焦水蒸气气化反应特性及动力学研究 被引量:4
12
作者 王婷婷 曾玺 +3 位作者 韩振南 王芳 武鹏 许光文 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第1期294-307,共14页
利用微型流化床反应分析仪考察了1123~1223 K及10%~40%蒸汽分压(SP)条件下生物质半焦-水蒸气气化的反应特性并计算动力学。结果表明:升高温度和SP有利于缩短反应时间,提高产物(H_(2)、CO和CO_(2))生成率及总C转化率。低温(1123 K)下,反... 利用微型流化床反应分析仪考察了1123~1223 K及10%~40%蒸汽分压(SP)条件下生物质半焦-水蒸气气化的反应特性并计算动力学。结果表明:升高温度和SP有利于缩短反应时间,提高产物(H_(2)、CO和CO_(2))生成率及总C转化率。低温(1123 K)下,反应受SP影响较大,以H_(2)最为明显,增幅达1.97倍;在1223 K、SP≥20%条件下,因受活性位点制约,SP对反应影响较小。随温度升高,CO/CO_(2)体积产率比呈现出先减小后增大趋势;在1123 K和1173 K下,随SP升高,CO/CO_(2)的体积产率比值降低;在1223 K下,该值维持在1.25左右。采用缩核模型求取不同SP下总碳转化活化能(E_(a))在71.29~76.78 kJ/mol范围内,H_(2)、CO_(2)和CO的生成活化能分别在95.44~101.82、83.56~89.35和70.41~74.86 kJ/mol之间。测试结果弥补了现有分析仪难以测定气化过程中气体产物生成特性和动力学的局限性。 展开更多
关键词 半焦 水蒸气 等温气化 微型流化床 反应动力学
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微型流化床中煤富氧燃烧特性 被引量:4
13
作者 苏伟 刘倩 +1 位作者 钟文琪 王晶振 《东南大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第5期896-903,共8页
为了研究流化床锅炉中煤的富氧燃烧反应,将微型流化床反应分析仪和过程质谱仪(MFBRA-MS)联用,以烟煤和无烟煤标准煤样为对象,采用相对定量方法计算CO2浓度,研究了反应气氛、煤种等因素对煤粉在流化条件下快速燃烧反应动力学的影响.揭示... 为了研究流化床锅炉中煤的富氧燃烧反应,将微型流化床反应分析仪和过程质谱仪(MFBRA-MS)联用,以烟煤和无烟煤标准煤样为对象,采用相对定量方法计算CO2浓度,研究了反应气氛、煤种等因素对煤粉在流化条件下快速燃烧反应动力学的影响.揭示了反应全过程中动力学参数的变化规律,并与热重条件下的实验结果进行对比,同时对主要气体产物的生成特性进行了跟踪和分析.结果表明,烟煤的活化能小于无烟煤,随着O2浓度的提高,煤富氧燃烧的活化能减小;相同氧浓度下,煤粉在O2/CO2气氛中燃烧活化能大于O2/Ar气氛;微型流化床中煤燃烧反应的活化能显著小于类似反应条件下热重分析获得的燃烧活化能.温度升高会缩短反应响应时间并使最大反应速率值增大,此时对应的转化率也增大.温度小于650℃不适宜煤粉燃烧,此时CO产量增加.O2浓度升高,CO2、NOx产量增加.相同条件下,煤粉在O2/CO2气氛中燃烧污染物产量少于O2/Ar气氛,这是由O2在不同气氛中扩散速率的差异所导致的. 展开更多
关键词 富氧燃烧 微型流化床 动力学 质谱
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微型流化床中萘裂解生成小分子气体的反应动力学研究 被引量:9
14
作者 张玉明 纪德馨 +4 位作者 朱翰文 万利锋 张炜 温宏炎 岳君容 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第5期2604-2615,共12页
气化是煤、生物质以及其他含碳燃料高值化利用的有效途径之一。为了考察气化过程中焦油的反应转化特性,选取萘作为焦油模型化合物,以流化催化裂化(fluid catalytic cracking,FCC)催化剂及褐煤热解焦作为接触裂解载体,利用微型流化床考... 气化是煤、生物质以及其他含碳燃料高值化利用的有效途径之一。为了考察气化过程中焦油的反应转化特性,选取萘作为焦油模型化合物,以流化催化裂化(fluid catalytic cracking,FCC)催化剂及褐煤热解焦作为接触裂解载体,利用微型流化床考察流化条件下萘催化裂解反应规律,并采用Friedman法和积分法计算萘裂解生成CH4和H2等典型气体组分的动力学参数。结果表明,FCC催化剂与褐煤焦均对萘裂解有明显的催化效果,褐煤焦用于萘裂解的反应活化能整体数值低于FCC催化剂。FCC催化剂裂解萘生成H2符合三维扩散(球形对称)模型,生成CH4符合成核与生长(n=2/3)模型。相应地,褐煤焦裂解萘反应生成H2和CH4分别采用收缩几何形状(圆柱形对称)和三维扩散(圆柱形对称)具有较好的拟合度。 展开更多
关键词 微型流化床 催化裂解 反应动力学
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微型流化床中积炭FCC催化剂水蒸气气化再生特性及动力学 被引量:1
15
作者 张玉明 孙国刚 +1 位作者 高士秋 许光文 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第6期1043-1051,共9页
采用微型流化床反应分析仪研究了2种催化裂化积炭催化剂(Coked FCC-1与Coked FCC-2)的再生反应特性,考察了催化剂的积炭在不同反应温度下的水蒸气气化特性及其动力学。FCC-1为催化裂化装置的商业催化剂,而FCC-2为自主开发的同时具有重... 采用微型流化床反应分析仪研究了2种催化裂化积炭催化剂(Coked FCC-1与Coked FCC-2)的再生反应特性,考察了催化剂的积炭在不同反应温度下的水蒸气气化特性及其动力学。FCC-1为催化裂化装置的商业催化剂,而FCC-2为自主开发的同时具有重油裂解与焦炭气化功能的催化剂。结果表明,催化剂上积炭的水蒸气气化生成气中H2与CO的体积分数之和大于70%,气化反应速率随着碳转化率增加先上升后下降。与FCC-1催化剂相比,通过添加碱金属氧化物和调控催化剂孔道尺寸得到的FCC-2催化剂上的积炭的气化再生时间缩短了30%以上。采用均相模型和缩核模型分别对积炭催化剂再生曲线进行模拟,结果发现,均相模型拟合相关度较好,求取的积炭FCC-2催化剂的再生活化能为116.2kJ/mol,小于FCC-1的再生活化能151.4kJ/mol,表明积炭FCC-2催化剂更容易被气化再生。 展开更多
关键词 微型流化床 FCC催化剂 再生 水蒸气气化 动力学
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微型流化床中煤焦水蒸气气化反应动力学研究 被引量:3
16
作者 王芳 曾玺 +2 位作者 余剑 刘云义 许光文 《沈阳化工大学学报》 CAS 2014年第3期213-219,共7页
利用微型流化床反应分析仪研究最小化扩散影响条件下的半焦与水蒸气等温气化反应特性及动力学.在实验温度为750~1 100℃内,缩核模型能很好地描述半焦的气化行为,但低温段(750~950℃)和高温段(950~1 100℃)具有明显不同的反应速率... 利用微型流化床反应分析仪研究最小化扩散影响条件下的半焦与水蒸气等温气化反应特性及动力学.在实验温度为750~1 100℃内,缩核模型能很好地描述半焦的气化行为,但低温段(750~950℃)和高温段(950~1 100℃)具有明显不同的反应速率-转化率曲线形状和动力学数据.前者受反应控制,其反应速率在初始反应段有最大值,活化能为172 kJ/mol;后者受反应和扩散共同控制,反应速率在转化率为0.15时达最大值,活化能为82 kJ/mo1.实验还考察了水蒸气分压对气化反应的影响,并通过n级速率方程求取水蒸气分压的平均反应级数为0.28.在此基础上,进一步得到低温区和高温区的气化反应速率方程. 展开更多
关键词 微型流化床 半焦气化 反应动力学 等温微分 扩散抑制
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微型流化床反应分析仪中煤半焦水蒸气气化反应特性 被引量:8
17
作者 季颖 曾玺 +3 位作者 余剑 岳君容 李奡明 许光文 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第9期3447-3456,共10页
制备了在液氮中急速冷却和在氩气中自然冷却的两种半焦,采用扫描电镜(SEM)、N2吸附仪、红外光谱分析仪(FTIR)、X射线衍射仪(XRD)等方法系统比较了两种半焦的结构,并利用中国科学院过程工程研究所研发的微型流化床等温反应分析仪(MFBRA)... 制备了在液氮中急速冷却和在氩气中自然冷却的两种半焦,采用扫描电镜(SEM)、N2吸附仪、红外光谱分析仪(FTIR)、X射线衍射仪(XRD)等方法系统比较了两种半焦的结构,并利用中国科学院过程工程研究所研发的微型流化床等温反应分析仪(MFBRA)研究包括动力学在内的水蒸气气化反应特性。研究发现:急速冷却半焦(Char-Q)具有更大的比表面积和更小的平均孔径,而自然冷却半焦(Char-S)的石墨化程度更高。在MFBRA中进行的气化反应结果揭示了Char-Q具有更快的反应速率。且比较通过等转化率法算出的活化能发现:Char-S水蒸气气化反应的活化能更大。利用MFBRA不仅求得了半焦水蒸气气化的总C转化的反应活化能(总体动力学),而且获得了生成各气体组分的反应(实际上为多个反应构成的体系)的活化能,实现了半焦水蒸气气化反应分析。因此,选择Char-Q作为分析试样更能反映真实热态半焦的气化行为,而MFBRA为深入研究涉及水蒸气参与的微分反应特性提供了有效的仪器与方法。 展开更多
关键词 水蒸气 气化 急冷 制备 微型流化床反应分析仪 反应动力学
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内循环微型流化床流动特性 被引量:3
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作者 姚梅琴 岳君容 +2 位作者 战金辉 许光文 刘晓星 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第10期3717-3724,共8页
针对开发适用于化学气相沉积反应动力学研究的微型流化床反应分析仪的应用需求,研究了外径为30 mm的内循环微型流化床中气固流动特性,具体考察了中心射流管伸入高度、内导流管直径和颗粒装载量对实现固体物料内循环的最小操作气速和导... 针对开发适用于化学气相沉积反应动力学研究的微型流化床反应分析仪的应用需求,研究了外径为30 mm的内循环微型流化床中气固流动特性,具体考察了中心射流管伸入高度、内导流管直径和颗粒装载量对实现固体物料内循环的最小操作气速和导流管与环隙区间窜气的影响。结果表明,随着射流管伸入高度的增大,实现颗粒内循环流动的最小操作气速变大;存在最优的导流管直径(20 mm),使得实现颗粒环流的最小操作气速较小;增大颗粒装载量有利于降低颗粒内循环的最小操作气速。通过检测示踪气体在环隙区内的质谱信号,发现在所考察的参数范围内,反应器底部不存在导流管区向环隙区的窜气;在反应器上部,由于颗粒对气体的夹带,环隙区上部总能检测到示踪气体,且窜气特性随操作气速的增大而增强。研究结果可为设计适用于化学气相沉积反应的内循环微型流化床反应器提供参考。 展开更多
关键词 微型流化床 内循环 流体力学 化学气相沉积
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微型流化床中焦油热裂解和水蒸气重整的反应特性及动力学对比 被引量:1
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作者 武鹏 王芳 +4 位作者 曾玺 战洪仁 岳君容 王婷婷 许光文 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第1期362-375,F0004,共15页
采用微型流化床反应分析仪(MFBRA)考察了不同温度(T,750~950℃)和水蒸气分压(SP,10%~30%)下生物质焦油水蒸气重整过程中的气体生成、气体产物中总碳转化和焦油转化等反应特性,求算反应动力学,并与焦油热裂解特性进行比较。在热裂解过程... 采用微型流化床反应分析仪(MFBRA)考察了不同温度(T,750~950℃)和水蒸气分压(SP,10%~30%)下生物质焦油水蒸气重整过程中的气体生成、气体产物中总碳转化和焦油转化等反应特性,求算反应动力学,并与焦油热裂解特性进行比较。在热裂解过程中,随温度增加,各气体(H_(2)、CH_(4)、CO、CO_(2))产率和气体产物中的总碳转化率增加,反应时间缩短。而在焦油水蒸气重整过程中,等温下的反应时间明显延长,且H_(2)、CH_(4)、CO产率和气体产物中的总碳转化率显著提升,而CO_(2)产率在850℃时有最大值。在焦油水蒸气重整过程中,不仅有焦油裂解,还有裂解产物与水蒸气的反应,促进碳转化。在950℃、SP=30%条件下,气体产物中的总碳转化率达到92.34%。水蒸气作用下,气体组分的产率和气体产物中的总碳转化率增加,而等温条件下的反应速率下降。水蒸气分压对各气体组分的影响具有差异性。随分压增加,CO、CH_(4)的生成速率和气体产物中的总碳转化的反应速率增加;H_(2)生成速率逐渐下降,速率稳定段扩大;CO_(2)生成速率在850℃时有最大值。采用均相模型求取焦油水蒸气重整反应过程中的活化能,气体产物的生成活化能(H_(2)、CO、CO_(2)和CH_(4))、气体产物中的总碳转化及焦油转化的活化能明显偏低,分别为90.10、42.01、58.56、64.92、61.44和63.26 kJ/mol,对应数值明显小于焦油热裂解,说明水蒸气对焦油重整反应的促进作用。最后,将焦油热裂解动力学数据与文献数据对比,验证了MFBRA对焦油水蒸气重整反应测试的可行性和分析结果的准确性。 展开更多
关键词 生物质 焦油 热裂解 水蒸气重整 微型流化床
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微型流化床内碱金属和碱土金属对稻壳热解动力学的影响特性 被引量:8
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作者 郭飞强 刘元 +1 位作者 郭成龙 董玉平 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第10期3795-3804,共10页
通过微型流化床反应分析仪(MFBRA)研究两种典型碱金属和碱土金属(AAEM)钠与镁对稻壳热解气体生成动力学的影响,并采用模型积分法求解出4种主要气体组分(H_2、CO、CH_4与CO_2)的生成动力学参数。结果表明:不同气体组分具有不同的开始与... 通过微型流化床反应分析仪(MFBRA)研究两种典型碱金属和碱土金属(AAEM)钠与镁对稻壳热解气体生成动力学的影响,并采用模型积分法求解出4种主要气体组分(H_2、CO、CH_4与CO_2)的生成动力学参数。结果表明:不同气体组分具有不同的开始与终止释放时间,说明4种气体对应不同的生成路径和机理,高温条件和添加钠、镁离子均会提高气体生成的反应速率。采用典型气固反应动力学模型对气体生成过程进行了拟合求解,获取了气体组分在不同条件下的最概然机理函数。通过最概然机理函数求得了4种气体生成动力学参数,对比发现钠离子与镁离子降低了H_2、CO、CH_4与CO_2生成反应的表观活化能,其中CO受钠离子和镁离子的影响最为显著,进而从活化能角度证实了两种金属离子对于生物质热解特性的影响。 展开更多
关键词 微型流化床 热解 钠离子 镁离子 动力学 生物质
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