有序介孔炭负载Pt-MoO_(x)催化剂的制备及其催化甲基环己烷脱氢性能

以有序介孔炭(CMK-3)作为载体,采用原子层沉积技术制备出催化剂y Pt CMK-3及MoO_(x)助剂调控催化剂y Pt-z MoO_(x)CMK-3(y、z分别为Pt和MoO_(x)的沉积循环次数),研究了沉积循环次数对Pt金属分散度和催化剂甲基环己烷脱氢性能的影响。结果表明,适中的Pt分散度和适量原子级分散的MoO_(x)助剂能显著提升Pt基催化剂的性能。与10Pt CMK-3相比,10Pt-1MoO_(x)CMK-3催化剂上的脱氢速率(单位时间内单位质量Pt产生H_(2)的物质的量)从79.02 mol(g·h)提高至97.88 mol(g·h),甲基环己烷转化率由71%提高到91%。MoO_(x)助剂加入对Pt颗粒分散度影响较小,主要提高了Pt表面电子密度,降低了催化剂的起活温度。此外,MoO_(x)助剂还通过氢溢流促进H_(2)在催化剂表面的脱附,从而提高H_(2)产率。

基于量子点@有序介孔复合材料的Micro⁃LED色转换特性

量子点(Quantum dots)由于具有优异的光电特性,广泛应用于发光与显示、太阳能电池、光催化等领域,它的发现和合成获得了2023年诺贝尔化学奖。采用量子点色转换的Micro-LED全彩化显示技术无需巨量转移,有望实现大规模量产,然而,量子点在高强度Micro-LED出光激发下的性能和寿命仍存在局限。基于此,本文研究了基于量子点@有序介孔(QDs@SBA-15)复合材料的Micro-LED色转换技术及其特性,有序介孔分子筛载体独特的孔道结构不仅能够有效提升Micro-LED色转换和光提取效率,且致密的有序介孔材料也一定程度上保障了量子点的稳定性。首先,通过时域有限差分方法(FDTD)建立了Micro-LED仿真模型,探究量子点粒径和有序介孔材料的孔径对光提取效率的影响;基于仿真结果指导,进一步采用物理共混法制备了QDs@SBA-15复合材料,通过透射光谱、荧光激发光谱、紫外-可见光吸收谱等手段对其进行表征并确定浓度配比;最后,将该复合材料与聚二甲基硅氧烷(PDMS)混合固化成膜,并研究了其光致发光性能。实验结果发现,量子点粒径和介孔材料孔径的匹配度以及量子点和有序介孔材料的比例浓度是影响QDs@SBA-15复合材料发光效率及Micro-LED色转换性能的关键因素;通过优化,所得复合材料可获得优异的发光性能以及良好的环境稳定性,相比于纯量子点色转换层,复合材料的光提取效率提升了81.73%,复合材料的环境稳定性提升了14.33%,以Micro-LED作为蓝光光源组成的三基色发光器件工作色域达到了104.52%NTSC。本研究为量子点色转换Micro-LED显示技术提供了理论指导,为实现Micro-LED全彩化开辟了新路径。

煤沥青烯/PAN基氮掺杂有序介孔炭的制备及电容性能研究

以SBA-15为硬模板剂,采用溶剂挥发诱导煤基沥青烯与聚丙烯腈(PAN)自组装,制备了氮掺杂有序介孔炭(NOMC)。通过CO_(2)活化,进一步提升NOMC的比表面积及电容性能。结果表明,SBA-15、沥青烯、PAN的比例为1∶1.2∶4.8时,800℃炭化所得炭材料成炭率与有序性均较高。900℃活化后其比表面积、孔容及孔径依次为602.1 m 2/g,0.426 cm 3/g,3.808 nm,且比电容达到127.2 F/g,相比未活化,提升了41.8%。

三维有序介孔碳的软模板法合成及性能研究

以聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物(PEO-PPO-PEO,记作P123)为结构导向剂,正丁醇为溶质,甘油为碳源,硅酸四乙酯为硅源,通过水热软模板法合成了具有立方双连续结构(Ia3d)的三维有序介孔碳(GOMC),研究了碳化温度对其结构、比表面积和孔径的影响。结果表明:碳化温度为700℃和800℃时,GOMC比表面积高达909m^(2)/g和908m^(2)/g,并且具有较好的热稳定性。

氮掺杂的有序介孔碳负载钴纳米颗粒用于脂肪酰胺的催化加氢

酰胺的选择性加氢可以作为有机胺的一种生产路径.传统的酰胺加氢多相催化体系多采用贵金属催化剂和高压氢气,存在成本较高的问题.我们采用离子交换热解法制备了氮掺杂有序介孔碳负载钴纳米颗粒催化剂(Co/MNC),该催化剂在脂肪族酰胺加氢反应中表现出良好的活性和选择性.结果表明,负载型Co催化剂在500℃下热解后,Co纳米颗粒分散均匀,催化剂表面同时存在金属Co^(0)和具有路易斯酸性的CoO_(x),催化性能明显优于Co/MNC-600和Co/MNC-700.

二氧化硅/金属镍/有序介孔碳复合材料的制备及其吸波性能研究

以苯酚、甲醛、F127、正硅酸乙酯和六水合氯化镍为原料,通过溶剂挥发诱导自组装法和热处理工艺原位合成了二氧化硅/金属镍/有序介孔碳复合材料.通过改变镍粒子的复合量,可以调节材料的石墨化程度、镍纳米颗粒尺寸和磁性,从而优化整体的电磁波吸收性能.采用XRD、Raman、SEM、TEM、XPS和VSM等多种测试手段表征了其相组成、缺陷、形貌、镍纳米粒子的大小、磁性能等基本特性.实验结果表明,增大镍纳米粒子的复合量可以有效提高材料的饱和磁化强度和磁损耗性能,但过大的复合量会引起镍颗粒的团聚,从而削弱界面极化作用.以OS@Ni1.5-700为吸收剂的吸波涂层在4.0 mm厚度下,最小反射损耗值达到-36.5 dB,在更薄的厚度时(2.5 mm),有效吸波频宽拓展到了8.16 GHz(9.36 GHz~17.52 GHz).

功能化有序介孔碳对重金属离子Cu(Ⅱ)、Cr(Ⅵ)的选择性吸附行为

以三嵌段共聚物F127为模板剂,酚醛树脂为碳源,正硅酸乙酯为硅源,三组分共组装合成介孔碳-氧化硅纳米复合物,再经HF去除氧化硅,得到有序介孔碳(OMC).X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、低温N2吸脱附(BET)等测试表明,所得样品具有高度有序的介孔结构,比表面积和孔容分别为1330m2·g-1和2.13cm3·g-1,平均孔径6.4nm.对其先氧化、后氯化、再胺化,得到不同胺基接枝量的胺化介孔碳(C-NH2(m),m为加入的乙二胺的质量(g)).傅里叶变换红外(FT-IR)光谱表征结果证实,胺基官能团成功接枝到有序介孔碳表面.TEM测试表明介孔碳的有序孔道结构得到了较好的保持.以有序介孔碳、胺化介孔碳作吸附剂对Cu(Ⅱ)、Cr(Ⅵ)进行选择性吸附研究.结果表明:功能化修饰前,样品对Cu(Ⅱ)、Cr(Ⅵ)饱和吸附量分别为213.33、241.55mg·g-1;修饰后饱和吸附量可分别达到495.05、68.21mg·g-1.功能化介孔碳表现了较强的选择性吸附Cu(Ⅱ)的能力.

有序介孔炭的合成及液相有机大分子吸附性能研究

分别采用有序介孔氧化硅SBA-15和NaY分子筛为硬模板合成了系列有序介孔炭OMC和微孔炭CFY.N2静态吸附测试表明,所合成的介孔炭具有丰富的介孔结构和集中的介孔分布.以亚甲基蓝为探针分子,研究其在有序介孔炭OMC和微孔炭CFY上的吸附行为.研究结果表明,有序介孔炭中大于3.5nm的大介孔孔容是决定亚甲基蓝吸附容量和吸附速率的关键因素.吸附动力学理论研究表明,准二级动力学方程可以很好地描述亚甲基蓝分子在介孔炭上吸附动力学行为.

有序介孔炭的模板合成进展

以MCM-41为代表的介孔分子筛具有孔道排列规则、孔径分布窄、比表面积高等特点,在催化、吸附、分离等领域具有广泛应用前景,尤其是以其为模板开展的纳米组装科学已成为目前材料研究的热点之一。在简要介绍硅基介孔分子筛的分类和合成机理的基础上,对国内外多孔炭模板合成的研究现状进行了述评,重点阐述了有序介孔炭模板合成的特点、合成工艺、模板类型、碳前驱体的种类及其在双电层电容器、催化、储能等方面的初步应用结果,并展望了有序介孔炭模板合成的发展趋势,指出模板成本的降低、工艺条件的简化和可控化将成为未来一段时期人们研究的重点。

酶在有序介孔材料上的固定化

本文回顾了近年来有序介孔材料用于酶的固定化的研究进展;对比了不同固定化方法对介孔材料固定化酶活性的影响以及各种固定化方法的优缺点;分析了影响酶在有序介孔材料上的固定化因素,并分别对这些影响因素进行了讨论;对酶在有序介孔材料上固定化的发展和潜在的应用进行了讨论,指出介孔材料固定化酶的潜在应用。

非硅组成有序介孔材料合成及应用

有序介孔材料是近年来国际上跨学科的研究热点之一 ,非硅组成介孔材料在光、电、磁、传感器、催化等许多领域有潜在的应用价值 .本文综述了非硅组成有序介孔材料的合成现状、合成机理以及应用研究情况 .

简易模板法制备有序介孔碳

通过一种简易的模板法制备了有序介孔碳,即硅/P123三嵌段共聚物复合物经硫酸处理后,再加入蔗糖碳源经碳化和除硅处理合成出有序介孔碳。该方法与传统硬模板相比,其合成工序简单,成本更低;与其他简化合成方法相比,避免了由碳源不足而造成的介孔碳有序性低的缺点。通过小角XRD、N2吸脱附和HRTEM对样品及其中间过程进行了表征。结果表明,自晶化过程后,样品在合成的各个时期均保持着有序的介孔结构,当蔗糖添加量为1.5g时合成出的介孔碳材料有序性最高,比表面积和孔容也最高,分别为1261m2·g-1,1.03cm3·g-1。

负载Ni金属有序介孔氧化铝催化剂的制备及表征

采用原位合成法和传统浸渍法以价格低廉的硝酸铝作为铝源,聚乙二醇1540为模板剂,硝酸镍为镍源,制备出负载Ni金属有序介孔氧化铝催化剂,并采用BET、TEM、XRD、TG多种测试技术对合成催化剂的物理化学性质和结构特征进行了表征.实验结果表明,两种方法均能制备出比表面积大(>210m2·g-1)、孔径分布窄(4nm左右)的负载Ni金属介孔氧化铝催化剂.与浸渍法相比,原位合成法所制备的负载Ni金属有序介孔氧化铝镍离子与载体具有更强的相互作用力,且孔结构具有一定的有序性.

有序介孔碳负载Fe、Co、Ni纳米晶的软模板合成及其表征

报道了在有序介孔碳基体中一步合成负载Fe、Co、Ni纳米晶的方法.以间二苯酚和甲醛为碳源,F127为模板剂,Fe、Co、Ni的硝酸盐为前驱体,通过软模板组装路线在酸性条件下合成了负载型有序介孔碳复合材料.采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和氮气吸附等手段对所合成材料进行了表征.结果表明:合成的材料具有类似于SBA-15的有序介孔结构,有序介孔碳负载Fe、Co、Ni纳米晶复合材料的比表面积分别为586、626和698 m^2·g^(-1).XRD和TEM表征结果证实了金属物种以高分散纳米晶的形式分布在介孔碳基体中.

不同负载方法制备镍金属有序介孔氧化铝催化剂的结构及性能

采用原位合成技术制备出负载镍金属介孔氧化铝催化剂,同时采用过量浸渍法在已合成的有序介孔氧化铝和普通氧化铝上负载镍金属。采用BET、TEM、XRD、XPS、TPR、ICP-OES多种测试技术对3种催化剂结构特征、镍金属与载体的相互作用进行了表征,同时采用甲烷化反应验证3种催化剂的催化性能。实验结果表明,两种方法制备的负载镍金属介孔氧化铝催化剂相对于普通氧化铝结构稳定、孔径分布窄。原位合成的负载镍金属催化剂负载量大,镍金属与载体的相互作用力强。但金属的价态为难还原的偏铝酸镍,对甲烷化反应催化性能不高。过量浸渍法制备有序介孔氧化铝催化剂孔结构稳定,镍分散性好,价态以易还原的氧化镍为主,其催化性能要高于普通氧化铝,表明合成的有序介孔氧化铝在催化领域将具有重要的应用价值。

有序介孔锰氧化物催化过氧化氢降解水中诺氟沙星(英文)

采用硬模板法制备了有序介孔氧化锰, 并用过氧化氢氧化诺氟沙星的降解率及其抗菌活性变化评价了其催化活性. 研究发现, 有序介孔锰氧化物表现出较高的催化活性; 低 pH 有利于提高其催化活性. 与单独过氧化氢氧化过程相比, 有序介孔锰氧化物的存在明显减弱了诺氟沙星的抗菌活性. 叔丁醇对催化体系的抑制作用表明有序介孔锰氧化物促进了过氧化氢分解生成羟基自由基. 通过对诺氟沙星在催化过程中的分解产物鉴定, 提出了可能的分解途径.

高比表面积有序介孔氧化铝的制备与表征

采用溶胶一凝胶法以非离子表面活性剂PEO-PPO-PEO三嵌段共聚物F127为模板剂，以异丙醇铝为铝源，以异丙醇为溶剂，成功地制备出比表面积为485m^2／g、孔径分布窄（2～20nm）、孔容在1．2cm^3／g以上和孔道呈蠕虫状且具有一定有序性的介孔氧化铝，采用BET，TEM，XRD和TG多种测试技术对产物性能进行了表征，探讨了水铝比、醇水混合溶液的滴加速度、反应时间、水浴温度、陈化温度及陈化时间等条件对合成的有序介孔氧化铝结构的影响．

有序介孔碳材料的软模板合成、结构改性与功能化

有序介孔碳材料在吸附、分离、催化以及能量存储/转化等方面具有广阔的应用前景。相较于复杂的硬模板路线,基于两亲性嵌段共聚物和聚合物前驱体间(如酚醛树脂)自组装的软模板路线是合成有序介孔碳材料更为有效的方法。本文讨论比较了溶剂挥发诱导自组装法、水相协同自组装法和无溶剂法等三种典型软模板路线的基本过程和特点,并介绍了近年来在新型碳前驱体应用、介孔碳的结构改性和功能化等方面的一些重要进展,最后总结了介孔碳的合成研究中所需解决的关键问题。

高比表面磁性有序介孔炭的合成及对亚甲基蓝的吸附性能

具有高比表面积、大孔容的铁磁性有序介孔炭(Fe/OMCs)对含染料废水的处理提供了一种简单有效的方法。采用苯酚树脂作炭源,三嵌段共聚物F127为模板剂,正硅酸乙酯为硅前驱体,硝酸铁为磁源,通过软模路线合成了Fe/OMCs。利用X射线衍射仪(XRD),氮气吸附仪,透射电镜(TEM)和综合物性测试仪研究了硝酸铁加入量对Fe/OMCs的相态、孔结构参数和磁性的影响;并以亚甲基蓝(MB)为染料探针分子,研究了Fe/OMCs对MB的吸附行为。结果表明材料有序性、比表面和孔容随着硝酸铁加入量的增加而降低,而饱和磁化强度明显增强。Fe/OMCs对MB有快速吸附能力,其行为符合Sips吸附方程。

二维六方p6mm有序介孔WO_3-TiO_2复合材料的制备及其可见光光催化性能

以非离子型表面活性剂为模板剂,采用蒸发诱导自组装法制备了一系列不同WO3含量的有序介孔WO3-TiO2复合材料,并表征了其孔结构、形貌、孔隙率、光谱性质及组成.结果表明,该材料呈二维六方p6mm对称和锐钛矿晶相结构;与无序WO3-TiO2复合材料相比,其比表面积(152～154m2/g)更大,孔径更均一(5.3nm),且比纯TiO2的帯隙宽度(3.0eV)更窄.将该WO3-TiO2样品用于可见光光催化降解水相中罗丹明B和2,4-二氯苯氧乙酸的反应中,发现WO3含量适当的有序介孔WO3-TiO2样品的光催化活性比无序的样品和纯TiO2的更高.