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杂多阴离子柱撑水滑石的合成、热稳定性、酸碱性研究 被引量:13
1
作者 郭军 矫庆泽 +4 位作者 沈剑平 吕慧娟 刘丹 蒋大振 闵恩泽 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1996年第4期357-362,共6页
采用水溶液中阴离子直接交换法合成了过渡金属单取代Keggin结构杂多阴离子SiW_(11)M(H_2O)O^6-_(39)(M=Mn^(2+),Fe^(2+),Co^(2+),Ni^(2+),Cu^(2+),Zn^(2+)柱撑水滑石.用元素分析、XRD和IR对产物的组成与结构进行了表征.XRD结果给出柱撑... 采用水溶液中阴离子直接交换法合成了过渡金属单取代Keggin结构杂多阴离子SiW_(11)M(H_2O)O^6-_(39)(M=Mn^(2+),Fe^(2+),Co^(2+),Ni^(2+),Cu^(2+),Zn^(2+)柱撑水滑石.用元素分析、XRD和IR对产物的组成与结构进行了表征.XRD结果给出柱撑产物的底面间距达1.47nm.DTA结合不同温度下焙烧样品的XRD、IR研究表明,柱撑水滑石在低于250℃时脱除物理吸附水和层间水;在400~500℃之间脱除层上羟基,形成一个无定形的混合氧化物状态;在600℃以上无定形态结晶为晶态氧化物混合物.异丙醇探针反应表明,柱撑水滑石具有高于水滑石前驱体和相应杂多酸盐的催化活性.且同时存在酸碱两类催化活性中心,但酸中心明显较强. 展开更多
关键词 杂多阴离子 柱撑水滑石 热稳定性 催化剂
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过渡金属取代型杂多阴离子柱撑水滑石上环己烯的催化氧化性能 被引量:18
2
作者 郭军 矫庆泽 +2 位作者 段淑江 蒋大振 闵恩泽 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1998年第1期129-131,共3页
POM-LDHs with the composition of MAI-XW11ZO39(M=Zn, Mg; X=P, Si; Z=Mn2+, Fe2+, Co2+, Ni2+, Cu2+) were synthesized, and their catalytic properties for oxidation of cyclohexene in the presence of dioxygen were studied. ... POM-LDHs with the composition of MAI-XW11ZO39(M=Zn, Mg; X=P, Si; Z=Mn2+, Fe2+, Co2+, Ni2+, Cu2+) were synthesized, and their catalytic properties for oxidation of cyclohexene in the presence of dioxygen were studied. The results obtained show that the oxidation of cyclohexene gives mainly α-H oxidation products, and the reaction activities greatly depend on the nature of the substituted transition metals in the POM pillars, i. e.,with different Z ions, the activity is in the order: Co2+~Cu2+~Mn2+》Ni2+~Fe2+. In addition, the central atom in the POM pillars has some effects on the oxidation of cyclohexene.The activity increases when P is used instead of Si. No obvious difference between the activities of ZnAl and MgAl layers were observed. 展开更多
关键词 杂多阴离子 柱撑水滑石 环己烯 催化氧化
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Dawson结构杂多阴离子(P_2M_(18)O_(62))^(6-)(M=Mo,W)的电子结构和催化性质的理论研究 被引量:13
3
作者 肖慎修 杨胜勇 +1 位作者 陈天朗 王荣顺 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第4期652-655,共4页
用第一原理密度泛函理论的离散变分方法(DFT-DVM)计算典型的Dawson结构杂多阴离子(P2M18O62)6-(M=Mo,W)的电子结构,比较两者之间的差异.结果表明,Dawson结构中极位和赤道位的原子有不同的化学行为,... 用第一原理密度泛函理论的离散变分方法(DFT-DVM)计算典型的Dawson结构杂多阴离子(P2M18O62)6-(M=Mo,W)的电子结构,比较两者之间的差异.结果表明,Dawson结构中极位和赤道位的原子有不同的化学行为,还原电子将主要进入赤道位的金属原子.(P2Mo8O62)6-的反应活性中心主要是配位金属原子Mo、极位桥氧Opb、赤道位端氧Oet和赤道位中心氧Oei;(P2W18O62)6-的反应活性中心主要是配位金属原子W、极位桥氧Opb、赤道位端氧Oer.(P2Mo8O62)6-的氧化性强于(P2W18O62)6-,而酸性则与此相反.这与Keggin结构(PM12O40)3-杂多阴离子的情况相同. 展开更多
关键词 DAWSON结构 杂多阴离子 电子结构 密度泛函理论 离散变分方法 催化剂
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杂多阴离子柱撑水滑石类层柱材料中层柱相互作用研究 被引量:18
4
作者 刘继广 郭军 +4 位作者 孙铁 吕慧娟 毛丽秋 蒋大振 闵恩泽 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1995年第9期1329-1333,共5页
合成了具有不同组成的类水滑石层状化合物和杂多酸,据此制备了一系列杂多阴离子柱撑水滑石。用IR光谱、DTA等方法研究了此类层柱材料中层与柱的相互作用,发现类水滑石层状化合物中的M3+离子的种类和具有Keggin结构的杂... 合成了具有不同组成的类水滑石层状化合物和杂多酸,据此制备了一系列杂多阴离子柱撑水滑石。用IR光谱、DTA等方法研究了此类层柱材料中层与柱的相互作用,发现类水滑石层状化合物中的M3+离子的种类和具有Keggin结构的杂多阴离子的组成元素,无论处于四面体中、还是位于八面体中,对层柱的相互作用皆有明显影响。此外,这种相互作用还导致杂多阴离子中四面体和八面体对称性及相关性质的改变。 展开更多
关键词 杂多阴离子 柱撑水滑石 层柱相互作用
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十八胺/杂多阴离子杂化LB膜的制备与表征 被引量:7
5
作者 柳士忠 张贞文 +2 位作者 王俊 杜祖亮 戴树玺 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第1期96-100,共5页
采用界面吸附法制备了 5种十八胺 /杂多阴离子杂化 LB膜 ODA/HPA( HPA=PW12, PMo12, PW6Mo6, PW9Mo3, P2Mo18)。对 5种配合物在空气 /水界面上单分子膜的行为进行了研究。它们有较高的崩溃压 46.0~ 48.0mN· m-1,均能形成... 采用界面吸附法制备了 5种十八胺 /杂多阴离子杂化 LB膜 ODA/HPA( HPA=PW12, PMo12, PW6Mo6, PW9Mo3, P2Mo18)。对 5种配合物在空气 /水界面上单分子膜的行为进行了研究。它们有较高的崩溃压 46.0~ 48.0mN· m-1,均能形成稳定的单分子膜。用红外光谱,紫外光谱,小角 X射线衍射( LXRD)和荧光光谱对 LB膜的沉积特性与结构进行了鉴定。结果表明,制备的 LB膜具有中心对称性,其层状结构由杂多阴离子单层与表面活性剂双层交替组成。 展开更多
关键词 十八胺 杂多阴离子 LB膜 制备 表征 LB膜 制备 表征 层状结构
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Keggin结构磷钨钒杂多阴离子柱撑水滑石的合成、表征与热稳定性研究 被引量:8
6
作者 郭军 孙铁 +3 位作者 沈剑平 刘继广 蒋大振 闵恩泽 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1995年第2期134-139,共6页
采用水浴液中阴离子直接交换法合成了具有不同钒含量的Keggin结构磷钨钒杂多阴离子PW(12-n)VnO(40)(n=1—5)柱撑水滑石,用元素分析、XRD和IR对柱撑产物的组成和结构进行了表征.XRD结果给出柱撑产... 采用水浴液中阴离子直接交换法合成了具有不同钒含量的Keggin结构磷钨钒杂多阴离子PW(12-n)VnO(40)(n=1—5)柱撑水滑石,用元素分析、XRD和IR对柱撑产物的组成和结构进行了表征.XRD结果给出柱撑产物的底面间距达1.47M.DTA结果表明柱撑产物的热稳定性高于水滑石前驱体,且与杂多阴离子中V含量相关.由不同温度下焙烧样品的XRD和IR研究可知,柱撑产物的热分解过程为:<250℃时脱除物理吸附水和层间水;250~400℃范围内脱羟基(同时伴随着层间Keggin离子结构的破坏);400℃以上生成WO3和Mg2V2O7,后者在750℃以上分解为MgO和V2O5. 展开更多
关键词 杂多阴离子 柱撑水滑石 热稳定性
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硅钨系列三元杂多阴离子柱撑水滑石的合成、表征及其酸碱催化性能 被引量:16
7
作者 郭军 孙铁 +3 位作者 沈剑平 刘丹 蒋大振 闵恩泽 《高等学校化学学报》 CSCD 北大核心 1995年第3期346-350,共5页
从NO_3-LDH出发,通过直接交换反应合成了具有Keggin结构的杂多阴离子SiW_(11)M·(H_2O)O (M为第一系列过渡金属)柱撑水滑石,用元素分析、XRD、IR和DTA对产物的组成和结构进行了表征。结... 从NO_3-LDH出发,通过直接交换反应合成了具有Keggin结构的杂多阴离子SiW_(11)M·(H_2O)O (M为第一系列过渡金属)柱撑水滑石,用元素分析、XRD、IR和DTA对产物的组成和结构进行了表征。结果表明,杂多阴离子进入水滑石层间,使水滑石的层间距从0.92nm增加到1.47nm,且热稳定性有所提高。柱撑产物在异丙醇反应中表现出酸碱双功能催化作用,但酸催化占明显优势。 展开更多
关键词 硅钨杂多阴离子 柱撑水滑石 合成 表征 催化性能
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聚乙烯咔唑/杂多阴离子杂化LB膜的制备、结构与光电性质 被引量:5
8
作者 柳士忠 柳利 +3 位作者 李建平 何平 杜祖亮 胡振纲 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第7期1192-1196,共5页
首次选用聚乙烯咔唑 (PVK)、二十二烷酸 (BA)与杂多阴离子用LB技术制备了五种有机 /无机杂化LB膜 ,PVK/BA/HPC (HPC =Na5[PZ(H2 O)Mo11O3 9]·5H2 O ,Z =Mn ,Co,Cu ,Zn ,Ni) .用原子力显微镜 (AFM) ,UV vis ,小角X射线衍射 (LAXRD) ... 首次选用聚乙烯咔唑 (PVK)、二十二烷酸 (BA)与杂多阴离子用LB技术制备了五种有机 /无机杂化LB膜 ,PVK/BA/HPC (HPC =Na5[PZ(H2 O)Mo11O3 9]·5H2 O ,Z =Mn ,Co,Cu ,Zn ,Ni) .用原子力显微镜 (AFM) ,UV vis ,小角X射线衍射 (LAXRD) ,表面光电压谱 (SPS) ,荧光光谱等对LB膜的结构与性质进行了表征 .结果表明 :它们在空气 /水界面有好的成膜性能 ,崩溃压为 2 2~ 2 7mN/m ,杂多阴离子作为一个单层夹在PVK和BA双层之间 .PVK/BA/HPCLB膜的光致发光具有PVK激基缔合物的特征荧光 。 展开更多
关键词 结构 光电性质 聚乙烯基咔唑 杂多阴离子 混合LB膜 制备 表征 有机/元素杂化膜
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中心原子对Keggin结构杂多阴离子的电子结构和催化性质的影响 被引量:6
9
作者 肖慎修 杨胜勇 +1 位作者 陈天朗 李平 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1997年第4期356-362,共7页
使用SCC-DV-X_α方法计算了Keggin结构的杂多阴离子(SiMo_(12)O_(40))^(4-),(GeMo_(12)O_(40))^(4-),(AsMo_(12)O+(40))^(3-)的电子结构,并与文献对(PMo_(12)O_(40))^(3-)的计算结果作了对比分析.讨论了中心原子对Keggin结构的杂多阴离... 使用SCC-DV-X_α方法计算了Keggin结构的杂多阴离子(SiMo_(12)O_(40))^(4-),(GeMo_(12)O_(40))^(4-),(AsMo_(12)O+(40))^(3-)的电子结构,并与文献对(PMo_(12)O_(40))^(3-)的计算结果作了对比分析.讨论了中心原子对Keggin结构的杂多阴离子的电子结构和催化性质的影响.结果表明,中心原子对Kegginn结构杂多阴离子的电子云、静电势、总态密度的分布影响不明显;但中心原子不同,前线轨道HOMOLUMO的组成有一些差异.四种阴离子的ε_(LUMO)和ε_(Fermi)的相对大小关系为:(AsWo_(12)O_(40))^(3-)>(PMo_(12)-O_(40))^(3-)>(GeMo_(12)O_(40))^(4-)>(SiMo_(12)O_(40))^(4-),其氧化能力和催化活性也具有相同的顺序.(XMo_(12)-O_(40))^(n-)(X=Si,Ge,P)中端氧O_(t),桥氧O_b,Mo以及X都具有催化活性,在催化反应中都可能成为催化活性中心,而(AsMo_(12)O_(40))^(3-)中仅有As和O_b可作为催化活性中心. 展开更多
关键词 KEGGIN结构 杂多阴离子 催化 中心原子 电子结构
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杂多阴离子柱撑锰铝水滑石的合成、表征及催化性能 被引量:9
10
作者 刘继广 孙铁 蒋大振 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1995年第3期241-244,共4页
杂多阴离子柱撑锰铝水滑石的合成、表征及催化性能刘继广,孙铁,蒋大振(吉林大学化学系,长春130023)关键词杂多阴离子,柱撑,锰铝水滑石,异丁烷,烷基化类水滑石化合物属于阴离子型粘土‘’‘,其中心金属离子M2+或M3... 杂多阴离子柱撑锰铝水滑石的合成、表征及催化性能刘继广,孙铁,蒋大振(吉林大学化学系,长春130023)关键词杂多阴离子,柱撑,锰铝水滑石,异丁烷,烷基化类水滑石化合物属于阴离子型粘土‘’‘,其中心金属离子M2+或M3+及平衡阴离子可根据需要进行改变.... 展开更多
关键词 杂多阴离子 柱撑 水滑石 烷基化
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Keggin杂多阴离子电子结构和物化性质与中心原子的关系 被引量:6
11
作者 肖慎修 杨胜勇 +1 位作者 陈天朗 王荣顺 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第8期1165-1170,共6页
使用密度泛函理论中的离散变分方法(DFr-DVM),以(XMo12O40)n-(X=B,Al,Si,Ge,P,As,S)为例计算了七个Keg-n杂多阴离子的电子结构,讨论了中心原子对Keggin阴离子的电子结构、稳定性、氧化还原性和酸性的关系.根据计算结果,给出稳定性、氧... 使用密度泛函理论中的离散变分方法(DFr-DVM),以(XMo12O40)n-(X=B,Al,Si,Ge,P,As,S)为例计算了七个Keg-n杂多阴离子的电子结构,讨论了中心原子对Keggin阴离子的电子结构、稳定性、氧化还原性和酸性的关系.根据计算结果,给出稳定性、氧化还原性强弱顺序,计算给出结果与实验一致. 展开更多
关键词 Keggin杂多阴离子 中心原子 密度泛函理论 离散变分方法 电子结构 稳定性 催化剂 氧化还原性 酸性
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Keggin结构阳离子[AlO_4Al_(12)(OH)_(24)(H_2O)_(12)]^(7+)与杂多阴离子构筑的新型无机纳米簇凝胶 被引量:7
12
作者 彭革 胡长文 +1 位作者 陈立东 王恩波 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2001年第10期1629-1631,共3页
The novel class of inorganic nanoclusters, \{\[AlO\-4Al\-\{12\}(OH)\-\{24\}(H\-2O)\-\{12\}\]\}\{\[SiW\-\{11\}O\-\{39\}CoCl\]\}\511H\-2O, \{\[AlO\-4Al\-\{12\}(OH)\-\{24\}(H\-2O)\-\{12\}\]\}\{\[P\-2W\-\{18\}O\-\{62\}\]\... The novel class of inorganic nanoclusters, \{\[AlO\-4Al\-\{12\}(OH)\-\{24\}(H\-2O)\-\{12\}\]\}\{\[SiW\-\{11\}O\-\{39\}CoCl\]\}\511H\-2O, \{\[AlO\-4Al\-\{12\}(OH)\-\{24\}(H\-2O)\-\{12\}\]\}\{\[P\-2W\-\{18\}O\-\{62\}\]\}Cl\533H\-2O and \{\[AlO\-4Al\-\{12\}(OH)\-\{24\}(H\-2O)\-\{12\}\]\}\-2\[NaP\-5W\-\{30\}O\-\{110\}\]\524H\-2O, consisting of Keggin cations and heteropolyoxometalates, has been synthesized and characterized by ICP, IR and NMR. It is proved that the intrinsic identities of Keggin cation and heteropolyanions of the clusters are preserved within the gels. 展开更多
关键词 Keggin结构阳离子 杂多阴离子 合成 结构表征 无机纳米簇凝胶 同多铝酸阳离子
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Keggin型铜取代磷钨杂多阴离子可见光催化降解罗丹明B 被引量:8
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作者 吴春燕 刘希龙 +4 位作者 沈国英 黄文施 茅丹 华英杰 王崇太 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2012年第9期1030-1035,共6页
以Keggin型铜取代杂多阴离子PW11O39Cu(Ⅱ)(H2O)5-[PW11Cu]为可见光催化剂,有机染料罗丹明B(RhB)为模型污染物,研究了在可见光照射下PW11Cu对RhB的可见光催化降解作用,提出了PW11Cu可见光催化作用的反应机理,同时考察了RhB初始浓度、PW1... 以Keggin型铜取代杂多阴离子PW11O39Cu(Ⅱ)(H2O)5-[PW11Cu]为可见光催化剂,有机染料罗丹明B(RhB)为模型污染物,研究了在可见光照射下PW11Cu对RhB的可见光催化降解作用,提出了PW11Cu可见光催化作用的反应机理,同时考察了RhB初始浓度、PW11Cu初始浓度和溶液pH值对RhB光催化降解速率的影响。实验结果表明,含有15.6μmol/L PW11Cu+10μmol/L RhB的水溶液在可见光照射下反应80 min,RhB的降解率达100%,总有机碳去除率约33%。RhB的可见光催化降解服从准一级动力学方程,在RhB初始浓度为20、30和40μmol/L的情况下,其表观一级速率常数分别为3.1×10-2、2.0×10-2和1.5×10-2 min-1。 展开更多
关键词 铜取代杂多阴离子 均相可见光催化 罗丹明B降解 总有机碳
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Keggin型铬取代磷钨杂多阴离子在D301R树脂上的吸附性质 被引量:7
14
作者 华英杰 舒火明 +2 位作者 华淑艳 王崇太 童叶翔 《中山大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2010年第1期67-71,75,共6页
详细研究了Keggin型铬取代杂多阴离子PW11O39Cr(III)(H2O)4-(PW11Cr)在D301R弱碱性阴离子交换树脂上的吸附行为,考察了不同pH和温度对吸附容量和吸附速率的影响,根据测定的吸附动力学曲线和吸附等温线,提出了吸附所遵从的热力学和动力... 详细研究了Keggin型铬取代杂多阴离子PW11O39Cr(III)(H2O)4-(PW11Cr)在D301R弱碱性阴离子交换树脂上的吸附行为,考察了不同pH和温度对吸附容量和吸附速率的影响,根据测定的吸附动力学曲线和吸附等温线,提出了吸附所遵从的热力学和动力学模型,并计算了相应的吸附热力学函数和速率常数。结果表明,在PW11Cr稳定存在的pH范围内,PW11Cr的吸附量随溶液pH值的升高而增加,随溶液温度的升高而降低;吸附动力学符合表面过程控制的准二级吸附模型,吸附速率常数k2在298 K时为1.54×10-3g.mg-1.min-1,并随温度的升高而减小;吸附等温线符合Freundlich吸附模型,吸附热约为-37 kJ.mol-1,为物理吸附。 展开更多
关键词 阴离子交换树脂D301R 铬取代杂多阴离子 吸附动力学 吸附等温线
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Keggin型杂多阴离子α-[AlW_9Mo_3O_(40)]^(5-)电子性质的密度泛函理论研究 被引量:6
15
作者 孙秀云 谭克 +3 位作者 颜力楷 冯静东 关威 苏忠民 《东北师大学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2004年第3期56-60,共5页
 采用量子化学密度泛函理论(DFT)方法研究Keggin型杂多阴离子α-[AlW9Mo3O40]5-的电子性质.计算结果表明:α-[AlW9Mo3O40]5-的最高占有轨道(HOMO)主要分布在桥氧原子(Ob)上,由Ob原子的p轨道构成,而最低空轨道(LUMO)则集中在Mo原子和Ob...  采用量子化学密度泛函理论(DFT)方法研究Keggin型杂多阴离子α-[AlW9Mo3O40]5-的电子性质.计算结果表明:α-[AlW9Mo3O40]5-的最高占有轨道(HOMO)主要分布在桥氧原子(Ob)上,由Ob原子的p轨道构成,而最低空轨道(LUMO)则集中在Mo原子和Ob原子上,由Mo原子的d轨道和Ob原子的p轨道构成,两者具有反键作用;预测在发生第一次氧化还原反应时,主要是Mo原子得电子被还原;Al原子、W原子和Mo原子都从邻近的O原子上得到电子,负电荷离域在整个阴离子簇的O原子上,并且W桥氧为亲核反应活性中心;W桥氧为碱性最强部位,易于发生亲核反应,这与电荷分析得到的结论一致. 展开更多
关键词 α-[AlW9Mo3O40]^5- 杂多阴离子 密度泛函理论 电子性质
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杂多阴离子的相转移化学(Ⅳ)──杂多阴离子与NO的配位反应 被引量:5
16
作者 王恩波 刘霞 +2 位作者 王作屏 许林 高丽娟 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1994年第9期1285-1287,共3页
杂多阴离子的相转移化学(Ⅳ)──杂多阴离子与NO的配位反应王恩波,刘霞,王作屏,许林,高丽娟(东北师范大学化学系,长春,130024)关键词杂多阴离子,相转移,NO配位Pope等[1]发现表面含有配位水分子的杂多阴离... 杂多阴离子的相转移化学(Ⅳ)──杂多阴离子与NO的配位反应王恩波,刘霞,王作屏,许林,高丽娟(东北师范大学化学系,长春,130024)关键词杂多阴离子,相转移,NO配位Pope等[1]发现表面含有配位水分子的杂多阴离子可以在相转移作用下转移到非极性溶... 展开更多
关键词 杂多阴离子 相转移 一氧化氮 配位
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杂多阴离子柱撑类水滑石的合成、表征及催化研究 被引量:3
17
作者 郑建华 庞海霞 +3 位作者 王长杰 姜燕冬 赵军丽 贾云龙 《地球科学(中国地质大学学报)》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第2期231-234,共4页
采用共沉淀法合成了具有不同组成的类水滑石层状化合物和杂多酸 ,并以此制备了一系列杂多阴离子柱撑类水滑石 ;用XRD和IR方法对柱撑产物的结构进行了表征 ,它们具有K结构 ;结果表明这些材料层间高度为 0 .97nm .并且发现以H2 O2 为氧化... 采用共沉淀法合成了具有不同组成的类水滑石层状化合物和杂多酸 ,并以此制备了一系列杂多阴离子柱撑类水滑石 ;用XRD和IR方法对柱撑产物的结构进行了表征 ,它们具有K结构 ;结果表明这些材料层间高度为 0 .97nm .并且发现以H2 O2 为氧化剂的这种层柱催化剂在液 -固相中对苯甲醛氧化成苯甲酸具有很高的活性和选择性 . 展开更多
关键词 杂多阴离子 类水滑石 制备 苯甲醛 H2O2氧化
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杂多阴离子的相转移化学 Ⅰ.取代的Keggin及Dawson结构杂多阴离子在非极性溶剂中的溶剂化行为研究 被引量:4
18
作者 王恩波 刘霞 +4 位作者 王作屏 张保建 高丽娟 詹瑞云 刘雅言 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1994年第11期1064-1070,共7页
利用四庚基溴化铵将Keggin结构的杂多阴离子ZW_(11)O_(39)M(H_2O)^(n-)(Z=Si,Ge,P;M=Ni^(2+),C^(2+),Cr^(3+),Co^(2+);n=4~6)和Dawson结构的杂多阴离子P_2W_(17)O_(61)M(H_2O)^(n-)(M=Ni^(2+),Cu^(2+),Cr^(3+),Co^(2+);n=7,8)从水溶液... 利用四庚基溴化铵将Keggin结构的杂多阴离子ZW_(11)O_(39)M(H_2O)^(n-)(Z=Si,Ge,P;M=Ni^(2+),C^(2+),Cr^(3+),Co^(2+);n=4~6)和Dawson结构的杂多阴离子P_2W_(17)O_(61)M(H_2O)^(n-)(M=Ni^(2+),Cu^(2+),Cr^(3+),Co^(2+);n=7,8)从水溶液中转移至非极性溶剂(苯或甲苯)中,并观察到在水溶液中难以进行的配位水的脱去反应,形成配位不饱和的杂多阴离子.当加入Lewis碱如丙酮、吡啶等,可迅速恢复饱和配位,其电子吸收光谱也相应变化,基本恢复到配位饱和时的数值,有ESR信号.实验表明,在非极性溶剂中,配体之间相互进行的取代反应,吡啶配位能力最强,发生了取代反应ZW_(11)O_(39)M(L)^(n-)+Py→ZW_(11)O_(39)M(Py)^(n-)+L(L=丙酮、乙腈等).同时我们也研究了温度、杂多阴离子浓度、惰性气体流量对杂多阴离子在非极性溶剂中的溶剂化行为的影响,得到了相转移的一般规律,为杂多阴离子在非极性溶剂中的催化研究提供了理论依据. 展开更多
关键词 杂多阴离子 相转移 溶剂化行为
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Dawson型磷钨杂多阴离子P2W18O6-62的电化学性质和对O2还原的电催化作用 被引量:3
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作者 王崇太 华英杰 +4 位作者 孙振范 韦吉崇 李天略 童叶翔 刘晓旸 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第2期473-478,共6页
用循环伏安、交流伏安和交流阻抗法对Dawson型磷钨杂多阴离子P2W18O66-2的电化学性质进行了详细研究,循环伏安结果显示,P2W18O66-2在pH2.52的0.1mo·lL-1Na2SO4+NaHSO4溶液中有两对可逆的单电子还原-氧化波和两对可逆的双电子还原-... 用循环伏安、交流伏安和交流阻抗法对Dawson型磷钨杂多阴离子P2W18O66-2的电化学性质进行了详细研究,循环伏安结果显示,P2W18O66-2在pH2.52的0.1mo·lL-1Na2SO4+NaHSO4溶液中有两对可逆的单电子还原-氧化波和两对可逆的双电子还原-氧化波.单电子波的峰电位和电流与溶液的pH无关,双电子波的峰电位则随溶液pH的增加而负移,峰电流降低,表明双电子电极过程完全受扩散控制,实验测定其扩散系数(DO)为2.5×10-6cm2-1.循环伏安结果表明P2W18O6-62的第III对波对O2还原为H2O2具有显著的电催化作用,催化效率约达300%.将P2W18O6-62应用于PW11O39Fe(III)(H2O)4-构成的类电-芬顿过程,使该过程对硝基苯的降解效率显著提高. 展开更多
关键词 Dawson型磷钨杂多阴离子 电催化 氧还原 过氧化氢 硝基苯降解
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Keggin型铬取代的磷钨杂多阴离子/二氧化钛纳米膜光催化剂的制备及可见光催化性能 被引量:5
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作者 邹晓梅 陈艳 +7 位作者 朱兴旺 刘高鹏 郭心玮 雷琴 柯小雪 李帅星 华英杰 王崇太 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2016年第3期320-329,共10页
以钛酸四丁酯Ti(OC4H9)4为Ti O2前驱体,Keggin型铬取代的杂多阴离子PW11Cr为可见光活性组分,采用溶胶-凝胶提拉法在玻片表面制备了PW11Cr/Ti O2纳米膜光催化剂,并用UV-Vis DRS、IR、XRD、SEM和TEM等技术手段对催化剂的光吸收性质、化学... 以钛酸四丁酯Ti(OC4H9)4为Ti O2前驱体,Keggin型铬取代的杂多阴离子PW11Cr为可见光活性组分,采用溶胶-凝胶提拉法在玻片表面制备了PW11Cr/Ti O2纳米膜光催化剂,并用UV-Vis DRS、IR、XRD、SEM和TEM等技术手段对催化剂的光吸收性质、化学组成、晶相和表面结构形貌等进行了表征;讨论了膜中PW11Cr和Ti O2相互作用的方式;以染料模型污染物Rh B的可见光催化降解为探针,评估了PW11Cr/Ti O2光催化剂的可见光催化活性,讨论了光催化反应机理,并与Ti O2的光催化反应机理进行了比较;考察了焙烧温度、PW11Cr剂量和溶液p H值对光催化活性的影响;最后用Rh B的循环降解实验评估了催化剂的光催化稳定性。实验结果表明,PW11Cr/Ti O2光催化剂对可见光有明显吸收,较低焙烧温度(100℃)下得到的膜为无定形结构,而较高焙烧温度(500℃)为纳晶结构;前者的光催化活性较高,在200 W金卤灯照射下降解10μmol/L Rh B,120 min的降解率为95%,4 h的COD去除率为72%;羟基自由基是导致Rh B降解的主要氧活性物质;低的膜处理温度,高的PW11Cr负载量和溶液酸性有利于提高PW11Cr/Ti O2膜的光催化活性;经循环重复使用10次,PW11Cr/Ti O2膜的光催化活性仅有较少损失。 展开更多
关键词 Keggin型铬取代磷钨杂多阴离子 二氧化钛 可见光催化剂 溶胶-凝胶法 罗丹明B
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