CuCe-SAPO-34选择性催化丙烯还原柴油车尾气氮氧化物

采用等体积浸渍法制备Cu Ce-SAPO-44分子筛催化剂,用于选择性催化丙烯还原柴油车尾气氮氧化物(C3H_(6)-SCR)。采用X射线衍射(XRD)、N_(2)吸附-脱附、紫外可见光谱(UV-Vis)、H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等方法对催化剂的物理化学性质进行表征。研究表明,引入的铈与铜物种之间存在相互作用,有利于生成更多的孤立Cu^(2+)物种,提高了分子筛催化剂的低温氧化还原性能,从而提高了Cu CeSAPO-34的低温脱硝活性。同时,双金属分子筛骨架上具有丰富的Lewis酸性位,有助于C3H_(6)和NO_(x)的吸附和活化。当Cu∶Ce=4∶2时,Cu Ce-SAPO-34催化剂具有最佳的脱硝性能,在含有10%O_(2)和5%H_(2)O的柴油车尾气氛围中,在250℃最高能实现90%以上的脱硝效率。

呼吸感染引起的氮氧化物异常及其对肺功能的影响研究

探讨呼吸感染引起的氮氧化物(呼出气一氧化氮)异常及其对肺功能的影响。方法 选择2022年11月至2023年11月在清华大学玉泉医院感染性疾病科就诊的76例呼吸感染患者作为研究对象,根据FeNO水平分为呼吸感染组(n=38)和对照组(n=38)。测量并比较两组患者的血液生化指标、呼出气中的挥发性有机化合物浓度、肺功能参数和炎症因子水平。结果 呼吸感染组患者的呼出气VOC种类和浓度均高于对照组(P<0.05)。呼吸感染组患者的肺功能参数均低于对照组(P<0.05)。呼吸感染组患者的炎症因子水平均高于对照组(P<0.05)。结论 呼吸感染可以导致呼出气一氧化氮异常,进而加剧炎症反应。呼出气VOC可能作为呼吸感染患者呼出气一氧化氮异常和肺功能损伤的生物标志物,有助于呼吸感染的诊断。

天津与上海35岁以上人群氮氧化物个体暴露水平及其影响因素

目的:对天津和上海35岁以上人群氮氧化物(nitrogen oxides,NO_(X))与二氧化氮(nitrogen dioxide,NO_(2))个体暴露水平进行测量,并探讨研究对象基线特征、居住环境情况及日常活动模式等因素对其影响。方法:采用定组研究,在天津和上海招募91名年龄35岁以上的研究对象,分别在夏季和冬季各进行3次随访(上海冬季因新型冠状病毒肺炎疫情影响只进行了1次随访),每两次随访之间间隔至少为2个星期,有27名研究对象参与了两个季节的研究。每次随访使用Ogawa被动式采样器测量个体24 h NO_(X)与NO_(2)暴露浓度,通过问卷和日志收集日常活动模式信息。采用混合线性效应模型分析不同因素对NO_(X)与NO_(2)个体暴露水平的影响。结果:两地人群共完成349人次有效的24 h内NO_(2)与NO_(X)个体暴露监测,天津夏季NO_(2)与NO_(X)个体暴露日均值(体积分数)分别为18.0×10^(-9)和26.2×10^(-9),天津冬季分别为31.0×10^(-9)和54.9×10^(-9),上海夏季分别为38.7×10^(-9)和100.0×10^(-9),上海冬季分别为45.5×10^(-9)和139.2×10^(-9)。单因素回归分析结果显示NO_(X)与NO_(2)个体暴露水平与城市、季节、性别、日均做饭次数以及监测站大气NO_(2)浓度显著相关。除以上因素外,NO_(X)个体暴露水平还与教育水平有显著关联,NO_(2)个体暴露水平还与是否被动吸烟、日均居家时间、烹饪燃料类型、住宅与交通主干道距离、是否使用抽油烟机存在显著关联。多因素回归分析显示,NO_(2)与NO_(X)个体暴露水平天津显著低于上海,夏季显著低于冬季,男性NO_(X)个体暴露水平显著高于女性。监测站NO_(2)浓度与NO_(2)和NO_(X)个体暴露水平呈显著正向关联;日均做饭次数与NO_(2)个体暴露水平之间呈显著正向关联,日均居家时间与NO_(2)个体暴露水平之间呈显著负向关联。大气NO_(2)浓度每升高1个四分位间距(interquartile range,IQR),即12.7×10^(-9),NO_(2)个体暴露水平上升27.5%[95%置信区间(confidence interval,CI):17.0%~38.9%],NO_(X)个体暴露水平上升16.1%(95%CI:7.1%~25.8%)。结论:不同季节、城市和大气NO_(2)浓度均可以影响NO_(2)与NO_(X)的个体暴露水平,同时NO_(2)个体暴露水平还受到生活习惯等因素的影响。

铝与氮氧化物高温均相反应机理的量子化学计算研究

为了研究Al粉在氮氧化物中的燃烧特性,采用量子化学密度泛函理论ωB97X方法,研究了Al与3种氮氧化物(NO_(2)、NO和N_(2)O)的反应机理。首先,使用ωB97X‑D3方法在def2‑SVP基组水平上优化了各反应物、中间体、过渡态和产物的几何构型,通过频率分析证实中间体和过渡态的真实性,并通过内禀反应坐标(IRC)计算以进一步确定过渡态,得到了详细反应路径和机理。同时,使用双杂化泛函PWPB95结合DFT‑D3校正和def2‑TZVPP基组获得了各结构的单点能,并使用变分插值过渡态理论计算了相关反应的反应速率常数,得出每个反应的阿伦尼乌斯表达式。结果表明,Al与NO和NO_(2)的反应过程为Al与O氧原子连接形成复合物中间体后通过三元环状过渡态破坏N‑O键生成产物;Al与N_(2)O的反应时则为Al与N原子形成复合物后通过四元环状过渡态发生消除反应生成产物。通过分析各反应动力学参数得到Al与NO_(2)、NO和N_(2)O反应活化能分别为:4.3,249 kJ·mol^(-1)和13.4 kJ·mol^(-1)。在2400~4100 K,由于Al与NO_(2)和N_(2)O的反应能垒较低,反应速率均大于106 m^(3)·mol^(-1)·s^(-1),说明该反应容易发生且速率极快,Al与NO的反应能垒极高,因此其逆反应速率远大于正反应速率,且各反应反应速率受温度的影响程度为:NO>N_(2)O>NO_(2)。

FCC再生烟气氮氧化物产生原因与控制措施

介绍了青岛石油化工有限责任公司1.4 Mt·a^(-1)两段再生工艺重油催化裂化装置,分析了造成再生混合烟气中氮氧化物含量上升的原因,通过对再生系统优化操作、加注脱硝剂,使混合烟气中氮氧化物质量浓度由380 mg·m^(-3)降至150 mg·m^(-3),减轻了下游脱硝装置运行的苛刻度,实现了烟气的达标排放。

燃煤耦合农林废弃物在流化床内燃烧的氮氧化物生成特性模拟研究

通过化学反应动力学模拟方法构建了流化床燃烧反应模型,研究了燃煤耦合农林废弃物燃烧过程中氮氧化物的生成特性与反应机理。结果表明:氮氧化物转化率随着农林废弃物掺混比例增加而增大,且随着生物质掺入量增加,转化率增长速率提高;燃烧温度对氮氧化物转化率的影响较大;随着燃烧系统氧体积分数增大,氮氧化物转化率先缓慢增大,在氧体积分数达到一定值后迅速增大,之后变化趋于缓慢;出于经济性与技术可行性的考量,可以选择降低风量小的燃尽风氧体积分数来进一步降低氮氧化物生成量,为实际燃煤耦合生物质燃烧锅炉控制污染物排放提供一定的技术支撑和指导意见。

炙马钱子和马钱子碱氮氧化物的毒性研究

目的明确炙马钱子和马钱子碱氮氧化物的毒性。方法选用C57BL/6小鼠210只,雌雄各半,随机分为对照组10只,生马钱子组、炙马钱子组、马钱子碱组、马钱子碱氮氧化物组,各50只。对照组正常饲养饮水,其他组灌胃给药,观察24 h内小鼠中毒死亡情况,然后持续观察记录14 d内小鼠死亡情况,逐日记录各组小鼠死亡数量和中毒症状。灌胃给药,观察小鼠的一般状态、死亡情况、给药后14 d内的体质量变化;采用HE染色观察死亡小鼠心、肝、脾、肾组织的病理损伤情况。结果给药后四种药品的小鼠中毒反应类似,并呈现剂量依赖性加重。14 d内各给药组小鼠的体质量变化较对照组无明显异常。炙马钱子的LD50约为生马钱子的1.6倍;马钱子碱氮氧化物的LD50可达马钱子碱的31倍左右。相较于炙马钱子和马钱子碱氮氧化物,生马钱子和马钱子碱的死亡-剂量曲线,较为陡直,均呈剂量依赖性。与对照组相比,四种药品最高剂量组中毒死亡小鼠心、肝、脾、肾组织HE染色均未见明显异常。结论炙马钱子和马钱子碱氮氧化合物比生马钱子和马钱子碱毒性更小,治疗窗更大,更安全。

金属/分子筛催化剂上甲烷选择性催化还原氮氧化物研究进展

CH_(4)选择性催化还原氮氧化物(CH_(4)-SCR)是一种潜在的新型脱硝技术。综述了近10年来CH_(4)-SCR脱除NOx体系中不同金属/分子筛催化剂及反应机理方面的研究进展,包括对催化剂反应活性位点、关键活性中间体和反应动力学的新认识,以及分子筛类型、负载金属类型和反应条件等关键因素对CH_(4)-SCR催化性能的影响,并提出了金属/分子筛类催化剂用于CH_(4)-SCR反应的研究展望。

工作场所空气中氮氧化物分光光度法的研究

为进一步探究工作场所空气中氮氧化物的准确测定方法,以某化肥厂工作场所大气环境为研究对象,参考HJ479—2009《环境空气氮氧化物的测定盐酸萘乙二胺分光光度法》中的相关要求,建立实验方法,并通过回归分析印证该方法的准确性。而后应用该方法进行目标区域的氮氧化物测定,结果显示,该方法测定空气中氮氧化物时,有着相对较高的适用性和准确性,能够对氮氧化物含量进行较为精准的测定,具有一定的应用价值。

复杂工况烟气氮氧化物催化净化

氮氧化物作为主要的大气污染物之一,对人类健康和大气环境造成严重危害。近年来,我国电力行业持续减少烟气中的氮氧化物排放,非电行业和新兴发电行业如垃圾焚烧/生物质燃烧发电等领域的烟气氮氧化物污染控制成为固定源烟气减排的重点。目前,氨法选择性催化还原是应用最广泛且最有效的烟气氮氧化物净化技术。然而,非电行业和新兴发电行业烟气氮氧化物净化工况条件十分复杂,烟气中通常存在大量酸性气体(SO_(2)、HCl)、碱/碱土金属(Na、K、Ca)、重金属(Pb、Cd、As)和磷化合物等毒物,极易导致催化剂中毒失活。为了解决在复杂工况烟气中氮氧化物净化催化剂失活的问题,研究人员对催化剂的抑制中毒作用进行了广泛且系统的研究,包括提高催化剂对SO_(2)的耐受性、改善对碱金属和碱土金属的抗性,以及提升复杂工况烟气条件下的复合中毒抗性。综述了复杂工况烟气氮氧化物催化净化技术的研究进展,总结了催化剂抑制SO_(2)中毒、抑制碱/碱土金属中毒以及抑制复合中毒的有效策略,为开发高效、稳定且抑制中毒的烟气氮氧化物净化催化剂提供了参考和思路,同时也为推进氮氧化物净化催化剂在非电行业和新兴发电行业的复杂工况烟气净化中的实际应用提供了理论指导。

驾驶特性对国六轻型汽油车氮氧化物瞬时排放的影响

速度、加速度和车辆比功率(VSP)等表征驾驶特性的参数与车辆实际驾驶时的瞬时排放有着很高的相关性。为探究驾驶特性对国六轻型汽油车氮氧化物(NOx)瞬时排放的影响,在正常驾驶和激烈驾驶2种驾驶风格下使用便携式排放测试系统(PEMS)进行了实际驾驶排放测试(RDE)。通过数据处理和建立RDE数据集,研究了不同驾驶风格下的车辆速度和加速度分布,以及两者对国六轻型汽油车NOx瞬时排放量的耦合影响。此外,为探究VSP与NOx瞬时排放量的关系,引入高斯曲线进行了散点拟合。结果表明:测试车辆的高NOx瞬时排放量主要集中在0~2 m/s~2的正加速度区域,在激烈驾驶时排放量更大;激烈驾驶在VSP0~25 kW/t时都有高NOx瞬时排放量,高排放的VSP范围是正常驾驶的1.5倍。

核设施排风烟囱内氮氧化物的载带排放过程数值模拟

针对氮氧化物(NO_(x))在核设施尾气排放过程中存在的偶发性浓集问题,提出了一种将NO_(x)尾气管道排放口布置于排风烟囱内的实施方案,并采用数值模拟方法研究了载带过程中NO_(x)在排风烟囱内的流动扩散过程,探讨了尾气管道的排放高度和布置方位对NO_(x)流动扩散效果的影响。结果表明:在烟囱内存在一个顺时针螺旋上升的NO_(x)浓集区域,在烟囱高度约70 m以上,NO_(x)以相似的质量浓度分布云图排出烟囱;当尾气管道位于烟囱中心时,烟囱出口处NO_(x)的局部最大质量浓度和质量浓度变异系数随尾气出口高度(10~60 m)的升高而增大,但人员工作区的NO_(x)局部最大质量浓度和截面平均质量浓度随尾气出口高度(10~30 m)的升高而显著下降;当NO_(x)在低水平位置排放时,20 m的尾气排放高度和+90°的方位为较优的布置方案;当NO_(x)在较高位置排放时,应尽量将尾气出口布置在烟囱中心位置。

国六非城市在用柴油车实际运行工况与氮氧化物排放特征研究

非城市柴油车在柴油车市场中占据了较大的份额,开展国六非城市在用柴油车实际运行工况与氮氧化物(NO_(x))排放特征分析,对于下一阶段实际道路排放测试方法的升级以及降低NO_(x)排放具有重要意义。利用在用柴油车远程监控数据,系统研究了国六N_(2)和N_(3)类非城市在用柴油车实际运行工况与NO_(x)排放特征,并与便携式排放测试系统(PEMS)测试结果进行对比。结果表明,在市区和市郊工况下,国六非城市在用柴油车实际运行时间占比和NO_(x)排放贡献率均低于PEMS测试,而在高速工况下的实际运行时间占比和NO_(x)排放贡献率均高于PEMS测试。建议在后续标准的修订中,应进一步优化PEMS测试中非城市车辆的行驶工况构成比例,以便更真实地反映其实际NO_(x)排放水平。此外,国六非城市柴油车NO_(x)比排放随车速和发动机负荷的提高呈下降趋势。高速工况下,N_(2)和N_(3)类非城市在用柴油车的NO_(x)比排放较于市区工况分别降低了72.1%和64.7%。值得注意的是,约13%的N_(2)类非城市在用柴油车在市区工况下表现出选择性催化还原(SCR)入口排气温度较低,导致SCR装置处于低转化效率状态。因此,应提高SCR装置低温转化效率,以降低市区行驶工况下的NO_(x)实际排放量。

SPE-UPLC-MS/MS法同时测定花草茶中的7种吡咯里西啶类生物碱及其氮氧化物

该研究建立了同时测定花草茶中7种吡咯里西啶类生物碱及其氮氧化物(野百合碱、野百合碱-N-氧化物、立可沙明碱、立可沙明碱-N-氧化物、天芥菜碱、天芥菜碱-N-氧化物、千里光宁碱)的固相萃取-超高效液相色谱-串联质谱(SPE-UPLC-MS/MS)分析方法。样品用0.1 mol/L盐酸溶液提取,经MCX固相萃取柱净化后,样液通过Poroshell 120 EC-C_(18)色谱柱(150 mm×3.0 mm,2.7μm)分离,电喷雾正离子多反应监测(MRM)模式检测。结果表明,7种吡咯里西啶类生物碱及其氮氧化物在1.0~50μg/L线性范围呈良好的线性关系,相关系数(R^(2))均>0.998;方法检出限(LOD)和定量限(LOQ)分别为0.3μg/kg和1.0μg/kg。平均加标回收率为81.8%~98.8%,精密度试验结果相对标准偏差(RSD)为1.98%~7.08%。对20个花草茶样品进行检测结果发现,其中有2个样品检出千里光宁碱,分别为18.2μg/kg和33.5μg/kg。该方法快速准确,准确度高,精密度好,适用于花草茶中的吡咯里西啶类生物碱及其氮氧化物的同时测定。

基于CiteSpace的植物对氮氧化物吸收净化研究进展

氮氧化物(主要是NO_(2))是常见大气污染物之一,其浓度的升高不仅会威胁人体健康,还会破坏生态环境。而植物不仅能对氮氧化物产生一定的抗性,还有吸收净化氮氧化物的能力。为全面、系统地了解植物对氮氧化物吸收净化研究进展与发展趋势,基于CNKI数据库,运用CiteSpace软件对1980—2024年有关植物对氮氧化物吸收净化的文献进行可视化分析。结果表明:植物对氮氧化物吸收净化的研究论文数量总体呈现增长的趋势,植物对氮氧化物吸收净化的研究主要围绕二氧化氮、园林植物、大气污染等方面展开,圣倩倩、祝遵凌、赵娜、李少宁等为该领域的主要研究人员,广东省生态环境与土壤研究所、北京市农林科学院林业果树研究所等是研究植物对氮氧化物吸收净化的主要机构,城市森林、大气污染、抗性是植物对氮氧化物吸收净化研究的核心内容。

采用技术大比武方式实施废气中氮氧化物能力验证的思考

以现场技术大比武形式组织废气中氮氧化物的测定能力验证,采用经数据换算的迭代稳健z比分数法进行数据统计,结合全覆盖的现场技术核查,发现参加机构出现的偶然性差错,同时通过统计分析,发现各家机构存在的共性问题。参加机构可从能力验证的反馈中了解自身和其他机构存在的技术问题,有助于增强专业技术人员的能力,从而促进行业整体水平的提升。

5000 t/d水泥熟料生产线窑尾烟气氮氧化物超低排放实践

0前言当前我国对大气污染管控严厉,水泥熟料生产线窑尾烟气NOx排放浓度一直以来备受关注。现阶段,我国水泥熟料生产线根据各自窑况采取了多样的脱硝方案,如分级燃烧,精准喷氨,SCR脱硝等。泉兴水泥有限公司5 000 t/d熟料生产线窑系统存在脱硝效率低,氨水用量偏大等问题。随着超低排放标准的逐步实施,单一脱硝技术很难满足要求,为进一步降低氨水用量及NOx排放指标,我公司采用工艺脱硝为主、精准喷氨技术为辅,共同实施的方法对原脱硝系统进行深度改造。通过改造,在不影响原系统熟料产量以及能耗的基础上,降低NOx以及氨逃逸排放浓度;同时控制氨水用量,降低环保成本。

等离子点火锅炉氮氧化物排放的数值模拟研究

等离子点火技术成功地应用于各类燃煤锅炉中,大大提高了点火成功率及运行经济性,而氮氧化物排放是锅炉运行中面临的重要问题,开展等离子点火锅炉内氮氧化物排放特征的研究十分有意义。采用数值模拟方法,研究了不同等离子点火功率下锅炉燃烧特征,获得锅炉内流场及温度分布。通过分别采用三种氮氧化物生成机理,获得不同点火功率下三种类型氮氧化物的贡献比例和变化趋势。等离子点火功率的升高对炉膛内流场影响较小,但会明显提高炉膛内的平均温度,扩大高温区范围。随着等离子点火功率的升高,燃料型氮氧化物生成量降低,热力型氮氧化物生成量升高,氮氧化物的总生成量降低。

低温下改性活性炭对铅锌冶炼烟气中氮氧化物的吸附性能研究

针对传统技术在低温条件下烟气脱硝率低、活性炭吸附速率小等问题,结合温度条件改进研究了一种适用于低温条件的改性活性炭。分析铅锌冶炼排放烟气中的氮氧化物性质,利用氨气催化分离烟气中的NOx,通过扩孔和活化剂进行结构表征改性,增加活性炭比表面积,刺激活性炭吸附能力,以适应低温条件环境。利用Langmuir模型与Freundilch理论,计算活性炭吸附容量与温度、自由度的平衡关系,提高NO_x吸附数据监测与计算的精准度。实验结果表明,加入碳酸钾与羟基铁改进后的活性炭对NOx的脱硝率达到70%~100%,吸附速率最快可达0.7 mg/min。

降低烷基化装置待生酸单元尾气氮氧化物的研究

待生酸单元是烷基化配套装置,尾气中氮氧化物一直偏高,通过优化攻关,对氮氧化物的浓度进行降低。研究结果表明,通过本文的优化措施,废气NOx中NO2与NO比例由1:1下降至1:2,NOx人工检测平均值为53.6 mg/m3,达到了绿色企业≤80 mg/m3的指标要求,比去年同期降低37%。