共轭高聚物双分子结构中激子电致解离的动力学研究

通过绝热动力学方法,研究了共轭高聚物双分子结构中激子对外加电场的响应.当外电场强度超过某个临界值时,激子会被解离成一对自由的电子与空穴.对于双分子结构中的激子,其临界解离电场除了受电子与电子相互作用以及电声相互作用影响之外,还受分子间相互作用的影响.由动力学演化的计算得到,激子临界解离电场强度随分子间相互作用强度的增大而呈非线性降低;随电子与电子相互作用强度的增大呈非线性减小的变化;但是,随电声耦合强度的增大却呈现出线性增大的变化.

二维激子-极化子凝聚体中冲击波的产生与调控

由于半导体微腔中形成的激子-极化子凝聚体能在室温实现,且具有非平衡、强相互作用等特性,其成为研究非平衡量子系统非线性特性的一个理想平台.本文采用谱方法与四阶龙格库塔法,探究二维极化子凝聚体中产生和调控冲击波的方案.发现,若在高凝聚率时淬火凝聚体与热库之间的交叉相互作用,可将初始制备的亮孤子调制成两种波速不同的旋转对称型冲击波,而初始的类暗孤子只能转变成单一波速的旋转对称型冲击波;若淬火外势,则可将类暗孤子转化成各向异性的超声速冲击波,并给出冲击波对外势宽度的依赖关系.若在低凝聚率时调控外势和非相干泵浦,可在均匀凝聚体中激发出多种各向异性冲击波,还可通过它们的振幅调控冲击波的波数和振幅,并展示了激发冲击波所需外势或非相干泵浦的宽度范围.文中方案不仅为激子-极化子凝聚体中产生和调控冲击波提供理论指导,找到了与实验相似的对称型冲击波,而且为非平衡或不可积系统中激发冲击波开辟了一条普适捷径,可能成为调控孤子向冲击波转变的一种范式.

色坐标可调的单发光体热激子OLED

色域可调的高效有机发光二极管(OLED)器件由于可实现广泛的色彩表现范围,为显示、照明和光电应用带来了新的可能性。本工作以热激子材料C3为唯一发光客体,通过改变主体及客体浓度,制备了系列色坐标可调的OLED器件。在2.5%低掺杂浓度下,器件中C3分子的三个激发态都呈现较显著的发光,单主体与双主体器件L1、L3可分别实现暖白光与冷白光发射,在17 V工作电压下对应的CIE坐标分别为(0.298,0.381)、(0.241,0.329)。在较高掺杂浓度(10%)下,第二单重态的发射占主导地位,单主体与双主体器件L2和L4分别呈现黄绿光及绿光。其中,双主体器件由于具有更好的载流子平衡,相比单主体器件启动电压降低、器件效率提升且效率衰减减少。由于存在高能级反向系间窜越的热激子机制,器件L4的最大EQE为5.36%,突破了传统荧光EQE的理论上限(5%)。本工作为设计基于单发光组分的色域可调及白光OLED器件提供了新的思路。

探测激子极化激元在超薄范德华微晶中的光传播

激子极化激元是一种准粒子,过渡金属二硫族化合物材料即使在室温下也能支持传播激子极化子,是非常好的纳米光子学研究平台.已有研究表明,通过散射型扫描近场光学显微镜可以对过渡金属二硫族化合物薄片中激子极化激元进行实空间探测,但波导厚度仅限于低至30 nm.本文采用三种不同波长的入射光(1550和1064 nm的近红外以及633 nm的可见光),通过基于原子力显微镜的散射型扫描近场光学显微镜测量,探测到MoS2和WSe2薄片中激子极化子普通横电模式的纳米光学成像.在厚度分别低至~3 nm(相当于4原子层)和~8 nm(相当于12原子层)的超薄MoS2和WSe2薄片上,可以清楚地观察到干涉条纹图案,大大打破了之前的测量厚度限制.当厚度接近几个原子层时,波矢量始终保持在1.6k0~1.7k0左右,而不是理论预言的1k0.这些模式的特性表明,体系是由近乎悬浮的过渡金属二硫族化合物薄片的三层对称波导构成,其对激子极性子的传播产生限域效应.研究结果为探索基于超薄过渡金属二硫族化合物材料的近红外区极化器件提供了深入的理解和开辟了新的途径.

有机体系中激子极化激元研究进展

激子极化激元(EPs)是一种准粒子,是由光子与半导体材料激子强耦合形成。EPs具备光子速度快、相干性好和激子易调控等特点,并且由于其玻色子性质,可形成玻色-爱因斯坦凝聚(BEC)。相较于无机体系,有机体系更有利于实现室温下的凝聚,引起学术界的广泛兴趣。本文回顾了EPs的发展历程,深入介绍了基于有机体系EPs的机理、BEC、超流、涡旋形成和能量传递等的研究进展。

过渡金属硫族化合物基于激子的光致发光调控研究进展

简单介绍了二维(2D)层状过渡金属硫族化合物(transition metal dichalcogenide,TMD)材料中的激子,具体介绍了TMD材料的优缺点以及目前研究所面临的现状和问题,其中合成高产率、高性能的单层TMD是TMD作为下一代电子材料进一步发展的关键挑战。详细综述了基于TMD中的激子对调控光致发光方法的最新进展,包括化学掺杂、衬底工程、抑制激子-激子湮灭(EEA)等方法,最后总结和展望了TMD材料目前研究现状存在的主要问题以及未来的需求与挑战。

等离子体轰击单层WS_(2)引入缺陷态对束缚激子光学性质的影响

单层过渡金属硫化物具有原子级厚度、直接带隙、强自旋轨道耦合等优异性能,使其在自旋电子学、光电子学等领域具有重要的研究价值和广泛的应用前景.通常材料中包含多种结构缺陷,这可能是在样品制备和生长过程中形成的,也可以经过后期处理产生,这些缺陷会显著改变其物理化学性质.因此,控制和理解缺陷是调控材料性质的重要途径.本文利用氩等离子体对机械剥离的单层WS_(2)进行轰击处理,通过控制轰击时间引入不同密度的缺陷.光致发光和拉曼测试结果表明,在未改变晶格结构的前提下,引入了两种缺陷态的束缚激子,两种激子的动力学过程与中性激子相比明显变慢.对比真空和大气环境下的光致发光光谱(photoluminescence spectroscopy,PL),两种激子的强度变化呈现相反的行为.本文的研究结果可为二维材料缺陷的引入和调控以及特征光谱的研究提供依据.

温度调控WSe2/WS2异质结层间激子动力学行为研究

二维材料异质结中的激子包括面内激子、层间激子等,其中,层间激子为玻色子,其凝聚温度由浓度及有效质量决定,因此其长寿命的优点有助于实现高温下的激子凝聚,从而减小电子耗散速率,使得层间激子成为设计低能耗、高效能的微纳电子器件的重要载体。但层间激子较弱的发光效率进一步加深了其探测难度。研究发现,层间激子对温度具有极高的敏感性,因此,基于光致发光光谱,研究了温度对0˚层间扭转角WSe2/WS2异质结中层间激子的影响。发现随温度升高,WSe2/WS2异质结中层间激子的发光强度降低,当温度升高至145 K时,WSe2/WS2异质结的层间激子完全淬灭,并从层间激子复合动力学角度,揭示了温度调控层间激子动力学的机理。

具明亮基态激子的半导体纳米晶体发现

来自美国海军研究实验室(NRL:United States Naval Research Laboratory)和瑞士苏黎世联邦理工学院(ETH:Eidgenössische Technische Hochschule Zürich)的科学家表示,他们发现了一类具有明亮基态激子的新型半导体纳米晶体。这一发现标志着光电子领域的一项重大进步,可能会彻底改变高效发光器件等技术的发展。相关论文发表于新一期《美国化学学会·纳米》杂志上。通常情况下,纳米晶体内能量最低的激子被称为“暗”激子。暗激子的存在减缓了光的发射速率,限制了基于纳米晶体的器件,如激光器或发光二极管(LED:Light Emitting Diode)的性能。长期以来,科学家一直致力于寻找克服这一难题的办法。

介电环境屏蔽效应对二维InX(X=Se,Te)激子结合能调控机制的理论研究

采用基于格林函数的GW方法计算发现:孤立二维单层硒化铟(InSe)和碲化铟(InTe)具有吸收可见光的理想带隙,高的电子迁移率以及适合光解水的电子能带结构,电子自旋轨道耦合(SOC)效应使单层InTe从间接带隙半导体转变为直接带隙半导体.在准粒子能级计算的基础之上,通过求解Bethe-Salpeter方程(BSE)发现,孤立单层InSe和InTe的激子结合能远大于常温下激子的自发解离能.另一方面,实际应用的二维半导体为了维持其力学稳定性,大都需要依附在衬底上,另外,不同实验室样品自身原子层厚度也各异,这些因素必然改变二维半导体的介电环境.进一步的计算发现,二维InSe和InTe的激子结合能随自身原子层厚度以及衬底厚度的变大而减小,这说明可以通过调控二维半导体自身原子层以及衬底厚度的方式实现对激子结合能的精确调控,本文结果能够为将来精确调控二维InSe和InTe的激子结合能大小提供重要的理论依据.

基于蒽核的高性能深蓝光“热激子”材料

蓝光OLED材料是电致发光领域的关键和难点。基于高能激发态转换的“热激子”材料表现出优异蓝光材料的潜能。本文通过调节给受体的推拉电子能力,以蒽为核心构筑单元、三苯基苯为弱给体、苯氰基为受体,设计合成了一种新型D-π-A结构分子TACN。扭曲的三苯基苯提供了高度扭曲的分子构象,有效减弱了聚集态下的猝灭效应,因此TACN表现出高的荧光量子产率(聚集态下47%)。实验结果和理论分析表明,TACN具备“热激子”特征,其大的T_(2)-T_(1)能隙(1.45 eV)有效阻碍了从T_(2)到T_(1)的内转换(IC)过程,而小的T_(2)-S_(1)能差(0.18 eV,T_(2)>S_(1))有利于促进反向系间窜越(RISC)过程。基于TACN的非掺杂器件表现出深蓝色发射(λmax=444 nm),半峰宽(FWHM)为59 nm,色坐标为(0.17,0.13)。其最大外量子效率(EQEmax)为8.3%,相应的激子利用率(EUE)最高为88.7%。

准二维钙钛矿晶体中自限域激子发光机制研究

通过冷却结晶法成功地合成了准二维钙钛矿(C_(4)H_(10)N)_(2)(CH_(3)NH_(3))Pb_(2)Br_(7)晶体,并研究了该晶体的晶体结构以及自由激子和自限域激子复合发光行为。单晶XRD结构分析表明,该晶体中PbBr6八面体单元具有极大的结构扭曲。通过光谱分析发现,该准二维钙钛矿材料在紫外光激发下表现为蓝色发光,并且具有两个荧光峰,峰位分别为440 nm和477 nm。其中,较强的荧光峰(440 nm)和较弱的荧光峰(477 nm)分别来源于准二维钙钛矿材料的自由激子和自限域激子的复合发光。该研究结果将有助于深入理解钙钛矿晶体中激子自限域过程和发光机制。

过渡金属硫族化合物激子研究进展

分别介绍了激子的基本概念及过渡金属硫族化合物(transition metal dichalcogenides,TMD)材料中不同类型的激子态,并对TMD材料中激子的调控方法和手段进行了系统综述;总结了TMD材料中激子问题的潜在研究方向及应用.

OLEDs中的激子及其高效利用

有机发光二极管(OLEDs)是基于有机半导体的发光器件,由于具有自发光、响应速度快、发光颜色可调、轻薄、大面积柔性可弯曲等优点,被认为是新一代的显示和照明技术。OLEDs是通过注入的电子和空穴复合形成激子并辐射发光的过程,因此如何有效利用激子,特别是三线态激子,已经成为OLEDs材料和器件研究的重要课题。其中,如何把三线态激子能量转换成单线态激子,并最终实现100%激子的荧光发射更具有应用价值,最近几年这方面的研究已经取得了显著进展。本文从OLEDs的工作原理和发光过程出发,详细介绍了制备高效率荧光OLEDs的有效方法及其最新进展,并对未来发展方向进行了展望,为OLEDs材料和器件的研究提供重要参考。

有机发光二极管中原子掺杂调控的单重态激子产率

原子掺杂是目前提高有机发光二极管发光效率的有效方法之一.杂质原子的存在,一方面改变了体系的自旋轨道耦合强度,另一方面引入了杂质势.从这两方面出发,基于扩展的Su-Schrieffer-Heeger模型,研究了有机聚合物中掺杂原子的存在对单重态激子产率的影响.结果发现,通过掺杂原子可以有效地提高单重态激子产率.主要原因源于掺杂原子所诱导的较大自旋轨道耦合强度,而非杂质势的引入.澄清了利用原子掺杂提高有机发光二极管发光效率的机理,并为相关实验的材料选取和设计提供了理论指导.

金属卤化物钙钛矿半导体中的自陷激子

在极性晶体中,由于强电子–声子耦合,激发的电子–空穴对可以被晶格畸变产生的形变势场所俘获,形成自陷激子。金属卤化物钙钛矿半导体作为一种离子晶体已经被证实具有高效的自陷激子发光,成为制备新一代高质量白光光源的理想候选材料。然而,对于金属卤化物钙钛矿中自陷激子发光机制的理解仍然较为匮乏,远远落后于器件方面的发展。为此,本文主要从自陷激子的基础物理角度出发,总结了近年来关于金属卤化物钙钛矿半导体中自陷激子的形成条件、形成机制以及相关激发态动力学的研究进展,并对未来基于该体系中自陷激子机理方面的研究做出展望,从而为该体系中自陷激子的研究提供更加清晰的物理图像。

莫尔晶格中的激子绝缘体

当载流子动能被抑制后,双层量子阱中的电子-空穴可以通过层间库仑相互作用形成激子绝缘体,而抑制动能的主要手段为施加外部磁场产生朗道能级.在二维莫尔晶格中通过能带折叠可以显著抑制载流子动能进而形成莫尔平带.本文主要介绍通过莫尔平带实现无外加磁场的激子绝缘体,着重介绍几个不同的实验思路,并展示如何利用差分反射谱、层间激子光致发光谱、2s激子探测谱、量子电容以及微波阻抗谱探测激子绝缘体信号.总的来说,莫尔晶格中形成的激子绝缘体为在固体环境中研究Bose-Hubbard模型提供了很好的平台,其研究内容可包括激子莫特绝缘体、激子超流以及它们之间的连续转变等.

拓扑激子绝缘体的实验进展

电子空穴在库仑相互作用下会发生从半金属态到激子基态的相变,在费米面附近自发打开能隙,该基态被称为激子绝缘体.该物态在凝聚态物理领域吸引了广泛的关注,相关的实验证据一直在寻找中.近年来,在浅反转InAs/GaSb量子阱中,激子绝缘体的光学能谱和输运特征首先被观察到,证实了激子绝缘体在二维体系中的存在.令人意外的是,在这一激子绝缘态中,电学输运测量探测到了对磁场和温度不敏感的一维类螺旋拓扑边缘态.这一观察到的激子基态很难用现有的单粒子理论进行解释,被称为拓扑激子绝缘体.本文系统回顾了在该量子阱中针对拓扑激子绝缘体的实验研究,包括电学输运、太赫兹透射谱、电容测量等.这些实验结果综合表征了拓扑激子绝缘体的体态与边缘态性质.拓扑激子绝缘体作为一个由玻色子构成的基态,在极限条件下有望相变为具有宏观相干性的玻色爱因斯坦凝聚态,为研究低维电子相互作用提供新的平台.

利用热激子反向系间窜越的特征磁响应探测界面型OLED中的Dexter能量传递过程

基于界面激基复合物作为主体的主-客体型有机发光二极管(organic light emitting diodes,OLEDs)的外量子效率已经突破36%,但其主-客体间能量传递过程还有待深入研究.本文提出一种基于客体Rubrene热激子反向系间窜越(T_(2,Rub)→S_(1,Rub))的特征磁响应探测界面激基复合物型OLEDs中能量传递过程的实验策略.具体通过表征主、客体材料的光物理特性,证明了主-客体单重态激子间的F?rster共振能量传递过程;通过研究界面激基复合物型器件的磁电致发光响应曲线,可视化了主-客体三重态激子间的Dexter能量传递过程,且该过程有效发生对于器件电致发光具有不可忽视的促进作用.本研究不仅为探测OLEDs中Dexter能量传递过程提供切实可行的理论方法,还为进一步设计高性能热激子型OLEDs提供新的实验参考.

激子极化激元凝聚体中的二维亮孤子

在非保守非线性系统中,产生孤子的基本物理机理是系统的动能与非线性、以及增益与耗散达到双动力学平衡.如何在该系统中产生稳定的自由高维孤子是目前孤子理论具有挑战性的前沿课题.本文提出了一种在激子极化激元玻色-爱因斯坦凝聚体中实现二维自由亮孤子理论方案,即通过时间周期调制相互作用以及增益与耗散双平衡的物理机理产生稳定的二维自由空间亮孤子.为此,首先通过拉格朗日量变分法得到了二维亮孤子参数的动力学方程,得到其动力学稳定的参数空间.其次,数值模拟广义增益耗散Gross-Pitaveskii方程的含时演化,验证了二维亮孤子的稳定性.最后,加入高斯噪声模拟真实实验环境,发现在实验可观测的时间范围内,二维亮孤子是稳定的.本文的实验方案打开了在非保守系统中研究高维自由空间亮孤子的大门.