新型磷酸硅铝分子筛SAPO-56的合成与表征

以 N ,N ,N′,N′-四甲基 -1 ,6-己二胺 ( TMHD)为模板剂 ,采用水热法在 Al2 O3 -P2 O5-Si O2 体系中合成了 SAPO-56分子筛 .固定模板剂和水 ,得到 Al-Si-P三元体系相图 .当原料物质的量比为 0 .5<n( Si O2 ) /n( M) <0 .7( M=Si O2 +Al2 O3 +P2 O5) ,0 .1 5<n( Al2 O3 ) /n( M) <0 .4及 0 .1 <n( P2 O5) /n( M) <0 .3时 ,出现SAPO-56合成的纯相区 .固定合成凝胶中硅、铝、磷和水的量 ,模板剂的用量改变对合成影响较大 .n( TMHD) /n( P2 O5)≥ 2时 ,产物是纯 SAPO-56.用 XRD,SEM,IR,DTA-TG和吸附等方法研究了产物的物化性能 .结果表明 ,SAPO-56分子筛具有较好的热稳定性 (骨架坍塌温度为 1 1 50℃ )和较大的水吸附量( 41 % ) .SAPO-56分子筛催化剂对甲醇转化制烯烃反应表现出了良好的催化活性和较高的 C2 和 C3 烯烃选择性 .

一种新型介孔磷酸硅铝(SAPO)分子筛的合成及表征

以Silicate-1晶种为硅源,水热合成了一种新型介孔磷酸硅铝(SAPO-1)分子筛,并且通过X射线粉末衍射、红外光谱、透射电镜、扫描电镜、热重分析、N2吸附/脱附和氨气程序升温脱附(NH3-TPD)等多种手段对产物进行了表征.红外光谱表明,Silicate-1导向剂成功地引入了介孔骨架;氨气程序升温脱附(NH3-TPD)结果表明,SAPO-1具有较强的酸性.催化结果表明,SAPO-1在大分子催化反应中有较高的活性.

偏高岭土水热合成磷酸硅铝分子筛及其表征(英文)

以具有一定活性的偏高岭土兼作铝源与硅源、正磷酸作磷源、三乙胺和氢氟酸为复合模板剂,用水热方法合成了磷酸硅铝分子筛(SAPO–5)。利用X射线衍射分析、红外光谱分析、扫描电镜、Brunauer–Emmett–Teller分析等手段对产物进行了表征。研究了不同晶化时间对产物晶相组成的影响。在473K下,晶化时间为24h时,可得到结晶度较高的SAPO–5晶体,其形貌为尺寸大约200nm的柱状晶体,比表面积为205.9m2/g,平均孔径为9.72nm,孔容为0.73cm3/g,属于介孔材料。

磷酸硅铝分子筛及其在甲醇制烯烃中的应用研究

本文在简要叙述磷酸硅铝分子筛（SAPO），尤其是SAPO－34的一些物理化学特性的基础上，评述了文献中运用SAPO分子筛进行MTO研究的一些结果，认为应推动此项工艺在四川等缺油富气地区建设大型工业装置。

分光光度法测定磷酸硅铝类化合物中的铝

用固相合成的方法合成磷酸硅铝(S iA lPO4)类化合物,所得化合物在聚乙二醇辛基苯基醚及聚乙烯醇存在下铝(III)与铬天青S的显色反应.在pH 5.3的HAc-NaAc缓冲介质中,体系最大吸收波长λm ax=612nm,用分光光度法测定磷酸硅铝类化合物中铝,实验结果与理论计算结果基本一致.

磷酸硅铝分子筛SAPO-17的合成与性能研究

磷酸硅铝系列分子筛SAPO-n是美国联合碳化物公司于1984年首先合成,SAPO-17是其中的一种。作为一种新的分子筛,对其晶胞参数,吸附和催化性能及热稳定性等方面的研究,至今很少见有文献报道。本文考察了SAPO-17的合成条件、物化性能、热稳定性及裂解正十六烷和粗柴油的催化性能,并测定了它的晶胞参数。

一种新型磷酸硅铝分子筛的合成及表征

采用水热合成法,以三乙烯四胺（TETA）为模板剂,磷酸、正硅酸乙酯、乙酸镁及氢氧化铝为原料,通过调节模板剂的用量、晶化温度、晶化时间和pH值,合成出含镁的磷酸硅铝分子筛,原料的物质的量之比为n（P）：n（Si）：n（H2O）：n（Ni）：n（Al）：n（TETA）=1.00：0.25：0.18：0.51：30.00：0.65,晶化温度为150-170℃,pH值为6.0,晶化时间为24 h.

偏高岭石基磷酸硅铝分子筛的合成及催化性能

以偏高岭土兼作Al、Si源,H3PO4作磷源,十六烷基三甲基溴化铵(三乙醇胺为复合模板剂,采用分步晶化和一步晶化的方法制备磷酸硅铝分子筛.利用X射线衍射分析、扫描电镜、XPS及NH3-TPD等手段对产物进行了表征.结果表明:分步晶化法制备的磷酸硅铝分子筛晶粒规整,呈柱状,且晶粒尺寸较大,约为20μm×5μm×5μm,其晶体结构中P∶Al∶Si摩尔比达1∶1.19∶0.67,硅含量较高;采用分步晶化法制备的SAPO-5分子筛的总酸量更高,达578.0μmol/g;采用分步晶化法制备的SAPO-5分子筛的催化正丁烷异构化反应初始活性可达到24.8%,远高于一步晶化法制备的SAPO-5分子筛的初始活性(14.1%).

磷酸硅铝分子筛SAPO-5的合成和性能研究

在原料来源及配及等条件不同于文献报道的前提下,采用活性远低于假薄水铝石的氢氧化铝,并以廉价的三乙胺为模板剂,制出几种硅含量不同的SAPO-5分子筛。通过扫描电镜、X射线衍射确认合成的物种为单一相SAPO-5。采用吸附、差热、程序升温等手段测定了它们的物化性能。

含镁磷酸硅铝分子筛的合成及表征

以三乙烯四胺为模板剂,采用水热合成法,以磷酸、正硅酸乙酯、氢氧化铝、乙酸镁及三乙烯四胺为原料,各原料配比为n（P）∶n（Si）∶n（Mg）∶n（Al）∶n（H2O）∶ n（TETA）=1∶0.11∶ 0.38∶ 0.49∶ 82∶0.89,在（150 ～ 170）℃、晶化时间24h和pH =6.0～6.2条件下,合成得到纯度较高和热稳定较好的含镁磷酸硅铝分子筛.采用扫描电子显微镜和粉末X射线衍射对分子筛进行晶体结构和形貌分析,所得分子筛在合成范围内具有较高的纯度和结晶度.DSC-TG热分析表明,分子筛具有较好的热稳定性.对分子筛进行甲醇转化反应评价,结果表明,在载气流速10 mL·min-1、进料体积空速5.0h-1和300 ℃条件下,甲醇转化反应中气相产物甲烷体积分数可达80％,乙烯和丙烯含量约为13％.通过Vario ELⅢ型元素分析仪测定C、N、H和Mg质量分数分别为6.51％、5.53％、3.19％和3.39％.

伊利石合成磷酸硅铝分子筛及其表征

采用碱熔活化方法对伊利石进行活化,系统地考察了煅烧温度、煅烧时间、矿物粒度、矿碱质量比等条件对伊利石活化的影响;以活化伊利石为主要硅、铝源,采用水热法合成磷酸硅铝分子筛(SAPO-11),系统地考察模板剂种类、模板剂用量、投料硅铝物质的量比、晶化温度等合成条件对产物结构和性质的影响。利用X射线衍射(XRD)、N_(2)吸附-脱附、扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)等分析手段对活化产物和合成的分子筛进行了分析表征,结果表明,伊利石的最佳碱熔活化条件为煅烧温度为800℃、煅烧时间为90 min、伊利石矿粒径为75μm、矿碱质量比为1∶0.8,经活化后伊利石的晶型结构基本完全被破坏,活化产物主要是高活性的低聚合态硅铝酸盐,化学反应活性较高;在原料配比为n(三氧化二铝)∶n(五氧化二磷)∶n(模板剂)∶n(二氧化硅)∶n(水)=1∶1∶1∶0.5∶50、水热晶化温度为190℃、晶化时间为24 h时成功合成结晶度较高的纯相SAPO-11分子筛,合成的SAPO-11分子筛具有较大的比表面积,样品主要由粒径为1~3μm的椭球状颗粒组成,该合成方法丰富了磷酸硅铝(SAPO)分子筛的原料来源,拓展了中国伊利石的高附加值利用途径。

磷酸硅铝分子筛的合成及其应用

磷酸硅铝(SAPO)分子筛是由PO4+、AlO4-及SiO2三种四面体单元构成的微孔型晶体。人工合成SAPO分子筛的方法主要是水热合成。采用不同的有机模板剂、混合物配比及pH值等因素会影响SAPO分子筛合成的结果。由于骨架呈负电性,具有可交换的阳离子,同时呈现出质子酸性,可以催化低碳物和甲醇的转化、烃类的异构化、烷基化以及汽车尾气净化等反应。SAPO分子筛还被广泛用作吸附剂和催化剂载体,是一种具有优异择形选择性、热稳定性和湿热稳定性的新型催化材料。

含锌磷酸硅铝分子筛的合成及表征

采用水热合成法,二乙烯三胺(DETA)为模板剂,通过调节模板剂的用量、p H、晶化温度和晶化时间,合成出含锌分子筛,得到合成原料的最佳配比为:n(P2O5)∶n(H2O)∶n(Si O2)∶n(Al2O3)∶n(Zn)∶(DETA)=0.18∶0.85∶0.15∶0.04∶0.10∶0.25,在550℃时恒温4 h,除去模板剂二乙烯三胺,并通过扫描电子显微镜(SEM)、热重(TG)及红外光谱(IR)等方法对合成的分子筛进行了表征,结果表明,合成的分子筛纯度较高,形貌为立方体,热重曲线表明所合成的分子筛具有良好的热稳定性。

“一种利用晶化母液合成磷酸硅铝分子筛的方法”获国家发明专利授权

西北化工研究院催化研究所申报的“一种利用晶化母液合成磷酸硅铝分子筛的方法”于2012年6月20日获得国家发明专利授权（ZL201010280116．7）。

新型磷酸硅铝分子筛甲醇制丙烯催化剂

由于石脑油、乙烷和丙烷等乙烯裂解原料价格上涨导致乙烯和丙烯等原料价格大幅上扬，工业界从经济角度出发正努力开发多种烯烃原料替代生产方法，其中之一是开发以甲烷为原料的甲醇制丙烯（MTO）工艺技术。该技术可以使不便利用的天然气通过生产甲醇然后制成高价值的乙烯和丙烯。

溴化N-烷基取代咪唑中离子热合成硅磷酸铝分子筛(英文)

以溴化N 烷基取代咪唑离子液体为反应介质,采用离子热法合成了AEL型硅磷酸铝分子筛,并考察了不同离子液体和反应物中正硅酸四乙酯的添加量对分子筛结构的影响.结果表明,以1 乙基 3 甲基溴化咪唑为反应介质,并引入正硅酸四乙酯时,产物为含有未知结构晶体的AEL型硅磷酸铝分子筛,而且随着正硅酸四乙酯添加量的增大,未知结构晶体增多.以1 己基3 甲基溴化咪唑为反应介质时,产物为高结晶度的上述未知结构晶体.

载钯硅磷酸铝分子筛催化剂的一步合成及其结构

将不同形式的钯源加入到硅磷酸铝分子筛反应物凝胶中，用一步法直接合成了ＰｄＳＡＰＯ－５双功能催化剂，并对其进行了改性和表征．结果表明，ＳＡＰＯ－５可在较宽的ｐＨ值范围内合成．当钯以Ｈ２ＰｄＣｌ４加入时，并不影响ＳＡＰＯ－５分子筛的形成，溶液中的把可完全均匀地分布在分子筛孔道中，而硅的分布状态略有改变；当把以Ｐｄ（ＮＨ３）４Ｃｌ２形式加入反应体系时，则使分子筛结晶度下降，阻滞了硅完全进入分子筛骨架，使其以一种复杂的不稳定状态存在，改变了磷的分布环境，但使铝的配位环境更加对称．对钯在ＳＡＰＯ－５孔道中的分布有一定的影响．在晶化过程中，部分Ｐｄ２＋发生氧化还原反应，故分子筛原粉中存在Ｐｄ３＋和Ｐｄ＋，且钯的加入形式对Ｐｄ３＋和Ｐｄ＋的存在环境有一定影响．１２９ＸｅＮＭＲ结果表明，一步法直接合成的ＰｄＳＡＰＯ－５催化剂上，钯的分散度远高于浸渍法制备的催化剂．以Ｐｄ（ＮＨ３）４Ｃｌ２为前体时，对分子筛孔道的电性质影响不大．

硅磷酸铝分子筛SAPO-34稳定性的研究

利用差热分析（ＤＴＡ）、原位ＸＲＤ技术研究了ＳＡＰＯ－３４分子筛原粉样品的晶体结构在模板剂烧除过程以及环境气氛中的变化情况。采用１０７３Ｋ下的高温焙烧和水蒸汽处理以及甲醇转化试验跟踪考察了该分子筛在结构和催化性能上的稳定性。

硅磷酸铝分子筛SAPO-11的合成

用水热法于140—200℃下在 Si-P-Al-iPr_2NH(二异丙胺)-H_2O 体系中合成了 SAPO-11分子筛。在 H_2O/Al+P+Si=12.5,iPr_2NH/Al+P+Si=0.25的特定条件下,产生 SAPO-11的纯相区域为:P_2O_5/Al_2O_3=0.43—1.25,SiO_2/Al_2O_3=0—1.0,SiO_2/P_2O_5=0—1.0。在 H_2O/Al+P+Si=12.5,Al∶P∶Si=4∶5∶1的情况下,当 iPr_2NH/P_2O_5=1.0—1.5时,产物为纯 SAPO-11。SAPO-11是在弱酸性介质中产生的,当反应混合物的初始 pH=4.5—7.0时,产物为纯 SAPO-11。在200℃下晶化,由无定形胶直接转变为 SAPO-11,而在170℃和140℃下,无定形胶首先转变成未知的介稳相,然后再转变为 SAPO-11。

磷酸硅锰铝分子筛的合成、结构与性能研究

用不同于专利的方法合成了磷酸硅锰铝分子筛(MnAPSO-5)的纯相,通过顺磁共振谱、红外光谱、X射线光电子能谱、电子探针波谱分析及晶胞参数测定,确证杂原子锰和硅已进入分子筛骨架。并考察了分子筛的酸性、吸附性能及热稳定性。