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单原子催化剂在类芬顿水处理领域的研究进展
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作者 孙天礼 朱国 +3 位作者 何海 黄炳坤 熊兆锟 赖波 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期217-229,共13页
单原子催化剂(SACs)以其独特的结构和特性,特别是在最大限度地利用原子和提高内在催化活性方面受到了广泛的关注。近年来,基于SACs的高级氧化技术(AOPs)已成为水污染控制研究中的一个新兴领域,广泛应用于去除各种难降解有机污染物。本... 单原子催化剂(SACs)以其独特的结构和特性,特别是在最大限度地利用原子和提高内在催化活性方面受到了广泛的关注。近年来,基于SACs的高级氧化技术(AOPs)已成为水污染控制研究中的一个新兴领域,广泛应用于去除各种难降解有机污染物。本文分析了SACs的合成及表征方法,着重介绍了SACs在不同类芬顿催化反应中的性能及其作用机理。此外,还介绍了将SACs固定在膜状或柱状过滤器上连续流的测试,以探究SACs在类芬顿反应中实际应用的潜力。最后,对合理的SACs设计、类芬顿反应机理探索等方向进行了展望,旨在提高SACs应用于类芬顿反应在实际废水处理中的应用潜力。 展开更多
关键词 单原子催化剂 类芬顿反应 污染物降解
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磁性多壁碳纳米管的制备及用于类芬顿反应催化降解橙黄Ⅱ 被引量:2
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作者 苗青山 杨璟 +3 位作者 张铁成 李文鹏 陕绍云 苏红莹 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期41-47,共7页
为了提高非均相类芬顿体系的催化效率,采用原位生长法和直接混合法分别合成了Fe_(3)O_(4)修饰的磁性多壁碳纳米管(Fe_(3)O_(4)-MWCNTs)纳米复合材料,并对其作为类芬顿催化剂降解偶氮染料橙黄Ⅱ的效果进行了研究。通过X射线衍射(XRD)、... 为了提高非均相类芬顿体系的催化效率,采用原位生长法和直接混合法分别合成了Fe_(3)O_(4)修饰的磁性多壁碳纳米管(Fe_(3)O_(4)-MWCNTs)纳米复合材料,并对其作为类芬顿催化剂降解偶氮染料橙黄Ⅱ的效果进行了研究。通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、透射电镜(TEM)、热重分析(TGA)和磁学性能(VSM)检测对制备的Fe_(3)O_(4)-MWCNTs磁性纳米复合材料的组成、结构、形貌及性能等进行了表征,结果表明:原位生长法获得的Fe_(3)O_(4)-MWCNTs纳米复合材料具有良好的磁学性能,且Fe_(3)O_(4)纳米粒子均匀分布于碳纳米管的表面。降解实验结果表明:在Fe_(3)O_(4)-MWCNTs磁性纳米复合催化剂用量为0.025 g、H_(2)O_(2)用量为555μL、pH值为2.5、反应温度为25℃、橙黄Ⅱ溶液初始浓度为50 mg/L的条件下,6 h后橙黄Ⅱ的去除率达到99.9%。该复合材料也表现出良好的稳定性和可重复使用性,磁分离循环使用四次后对橙黄Ⅱ的去除率仍能保持在97%以上。 展开更多
关键词 类芬顿反应 Fe_(3)O_(4) 多壁碳纳米管 橙黄Ⅱ 降解
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CuBi_(2)O_(4)/Bi_(2)WO_(6)Z型异质结用于光电类芬顿体系下高效降解环丙沙星 被引量:2
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作者 王秋霞 韩玉贵 +3 位作者 赵鹏 王爽 刘亚茹 李轶 《高等学校化学学报》 SCIE EI CSCD 北大核心 2024年第1期107-118,共12页
针对目前水环境中抗生素污染严重的问题,使用简单的溶剂热法制备了CuBi_(2)O_(4)/Bi_(2)WO_(6)(CBWO)Z型异质结催化剂.扫描电子显微镜分析结果表明,其结构为棒状和纳米片状.能量色散元素图谱显示,Cu,W,Bi和O元素均匀分散在CBWO-60中;使... 针对目前水环境中抗生素污染严重的问题,使用简单的溶剂热法制备了CuBi_(2)O_(4)/Bi_(2)WO_(6)(CBWO)Z型异质结催化剂.扫描电子显微镜分析结果表明,其结构为棒状和纳米片状.能量色散元素图谱显示,Cu,W,Bi和O元素均匀分散在CBWO-60中;使用X射线衍射和傅里叶变换红外光谱探究了催化剂的晶体结构和化学键、官能团组成;BET表征结果证明,CBWO-60具有较高的比表面积.X射线光电子能谱(XPS)证明Cu^(+)和Cu^(2+)共存,促进了芬顿(Fenton)反应的循环进行,XPS结合能的位移证明了异质结中CuBi_(2)O_(4)和Bi_(2)WO_(6)之间具有强的电子相互作用,而不是物理混合;使用紫外⁃可见漫反射光谱和价带-X射线光电子能谱分析了异质结的能带结构;利用光致发射光谱、电化学阻抗谱和瞬态光电流响应谱探究了催化剂的电荷转移情况.在该系列催化剂中,CBWO-60在光电类芬顿(PEF-like)体系中对环丙沙星(CIP)的降解效率最高,90 min时,降解效率为98.0%.同时,溶液初始pH在2~6范围时,体系始终能够维持有效的CIP去除效率,与传统芬顿体系相比,该体系的pH应用范围得到了有效拓宽.在PEF-like体系中,CBWO-60对喹诺酮类、磺胺类和四环素类抗生素均表现出较强的降解能力,充分证明了CBWO-60的普适性.CBWO-60在连续5次循环实验后,对CIP仍保持87.8%的降解率,并且反应后催化剂的晶体结构没有发生改变.根据高效液相色谱⁃质谱的结果,提出了CIP降解的5种可能途径. 展开更多
关键词 光电类芬顿体系 铋酸铜/钨酸铋 Z型异质结 环丙沙星 活性氧物种
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含酚类煤化工废水自还原Fe^(3+)类芬顿体系研究
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作者 丛伯一 刘杨 +4 位作者 殷浩翔 张恒 周鹏 李伟 赖波 《工程科学与技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期57-65,共9页
煤化工废水水质复杂,难降解有机物及氨氮含量高,给废水处理带来较大难度。现有的煤化工废水处理技术(混凝法、吸附法、膜生物反应法等)具有成本高、运行不稳定、预处理效果差等缺陷,难以满足煤化工行业发展的需要。为了高效处理煤化工废... 煤化工废水水质复杂,难降解有机物及氨氮含量高,给废水处理带来较大难度。现有的煤化工废水处理技术(混凝法、吸附法、膜生物反应法等)具有成本高、运行不稳定、预处理效果差等缺陷,难以满足煤化工行业发展的需要。为了高效处理煤化工废水,本文利用煤化工废水中酚类有机物的还原性促进Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环,提出了一种利用Fe^(3+)/H_(2)O_(2)类芬顿体系处理煤化工废水的方法。实验结果表明:Fe^(3+)/H_(2)O_(2)体系中COD、TOC、TN、NH3-N的去除率可以达到74.63%、52.62%、10.46%、15.11%;相比于其他体系,Fe^(3+)/H_(2)O_(2)体系出水色度明显降低,UV-Vis光谱下降幅度最大,铁泥量也明显减少。Q-TOF分析结果表明:废水中主要的8种有机物为酚类或具有醛基、羰基、羧基、碳碳双键或者酯基等还原性的官能团。通过测定COD去除率和pH、Fe^(3+)/Fe^(2+)、H_(2)O_(2)等含量随时间的变化趋势,提出了Fe^(3+)/H_(2)O_(2)体系去除有机物的机理:废水中的还原性有机物将Fe^(3+)还原为Fe^(2+),促进Fe^(3+)/Fe^(2+)循环,生成的Fe^(2+)与H_(2)O_(2)发生芬顿反应,实现废水中有机污染物的去除。利用控制变量法,确定了最佳运行工况为:Fe_(2)(SO_(4))_(3)添加量为1.0 g/L、H_(2)O_(2)添加量为50 mmol/L、反应温度为30℃、初始pH为6.8。在此工况下,反应60 min后,煤化工废水的COD、TOC、TN、NH_(3)-N去除效果良好,色度明显降低,BOD_(5)和COD的比值(B/C)从0.17提升至0.47,可生化性大幅提高。本文证实了利用含酚类煤化工废水自还原Fe^(3+)/H_(2)O_(2)体系的可行性,降低了运行成本,可为后续研究及工程应用提供理论基础。 展开更多
关键词 Fe^(3+) H_(2)O_(2) 类芬顿 煤化工废水 化合物
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Fe/HZSM-5催化剂类芬顿体系去除罗丹明B
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作者 路君凤 王欢 +3 位作者 毛雪莹 张启俭 冯效迁 赵永华 《化学研究与应用》 CAS 北大核心 2024年第11期2607-2614,共8页
本文以HZSM-5为载体、Fe(NO_(3))_(3)·9H_(2)O为铁源,采用过量浸渍法制备了不同负载量的Fe/HZSM-5催化剂,并将其与H_(2)O_(3)组成类芬顿体系用于降解罗丹明B。对所制备的材料进行了XRD、FT-IR、N_(2)吸附-脱附、NH,-TPD等表征分析... 本文以HZSM-5为载体、Fe(NO_(3))_(3)·9H_(2)O为铁源,采用过量浸渍法制备了不同负载量的Fe/HZSM-5催化剂,并将其与H_(2)O_(3)组成类芬顿体系用于降解罗丹明B。对所制备的材料进行了XRD、FT-IR、N_(2)吸附-脱附、NH,-TPD等表征分析。结果表明:Fe以Fe_(2)O_(3)的形式存在于HZSM-5中,负载铁后对HZSM-5的结构未产生明显的影响,但使其酸量略有降低。以5%-Fe/HZSM-5为催化剂的类芬顿体系处理50mL浓度为10mg·L^(-1)的罗丹明B溶液,在反应温度55℃、过氧化氢用量0.12mL、催化剂投加量0.03g的条件下,在较宽的pH范围(1~5)反应30min后,罗丹明B去除率均可达93%以上。 展开更多
关键词 Fe/HZSM-5 类芬顿 染料废水 罗丹明B 去除
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金属螯合类芬顿催化剂的制备及对四环素的降解 被引量:1
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作者 李兴发 林嘉伟 郑晓晓 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期2704-2713,共10页
将螯合配体氨基羧酸与多巴胺接枝,然后螯合金属,得到固相铁基螯合类芬顿催化剂.以H_(2)O_(2)为氧化剂,对抗生素的催化降解实验表明,体系在pH3~10的范围内对四环素的去除均可达到87%以上,最高可达95.02%.在循环使用7次后,对四环素的去除... 将螯合配体氨基羧酸与多巴胺接枝,然后螯合金属,得到固相铁基螯合类芬顿催化剂.以H_(2)O_(2)为氧化剂,对抗生素的催化降解实验表明,体系在pH3~10的范围内对四环素的去除均可达到87%以上,最高可达95.02%.在循环使用7次后,对四环素的去除仍可达到86.47%.在含有Cl^(-)、NO_(3)^(-)、HCO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)、HPO_(4)^(2-)等阴离子溶液中,在超纯水、自来水、河水、湖水等各种水基质下,反应体系仍能取得较好的催化降解效果.液质联用及生物毒性分析表明,四环素催化降解经历了3条途径,中间产物的毒性先增大后降低最终达到无毒无害.将催化剂制备思路拓展到钴基催化剂,以过一硫酸盐(PMS)为氧化剂,对四环素在10min内可达到98.52%去除率. 展开更多
关键词 螯合 类芬顿 四环素 多巴胺 氨基羧酸
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磁性煤基复合催化剂/H_(2)O_(2)类芬顿体系高效降解喹啉
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作者 梁华根 王安虎 +2 位作者 王圣 程若霖 陈浮 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期1657-1668,共12页
为实现煤炭资源利用最大化和煤化工废水中喹啉的高效去除,以煤化程度最低的褐煤为原料,经过酸洗和采用聚乙烯吡咯烷酮进行表面修饰,再通过负载普鲁士蓝类似物(CoFe-PBA)和高温煅烧,制备了CoFe@Coal-C复合材料,用作非均相类芬顿反应催化... 为实现煤炭资源利用最大化和煤化工废水中喹啉的高效去除,以煤化程度最低的褐煤为原料,经过酸洗和采用聚乙烯吡咯烷酮进行表面修饰,再通过负载普鲁士蓝类似物(CoFe-PBA)和高温煅烧,制备了CoFe@Coal-C复合材料,用作非均相类芬顿反应催化剂,展现出优异的喹啉降解性能。结果表明,CoFe@Coal-C具有适当的比表面积和孔隙结构,为活性物种提供了传输通道,有利于电子扩散和相互作用。同时,CoFe@Coal-C还表现出典型的超顺磁特性,有利于从水溶液中分离和循环利用。考察了催化剂投加量、初始喹啉质量浓度、溶液pH、及水中共存物质对喹啉降解效率的影响,结果表明,在仅有H_(2)O_(2)存在和仅有催化剂存在的情况下,喹啉的去除率几乎可忽略不计,表明活性氧物种是导致喹啉质量浓度降低的主要因素,而催化剂是催化H_(2)O_(2)产生强氧化性活性氧物种的必要条件。在有H_(2)O_(2)存在、初始喹啉质量浓度为10.0 mg/L、催化剂投加量为0.6 g/L、pH为7的条件下,反应30 min后,CoFe@Coal-C复合材料对喹啉的降解效率达到99.2%。此外,相比纯CoFe合金和纯Coal-C,CoFe@Coal-C对喹啉的降解速率常数分别提高了1个和3个数量级,表明CoFe合金和Coal-C的协同作用是提高催化剂活性的关键。Cl^(-)、HCO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)和H_(2)PO_(4)^(-)等共存阴离子,以及初始pH对CoFe@Coal-C/H_(2)O_(2)催化喹啉降解的性能几乎没有影响。自由基淬灭实验和电子顺磁共振光谱表明·OH是主要活性物种,通过高效液相色谱-质谱联用仪检测了喹啉降解的中间产物,并推测了喹啉降解的可能路径。研究表明磁性CoFe@Coal-C催化材料对洗煤废水中喹啉等有机污染物的去除非常高效,具有广阔的应用前景,为洗煤废水的高效治理和资源循环利用提供科学依据。 展开更多
关键词 褐煤 喹啉 类芬顿反应 降解 磁性材料
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MXene/MnO_(2)对有机微污染物的类芬顿氧化降解效能与机理
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作者 文涛 郭思胜 +6 位作者 赵恒新 郑宇琦 张馨月 顾鹏程 张塞 艾玥洁 王祥科 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第6期215-225,共11页
芬顿高级氧化技术是降解有机微污染物的有效手段.过一硫酸盐(PMS)类芬顿技术因具有高效的氧化剂利用率和较宽的pH操作范围,已成为目前工业中过氧化氢芬顿技术的一种有前途的替代品.非均相催化剂能够有效活化PMS,产生多种活性自由基,从... 芬顿高级氧化技术是降解有机微污染物的有效手段.过一硫酸盐(PMS)类芬顿技术因具有高效的氧化剂利用率和较宽的pH操作范围,已成为目前工业中过氧化氢芬顿技术的一种有前途的替代品.非均相催化剂能够有效活化PMS,产生多种活性自由基,从而氧化降解有机微污染物.二维过渡金属碳化物/氮化物(MXene)具有较好的电子传输效率和可调的表面官能团,是一种良好的非均相催化材料.然而,MXene的不稳定性、反应体系的自聚集作用和不明确的活性氧(ROS)生成机制极大地限制了它们在实际环境中的广泛应用.鉴于剥离的MXene中钛的高反应活性缺陷可以原位锚定过渡金属材料,本文通过氧化还原策略,将MnO_(2)纳米颗粒原位沉积在MXene纳米片上制备了MXene/MnO_(2)复合材料.X射线衍射图中(002)峰的偏移、透射电镜和电子衍射环图中交错的晶格条纹等表征结果表明,MnO_(2)纳米颗粒均匀地负载在剥离的MXene纳米片上.X射线光电子能谱证实了MXene表面钛缺陷与MnO_(2)纳米颗粒通过氧化还原作用相连接.同时,通过调整反应时间确定了18 h原位沉积制备的MXene/MnO_(2)具有最佳的产率和双酚A降解速率.此时的复合材料能够在4 min内活化PMS去除95.9%的BPA(50 mg/L),矿化效率达到了51.2%,表现出较好的催化性能.电子顺磁共振和淬灭实验结果表明,MXene/MnO_(2)活化PMS降解BPA为非自由基途径.实验观察结合密度泛函理论计算表明,大量暴露的锰位点有效吸附并活化PMS,从而促进了单线态氧的产生.通过高价Mn-oxo相直接生成1O_(2)的普遍途径具有较高的能垒(3.34 eV).相比之下,•OOH作为中间体产生1O_(2)的途径(1.84 eV)在能量上更可行.得益于MXene的快速电荷转移能力和MnO_(2)强PMS活化能力的双重优势,工程化的MXene/MnO_(2)/PVDF催化膜对京密引水渠河水中的有机微污染物表现出高效的活性和出色的长期稳定性.综上,本文通过氧化还原原位生长策略制得了MXene/MnO_(2)催化剂,并深入研究了其在类芬顿反应中催化降解有机微污染物的性能.通过实验表征和理论计算相结合的方法,揭示了该催化剂对有机微污染物的降解机理.本研究不仅为MXene基催化剂的设计和合成提供了新的思路,也为开发可广泛应用于实际水体中处理有机微污染物的催化剂提供了参考. 展开更多
关键词 MXene 二氧化锰 过一硫酸盐 单线态氧 类芬顿反应
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配体-金属电子转移强化类芬顿技术的破络特性与机制
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作者 荆世超 李杰 +2 位作者 王赟 宋丽 刘福强 《土木与环境工程学报(中英文)》 CSCD 北大核心 2024年第4期220-230,共11页
为有效分解近中性废水中典型难降解强络合物Ni-EDTA,构建配体-金属电子转移强化类芬顿技术(LFGR),基于Ni(Ⅱ)去除效能等系统分析其在近中性条件下对Ni-EDTA的破络特性,重点探究Fe(Ⅲ)与H2O2投加量、pH值、浊度、常见有机酸与常规无机盐... 为有效分解近中性废水中典型难降解强络合物Ni-EDTA,构建配体-金属电子转移强化类芬顿技术(LFGR),基于Ni(Ⅱ)去除效能等系统分析其在近中性条件下对Ni-EDTA的破络特性,重点探究Fe(Ⅲ)与H2O2投加量、pH值、浊度、常见有机酸与常规无机盐对LFGR破络特性的影响。结合H2O2消耗观测、自由基淬灭实验、自由基信号检测与降解产物分析等科学识别LFGR体系中主要活性氧物种,并进一步剖析Ni-EDTA的破络过程与主导机制。定量比较分析LFGR与其他UV活化氧化技术去除多种重金属EDTA络合物(M-EDTA)的特性,并进一步阐明LFGR的运行成本优势。对于络合物浓度为1.0 mmol/L的近中性模拟废水,LFGR的优化反应条件为:Fe(Ⅲ)投加量为0.1 mmol/L,H2O2投加量为50 mmol/L,UV光照时间为20 min。该条件下,EDTA可完全转化,且经碱沉淀后Ni(Ⅱ)去除率可高达99.40%;LFGR对水中常见有机酸与常规无机盐呈现出良好的抗干扰性;H_(2)O_(2)主要通过与配体-金属电子转移产生的Fe(Ⅱ)发生类芬顿反应消耗;LFGR的主要作用过程是Fe(Ⅲ)置换Ni(Ⅱ)并激发配体-金属电子转移反应从而促进EDTA光解,UV进一步驱动Fe(Ⅲ)还原并加快Fe物种循环,进而强化类芬顿技术活性氧自由基(主要为·OH和·O_(2)^(-))的催化作用。LFGR可在近中性条件下实现多种M-EDTA的良好破络效果,水处理费用合计为4.21元/t,具有良好技术经济性。 展开更多
关键词 络合物 破络 配体-金属电子转移 类芬顿 近中性废水
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过氧化物类芬顿体系修复有机污染物的研究进展
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作者 苟欢欢 刘慧博 +3 位作者 徐凯 李元昊 雷波 杨开静 《现代农业科技》 2024年第11期133-138,153,共7页
环境中有机污染物种类繁多,例如有机卤代物、有机农药和苯系物等。过氧化物常被作为自由基前驱体。过氧化物类芬顿系统是实现环境中有机污染物修复的有效技术手段,通过产生羟基等自由基将环境中有机污染物转化为易分解的小分子、CO_(2)... 环境中有机污染物种类繁多,例如有机卤代物、有机农药和苯系物等。过氧化物常被作为自由基前驱体。过氧化物类芬顿系统是实现环境中有机污染物修复的有效技术手段,通过产生羟基等自由基将环境中有机污染物转化为易分解的小分子、CO_(2)和H_(2)O。本文综述了部分学者对过氧化物类芬顿体系降解环境中有机污染物性能、影响因素的研究进展,阐述了过氧化物类芬顿体系存在的问题,以期为过氧化物类芬顿体系修复环境中有机污染物提供理论技术支撑。 展开更多
关键词 过氧化物 类芬顿体系 自由基 有机污染物 环境修复 影响因素
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Fe_(3)O_(4)/Cu_(2)O的制备及其类芬顿性能研究
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作者 葛伊柠 姜承志 +1 位作者 刘彦祺 王新颢 《沈阳理工大学学报》 CAS 2024年第4期57-62,69,共7页
为提高Fe_(3)O_(4)在类芬顿反应体系中对污染物的去除效果,基于类芬顿催化氧化技术,制备了Fe_(3)O_(4)/Cu_(2)O复合材料作为非均相类芬顿催化剂,与H_(2)O_(2)共同构成以亚甲基蓝模拟废水为目标物的类芬顿催化氧化体系。对比分析不同实... 为提高Fe_(3)O_(4)在类芬顿反应体系中对污染物的去除效果,基于类芬顿催化氧化技术,制备了Fe_(3)O_(4)/Cu_(2)O复合材料作为非均相类芬顿催化剂,与H_(2)O_(2)共同构成以亚甲基蓝模拟废水为目标物的类芬顿催化氧化体系。对比分析不同实验条件下Fe_(3)O_(4)/Cu_(2)O复合材料的类芬顿活性,并通过X射线衍射仪、扫描电子显微镜等对材料进行表征。实验结果表明:当Fe_(3)O_(4)与CuCl_(2)·2H_(2)O的复合配比(质量比)为2∶1时制备Fe_(3)O_(4)/Cu_(2)O,且其投加量为40 mg、H_(2)O_(2)用量为0.5 mL时,对浓度为6 mg/L的废水溶液中亚甲基蓝的去除率达到84.27%,类芬顿活性较好;类芬顿反应中起主要活性作用的是·OH。 展开更多
关键词 Fe_(3)O_(4)/Cu_(2)O 类芬顿 H_(2)O_(2) 亚甲基蓝
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多孔碳/硫化钼复合材料的构筑及其对类芬顿降解布洛芬反应的增强作用 被引量:1
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作者 邹琦 邱全洋 +8 位作者 李治国 黄登雄 王歆伟 王敖鑫 苏伟 张灿 钟丽娴 彭瑞昊 吴尧尧 《江西冶金》 2024年第5期395-402,共8页
在类芬顿反应中存在Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)氧化还原电子对循环速率慢,以及催化剂回收困难等问题。本研究采用水热-煅烧法合成了多孔碳(Fe-N-C)负载固定化的硫化钼碳布复合材料(Fe-NC/MoS_(2)NS),并将其应用于非均相类芬顿反应以降解水体中的布洛... 在类芬顿反应中存在Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)氧化还原电子对循环速率慢,以及催化剂回收困难等问题。本研究采用水热-煅烧法合成了多孔碳(Fe-N-C)负载固定化的硫化钼碳布复合材料(Fe-NC/MoS_(2)NS),并将其应用于非均相类芬顿反应以降解水体中的布洛芬(IBU)。通过场发射扫描电子显微镜/透射电子显微镜、激光显微拉曼光谱仪、热重分析仪等表征技术,研究了此复合材料的物相、化学组成和热稳定性,并探究了不同材料和pH值对降解效果的影响,以及材料的降解普适性与稳定性,并进一步阐明了其催化降解机理。结果表明,Fe-N-C/MoS_(2)NS的催化降解效果优于Fe-N-C和MoS_(2)NS。在初始pH值为3、H2O2初始浓度为5.0 mmol/L的条件下,反应60 min后可实现对IBU的完全降解。此体系对降解药物类有机污染物表现出良好的普适性,并且经历4次循环降解实验后,降解效率仍能保持在90%以上,表明固定化后的复合材料具有优异的催化稳定性。自由基探针和电子顺磁共振波谱的研究结果表明,羟基自由基和单线态氧是Fe-N-C/MoS_(2)NS体系降解IBU的主要活性物种,同时MoS_(2)NS能有效促进Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)氧化还原电子对的循环转化,有效解决了传统芬顿工艺中的痛点问题,为高级氧化技术在水处理中的应用提供了新思路。 展开更多
关键词 碳基材料 硫化钼 布洛芬 类芬顿反应 难降解有机污染物
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类芬顿催化膜的制备及其处理有机废水的研究进展
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作者 黄春燕 燕思吟 +1 位作者 赖芳 葛圆圆 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期91-100,共10页
类芬顿催化膜在处理废水中污染物方面具有明显的优势,广泛应用于去除染料、油污、新型污染物等领域。阐述了常见的类芬顿催化膜类型(包括过渡金属基、炭基、复合型和其他新型催化膜等)及制备方法,并分析了类芬顿催化膜体系在处理水中有... 类芬顿催化膜在处理废水中污染物方面具有明显的优势,广泛应用于去除染料、油污、新型污染物等领域。阐述了常见的类芬顿催化膜类型(包括过渡金属基、炭基、复合型和其他新型催化膜等)及制备方法,并分析了类芬顿催化膜体系在处理水中有机污染物的膜过滤和氧化降解机理,综述了类芬顿催化膜在典型有机废水中的应用现状,提出了类芬顿催化膜水处理技术面临的挑战,有助于促进类芬顿催化膜在实际废水处理中的发展和应用。 展开更多
关键词 类芬顿氧化 膜分离 膜催化 有机废水
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羟胺强化Fe(Ⅲ)-NTA/H_(2)O_(2)类芬顿体系降解磺胺甲恶唑
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作者 潘承欢 刘义青 +1 位作者 彭藴斓 付永胜 《水处理技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期29-34,共6页
为改善传统芬顿法pH应用范围窄、铁泥产量大等缺陷,提出了一种新型Fe(Ⅲ)-NTA/HAm/H_(2)O_(2)类芬顿体系用于降解水中新污染物磺胺甲恶唑(SMX)。考察了不同pH、Fe(Ⅲ)浓度对该体系降解SMX的影响,探究了SMX在该体系中的降解机理,并评估... 为改善传统芬顿法pH应用范围窄、铁泥产量大等缺陷,提出了一种新型Fe(Ⅲ)-NTA/HAm/H_(2)O_(2)类芬顿体系用于降解水中新污染物磺胺甲恶唑(SMX)。考察了不同pH、Fe(Ⅲ)浓度对该体系降解SMX的影响,探究了SMX在该体系中的降解机理,并评估了该体系对其他有机污染物的降解效能。实验结果表明,Fe(Ⅲ)-NTA/HAm/H_(2)O_(2)体系在中性或弱碱条件下对SMX的降解率可达85%以上,并且SMX的去除率随着Fe(Ⅲ)投加量的增加而增大。通过自由基淬灭实验,识别出HO•为体系中降解SMX的主要活性物种,并根据SMX的降解产物提出了SMX可能的三条降解途径:羟基化、氨基氧化和断键反应。相较于传统芬顿法,Fe(Ⅲ)-NTA/HAm/H_(2)O_(2)体系的pH应用范围显著拓宽,铁泥产量明显减少,并且该体系也能有效降解罗丹明B、橙黄G、双氯芬酸、土霉素等其他有机污染物,说明该体系具有一定的应用潜力。 展开更多
关键词 磺胺甲恶唑 羟胺 Fe(Ⅲ)-NTA络合物 过氧化氢 类芬顿反应
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铁基类芬顿催化剂的改性及其应用研究进展 被引量:6
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作者 索进苗 赵保卫 +3 位作者 杨茂莺 朱正钰 邓爱琴 杨佳妮 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第S01期145-153,共9页
铁基化合物活性高、价格低廉、制备简单且稳定性好,芬顿氧化法可降解多种有毒有害的有机物、适用范围广、设备简单,两者联合组成的铁基类芬顿体系因pH适用范围更广泛、反应后溶铁量低、重复使用性能更好而成为热点话题和研究重点之一。... 铁基化合物活性高、价格低廉、制备简单且稳定性好,芬顿氧化法可降解多种有毒有害的有机物、适用范围广、设备简单,两者联合组成的铁基类芬顿体系因pH适用范围更广泛、反应后溶铁量低、重复使用性能更好而成为热点话题和研究重点之一。该文综述了近年来铁基类芬顿催化剂的改性方法及其机理探究,探讨了其对印染废水、焦化废水、含酚废水、含抗生素废水、垃圾渗滤液等废水中难降解有机污染物的去除效能、降解机制以及降解过程中的影响因素(如p H值、催化剂投加量、过氧化氢投加量等),以期为其在废水处理的实际应用提供一定的理论基础。 展开更多
关键词 类芬顿 铁基类芬顿催化剂 改性 过氧化氢 羟基自由基 有机废水
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CuO/MIL(Cr,Cu)复合材料的制备及其类芬顿催化降解苯酚性能研究 被引量:2
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作者 杨文 苏迎杰 +5 位作者 侯东睿 罗静 孙庆功 张孟洋 杨豪 王剑峰 《广西师范大学学报(自然科学版)》 CAS 北大核心 2023年第3期210-220,共11页
采用水热煅烧法合成CuO/MIL(Cr,Cu)非均相类芬顿催化剂,对CuO/MIL(Cr,Cu)复合材料进行了XRD、FT-IR、SEM、XPS、BET等表征,结果表明CuO均匀分散在金属有机框架MIL(Cr,Cu)的表面。对不同催化剂催化降解苯酚的性能进行比较。结果表明,当... 采用水热煅烧法合成CuO/MIL(Cr,Cu)非均相类芬顿催化剂,对CuO/MIL(Cr,Cu)复合材料进行了XRD、FT-IR、SEM、XPS、BET等表征,结果表明CuO均匀分散在金属有机框架MIL(Cr,Cu)的表面。对不同催化剂催化降解苯酚的性能进行比较。结果表明,当催化剂用量为0.3 g/L,H2O2浓度为50 mmol/L,pH=6,初始底物浓度为30 mg/L时,CuO/MIL(Cr,Cu)复合材料对苯酚的降解效果可达100%,降解效果优于CuO、MIL-101(Cr)。通过自由基猝灭实验和EPR测试等证明·OH是催化体系主要的活性自由基,并给出其可能的催化降解机理。CuO/MIL(Cr,Cu)复合材料可在近中性条件下降解酚类污染物,具有良好的应用前景。 展开更多
关键词 非均相催化剂 类芬顿 金属有机框架 氧化铜 苯酚废水
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零价铁类芬顿耦合固定化微生物工艺处理农药制剂废水工程实例 被引量:1
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作者 李静 周林成 董翔 《科技资讯》 2023年第19期188-192,共5页
农药行业是化工污染大户,也是治理难度最大、投资最多的行业,随着国家农业产业的不断发展,农药产品和产量随之不断增加,很多防治污染工作落实不到位又增加很多新污染,尤其废水污染,不仅造成生态环境污染,还会给人类带来严重危害。农药... 农药行业是化工污染大户,也是治理难度最大、投资最多的行业,随着国家农业产业的不断发展,农药产品和产量随之不断增加,很多防治污染工作落实不到位又增加很多新污染,尤其废水污染,不仅造成生态环境污染,还会给人类带来严重危害。农药废水毒性大、污染物成分复杂且浓度高,其化学需氧量可达到每升数万毫克。废水外排的污染问题得不到有效治理,企业将面临被迫停产的境地。该文通过采用零价铁类芬顿耦合固定化微生物处理工艺,处理农药企业的高浓度生产废水,结果表明:该耦合工艺系统处理效果理想、运行稳定,且工艺操作简单,为高浓度农药制剂废水的处理提供一种新的工艺思路和工程应用参数。 展开更多
关键词 农药废水 零价铁类芬顿 固定化微生物 厌氧 好氧
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片状纳米碱式碳酸铜在日光下类芬顿降解水中染料 被引量:1
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作者 孙宏 张泽 裴立洲 《化学世界》 CAS 2023年第2期82-86,共5页
纳米片碱式碳酸铜(NCSB)采用液相化学沉淀法制备,通过热重分析(TG-DSC)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FT IR)和扫描电子显微镜(SEM)对其微观结构和形态进行表征。考察了制备NCSB碳酸盐与硫酸铜的物质的量的比和表面活性剂十二烷基... 纳米片碱式碳酸铜(NCSB)采用液相化学沉淀法制备,通过热重分析(TG-DSC)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FT IR)和扫描电子显微镜(SEM)对其微观结构和形态进行表征。考察了制备NCSB碳酸盐与硫酸铜的物质的量的比和表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)用量的影响。研究了在中性条件下,NCSB的类芬顿和光芬顿的催化活性。甲基橙(MO)的降解率与罗丹明B(RB)和亚甲基蓝(MB)的降解率差异显著。试验表明,NCSB对甲基橙阳光下光芬顿的催化活性明显好于其类芬顿过程。NCSB循环使用5次依然具有高催化活性,NCSB在催化降解MO染料废水方面具有应用价值。 展开更多
关键词 类芬顿反应 纳米片碱式碳酸铜 催化 染料 日光
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NaOH对类芬顿预处理的玉米秸秆酶解性能影响 被引量:2
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作者 李梦洁 张凤娇 +7 位作者 李甜乐 杨鹏飞 吕东灿 姜广策 王志敏 张宏森 毛国涛 宋安东 《河南农业大学学报》 CAS CSCD 2023年第5期844-852,共9页
【目的】探究NaOH对类芬顿预处理(heterogeneous Fenton pretreatment,HFP)的玉米秸秆酶解效果影响及高效酶解的机制。【方法】在HFP体系(0.16 g·L^(-1)FeOCl,0.8 mol·L^(-1)H_(2)O_(2),6 h)对玉米秸秆预处理的前期进行NaOH... 【目的】探究NaOH对类芬顿预处理(heterogeneous Fenton pretreatment,HFP)的玉米秸秆酶解效果影响及高效酶解的机制。【方法】在HFP体系(0.16 g·L^(-1)FeOCl,0.8 mol·L^(-1)H_(2)O_(2),6 h)对玉米秸秆预处理的前期进行NaOH前处理,以酶解后还原糖产率为指标,考察NaOH浓度和反应温度对NaOH-HFP体系的影响。对比未处理玉米秸秆和3种不同预处理体系(HFP体系、NaOH预处理体系和NaOH-HFP体系)处理后玉米秸秆的理化表征(成分分析和结构表征)。【结果】当NaOH浓度0.1 mol·L^(-1),反应温度75℃时,经NaOH-HFP体系预处理玉米秸秆酶解后还原糖产率为92.5%,分别比NaOH预处理体系及HFP体系提高了31.0%和181.2%。成分分析结果表明,NaOH-HFP体系能够去除部分半维素和木质素。扫描电子显微镜、X-射线衍射、固态核磁和比表面积和孔隙率分析表征结果表明,预处理没有造成底物表面化学结构显著变化,但表面形态和结晶度变化显著,从而增强了酶对纤维素的可及性,提高了酶解效率。【结论】NaOH-HFP体系实现了对木质素的有效降解,打破了碳水化合物酶解屏障。 展开更多
关键词 木质纤维素 玉米秸秆 类芬顿预处理 酶解 还原糖
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磁性煤矸石地质聚合物类芬顿降解苯酚 被引量:4
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作者 吴丹蕾 吉登高 +3 位作者 郭精茂 曹守发 王欣 马建超 《太原理工大学学报》 CAS 北大核心 2023年第1期81-90,共10页
以煤矸石为原料,制备出磁性煤矸石地质聚合物(Fe_(3)O_(4)-CGGP),研究了其类芬顿氧化降解苯酚的性能和机制。表征显示,粒径为10~20 nm的Fe_(3)O_(4)均匀分散在煤矸石地质聚合物(CGGP)表面形成Fe_(3)O_(4)-CGGP,Fe_(3)O_(4)-CGGP的饱和... 以煤矸石为原料,制备出磁性煤矸石地质聚合物(Fe_(3)O_(4)-CGGP),研究了其类芬顿氧化降解苯酚的性能和机制。表征显示,粒径为10~20 nm的Fe_(3)O_(4)均匀分散在煤矸石地质聚合物(CGGP)表面形成Fe_(3)O_(4)-CGGP,Fe_(3)O_(4)-CGGP的饱和磁化强度达到35.68 emu/g,这表明Fe_(3)O_(4)-CGGP具有良好的催化活性和磁响应性能。将其应用于降解苯酚废水,实验探讨了pH值、催化剂投加量、H_(2)O_(2)投加量以及苯酚初始浓度等条件对苯酚降解过程的影响。实验表明:反应最适宜pH值为3.5,催化剂最佳投加量为0.5 g/L,H_(2)O_(2)最佳投加量为10 mmol/L,在最优条件下60 min对苯酚去除率可达到100%.自由基淬灭实验认为在Fe_(3)O_(4)-CGGP/H_(2)O_(2)类芬顿降解苯酚体系中·OH是主要的活性物质。 展开更多
关键词 煤矸石地聚物 淬灭实验 Fe_(3)O_(4) 类芬顿氧化 苯酚
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