用粗粒化分子动力学方法研究蜂毒素与磷脂双分子层的相互作用

为了了解蜂毒素的生物活性机理,采用粗粒化分子动力学模拟方法研究了蜂毒素在水环境中的性质以及与多种磷脂双分子层膜的相互作用.结果表明:无论是在水环境还是在磷脂双分子层中,蜂毒素都能形成聚集体.在每个聚集体中,蜂毒素分子之间的相对位置不断变化,会在蜂毒素分子之间形成无特定形状的空隙,从而在膜内产生暂时的孔洞或者跨膜通道.蜂毒素分子的N端和C端带正电荷的残基与磷脂膜带负电荷的磷脂头之间的静电相互作用是蜂毒素发挥功能的关键因素.

基于粗粒化分子动力学的自支撑石墨烯镜面屈曲研究

在扫描隧道显微镜的观测中发现了自支撑石墨烯膜镜面屈曲这一独特现象,目前尚少有研究人员对其进行系统性的研究.对于这种面外变形行为,不论是在实验观测,还是在能量收集系统这种潜在的应用形式中,石墨烯的尺寸都需要达到微米级.先前的研究表明,传统分子动力学适用于纳米尺度石墨烯的计算与分析,由于其计算方法的限制,在处理微米级模型时容易出现计算效率低、耗时长等问题.为了研究微米级尺寸石墨烯膜镜面屈曲现象,本文使用粗粒化分子动力学方法,首先验证该方法的适用性,然后分别施加不同大小的机械载荷和温度载荷在扇形截面不同高跨比的石墨烯膜上以分析各因素带来的影响.计算结果表明机械载荷作用下各个高跨比石墨烯均可以发生镜面屈曲现象,且临界载荷随高跨比的增大而增大;温度载荷作用下,高跨比较小的石墨烯能够发生完全翻转现象,大高跨比情况下温度升高使中心高度下降,但完全翻转较难发生.研究分析各因素对于石墨烯镜面屈曲现象的影响,可以加深对这一特殊现象了解的同时,为能量收集系统的设计提供理论指导.

双酚A-聚碳酸酯湿热老化链内/链端水解反应机理的粗粒化分子动力学-动力学蒙特卡洛模拟

提出了用粗粒化分子动力学与动力学蒙特卡洛相结合的模拟方法(C-K方法),在较大空间和时间尺度下研究了不同初始聚合度及水含量的聚碳酸酯(PC)的湿热老化规律及链内/链端水解分子机理。发现在多数条件下PC的水解反应主要发生在链内,且链内水解位置多位于距链端2~20聚合度处,这可能与链内反应位点远多于链端有关。降低PC的初始聚合度使得老化前期链端水解比例上升,在一定范围内降低PC的水含量则对链端/链内水解机理影响不大。

高分子粗粒化分子动力学模拟进展

模拟与理论、实验相互补充,彼此验证,使我们在原子和分子尺度上理解相关实验现象中的微观物理机制。结合高性能计算机和计算技术的发展,模拟已发展成为独特的高分子科学研究手段,在高分子材料优化设计和性能与结构间的性能关系研究中起重要作用。高分子具有不同层次的结构,材料的性质和功能不仅取决于化学结构和分子性质,而且很大程度上取决于分子聚集状态,即相态结构。因此借助计算模拟深入认识材料在不同尺度(微观到宏观)结构与性能依赖关系,是未来材料实现虚拟设计的必经之路。但是目前的模拟计算要实现"终极目标"—聚合物多尺度连贯研究,需要完善不同尺度下模拟计算方法,建立不同尺度间的贯通,特别是建立衔接从微观到介观的结构及热力学自洽的系统粗粒化方法迫在眉睫。

石墨烯/聚甲基丙烯酸甲酯纳米复合材料的拉伸性能:粗粒化分子动力学模拟

高强度是复合材料设计追求的重要目标,自然界中的珍珠层具有优异的力学性能,受其复杂的层次结构的启发,设计了一种石墨烯交错排布增强聚甲基丙烯酸甲酯的纳米复合材料。利用粗粒化分子动力学模拟,系统地研究了拉伸载荷作用下石墨烯的二维几何形状、层数、空间排布对纳米复合材料整体力学性能的影响。结果表明,不同几何形状的石墨烯对复合材料的增强效果有很大的差异,其中,矩形与锯齿形接近,都强于梯形石墨烯;存在最佳的石墨烯层数使复合材料的整体拉伸力学性能最强;减少石墨烯层间距离或增加重叠距离,都可提升其力学性能。总之,现有的研究结果揭示了各个因素的影响规律及微观机制,为设计具有目标性能的纳米复合材料提供了理论指导。

粗粒化分子动力学在药物载体材料中的研究进展

分子模拟作为传统计算机模拟经典技术之一,可以直观地展示和量化分子结构,从微观分子水平解释实验现象。而当模拟体系增大时,计算量也会增加,对模拟系统造成很大的负担。粗粒化分子动力学属于介观尺度分子模拟的一种方法,能够简化分子结构,提高计算效率,所以在模拟药物载体材料等大分子体系时常选用粗粒化分子动力学。本文综述了近年来国内外利用粗粒化分子动力学模拟药物载体的研究成果,为未来药物制剂研究提供参考,以期促使药物研究更快地进入精准药物设计时代。

沥青体系的分子动力学研究进展及展望

随着我国道路工程的飞速发展,沥青混凝土在路面工程中有越来越广泛的应用。近年来,沥青材料的研究已不仅局限于宏观性能试验,还拓展到介观与微观层面对沥青材料进行多尺度研究。分子动力学方法属于微观研究方法的一种,它是通过积分算法模拟研究对象在不同条件下的分子运动轨迹与体系能量变化,并分析模拟数据得出结论。该方法已被广泛应用于分子尺度下路面沥青材料设计与微观机理研究,其优势在于从分子运动的角度解释沥青体系的各种现象与性质。因此,许多学者采用宏观试验和分子动力学模拟相结合的多尺度方法研究沥青体系,这将推动沥青材料的进一步发展。本文对沥青体系的分子动力学进行了全面的分析,构建了沥青体系分子动力学模型的一般平衡步骤,提出采用密度、玻璃态转变温度、黏度、溶解度参数等对沥青体系分子动力学模型的有效性进行验证。综合分析了分子动力学方法对沥青纳米聚集、自修复、改性、老化、界面黏附等行为机理的研究进展,提出采用耗散粒子动力学与粗粒化分子动力学对现阶段沥青体系分子动力学的研究尺度进行扩展。研究结果表明,沥青类材料的分子动力学方法还处于早期探索阶段,但其发展潜力极大,利用分子动力学方法研究沥青体系各组分分子的动力学行为,可揭示常规试验无法观察到的分子含时运动规律,预测沥青材料的宏观性能并针对沥青的分子结构提出其路用性能改善措施,从分子尺度上推动沥青路面多尺度试验仿真方法的发展与完善,为沥青材料基因组的开发研究奠定基础。

减阻用表面活性剂溶液分子动力学模拟研究进展

减阻用表面活性剂在能源动力及化工领域有着广泛应用,在管道流体中加入少量表面活性剂可以使流动阻力大大降低从而节约能源,对于表面活性剂减阻机理的讨论也是近些年学者关注的热点之一.本文不仅对课题组前些年在表面活性剂溶液流变性、湍流减阻、减阻与传热的相关性、布朗动力学模拟方面的工作进行了概述,而且详细介绍了近三年来在表面活性剂粗粒化分子动力学模拟方面的研究成果.粗粒化模拟是近年来发展起来的方法,目前已广泛应用于化学、生物等诸多领域.在粗粒化分子动力学模拟方面的工作包括:表面活性剂溶液的流变性能与微观结构、表面活性剂溶液湍流减阻机理研究、湍流减阻失效分析三个部分.通过对表面活性剂溶液分子动力学模拟研究进展的回顾,作者认为,利用粗粒化分子动力学模拟方法可以合理揭示表面活性剂胶束的结构与流变性的对应关系,对胶束的断裂与再连接能力进行多维度的评价,如胶束的拉伸能、断裂能、最大拉伸长度、结合能、ζ电势、疏水基驱动作用等方面.并对"黏弹说"减阻机理进行分子模拟层面的验证,对实际应用中的湍流减阻失效原理进行初步分析.最后,根据对近几年分子动力学模拟工作的总结,展望了未来粗粒化分子动力学模拟在表面活性剂方面的研究方向.

纳米压印抗蚀剂变形行为的分子动力学计算

为了提高纳米压印的成型质量,采用粗粒化分子动力学方法,研究纳米压印中抗蚀剂的变形行为。计算模型包括线宽结构的硅模具,聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)聚合物薄膜以及硅基板。模型的x,y方向采用周期性边界条件,z方向采用非周期性边界条件。分析不同压印条件下,模具所需要的压印力及不同区域抗蚀剂密度的变化。结果表明,随着模具槽宽的增大,压印温度的上升,在下压过程中所需要的压印力逐渐减小;在脱模初始阶段,模具和抗蚀剂之间的相互作用力出现阶跃式的递减;下压阶段,抗蚀剂局部密度增加;脱模阶段,抗蚀剂出现回弹现象。

刚柔嵌段共聚物力学和生热性能的分子动力学模拟研究

由刚性链和柔性链组成的刚柔嵌段共聚物具有优异的性能,在各行各业得到广泛应用。利用分子动力学方法探究了这类聚合物中刚性强度、含量、刚性段分布对材料力学强度和生热性能的影响。研究发现,刚性强度和刚性嵌段含量增加均会导致材料力学强度提高和生热性能变差,但当刚性嵌段含量一定时,通过调控刚性段嵌段分布可以获得力学性能优异、滞后生热损失低的材料。在此基础上,探究了支化和交联的影响,研究结果表明,分子链支化和柔性嵌段交联能够改善材料力学性能。

粗粒化模型中的Gay-Berne相互作用势

合理描述非球形粗粒化粒子间的相互作用是提高粗粒化分子动力学模拟速度的关键.为此本文介绍了Gay-Berne势.将之应用于两种有机小分子体系,在合理选择构象集后,由遗传算法得到了粗粒化粒子的GB参数,并通过对粗粒化模型和全原子模型得到的范德瓦耳斯相互作用的对比检验了GB力场参数.最后,指出如何处理作用位点是粗粒化模型发展的一个关键问题.

固体力学跨尺度计算若干问题研究

本文展示了固体力学领域跨尺度计算的若干问题和研究概况。(1)建立位错动力学与有限元耦合DDD-FEM的计算模型,实现了能够基于纳米尺度离散位错运动机制计算分析连续介质有限变形晶体塑性问题,提出微纳尺度(200 nm~10μm)晶体塑性流动应力解析公式,结合试验数据揭示了在无应变梯度下强度和变形的尺寸效应;(2)建立具有微相分离结构的纳米尺度粗粒化分子动力学模型CG-MD,计算获得聚脲材料在时域和频域下的存储模量和损耗模量,通过动态加载分析的DMA试验和超声波试验的数据验证,解决了连续介质尺度下微相分离高分子共聚物的设计难题;(3)通过数据驱动关联高分辨率的微米尺度CT影像和临床低分辨率的毫米尺度CT影像的特征值,建立了围关节松质骨小梁的等效模量和结构张量,为骨组织增材制造点阵结构设计和实现个性化骨缺损重建奠定了基础。

溶液环境对液相纳米颗粒体系分散稳定性的影响

分散剂对纳米颗粒的分散效果受溶液环境影响显著。借助粗粒化分子动力学模拟方法,研究了酸碱度、温度及分散剂浓度三个溶液环境因素对含有分散剂的液相纳米颗粒体系分散稳定性的影响。发现分散剂对纳米颗粒的分散性能主要取决于分散剂在纳米颗粒表面的吸附以及分散剂之间的聚集这两个因素,通过两个因素的协同作用实现对纳米颗粒的有效分散。在影响纳米颗粒分散的机制上,分散剂浓度影响吸附于纳米颗粒表面及相互连接形成聚集体的分散剂的相对数量;不同酸碱度会诱导分散剂水解为不同带电性质的改性结构体;温度影响分散剂之间以及分散剂与其他个体之间的连接稳定性。研究可为液相纳米颗粒体系分散稳定性控制提供理论依据。

ABC输出转运体蛋白质分子的门控机制:计算模拟研究

三磷酸腺苷结合盒式(ATP-binding cassette,ABC)输出转运体是一类典型的蛋白质分子机器,这类分子机器通过门控运动进行“向外打开”(outward-facing,OF)和“向内打开”(inward-facing,IF)构象态之间转换,从而把底物转运输出生物膜外。尽管结构和功能的研究已取得重大进展,但对ABC输出转运体构象门控的分子机制还没有完全理解。由于全原子分子动力学存在长时间尺度问题,因此对ABC蛋白质分子构象变化不能进行完全描述。本文应用粗粒化分子动力学(CG-MD)结合改善的抽样方法,对细菌ABC输出转运体MsbA进行计算模拟研究。本文计算得到的平均力势(potential of mean force,PMF)表明,从OF构象态到IF构象态之间的转变需要经过一个“阻塞态”(occluded state,OC),即MsbA的内门和外门都是关闭的状态。这种阻塞状态对ABC输出功能的方向单一性具有重要意义。我们的CG-MD计算模拟结果显示,随着MsbA的核苷酸结合域(nucleotide binding domain,NBD)的分离,外门的关闭和内门的打开是采用高度协作的方式。基于本文的计算模拟结果,我们提出了一个与目前文献中发表的有很大不同的机械力学模型,揭示了ABC输出转运体通过构象门控运动输运底物的分子机制。

CNT网络材料微观结构变化的数值模拟研究

为探究力学载荷作用对碳纳米管(carbon nano-tube,CNT)网络材料微观结构的影响,笔者建立了CNT网络材料的粗粒化模型,运用粗粒化分子动力学模拟方法对CNT网络在力学载荷作用下的微观结构变化行为进行仿真分析。结果表明:CNT网络材料的取向程度在拉伸应变增加初期增大速率较快,后续随着拉伸应变的增加取向程度趋于平稳,最终会趋近于稳定值0.95;在压缩载荷作用下,CNT网络材料的取向程度会随着应变的增大而减小,且最后减小至0.15;力学载荷速率不会影响CNT网络取向程度的变化规律。

基于CGMD的半椭圆形截面自支撑石墨烯膜镜面屈曲研究

扫描隧道显微镜观测表明自支撑石墨烯膜在偏压和隧穿电流作用下发生镜面屈曲,针对该现象目前尚未开展系统性的研究.为此,本文使用基于粗粒化分子动力学结合实验结果构建半椭圆形截面石墨烯膜模型,着重研究截面几何形状对结构镜面屈曲行为的影响.计算结果表明,半椭圆形截面石墨烯膜能够发生曲率正负变化的变形,但是没有出现镜面屈曲现象,同时发现大高跨比情况下石墨烯膜的变形对温度的影响不敏感.将文献采用的扇形截面石墨烯膜镜面屈曲行为的计算结果与本文计算结果对比可知,扇形截面石墨烯膜更容易出现镜面屈曲现象,产生这种情况的原因与初始结构有关,半椭圆形截面由于其端部曲率更小,原子排布与二维石墨烯更接近,在温度变化过程中达到能量平衡时碳原子位置变化更小,所以表现出更小的变形.本文的研究可为基于石墨烯膜波动效应的能量收集装置的开发提供理论支持.

表面活性剂溶液粗粒化模型couette流动模拟

本文主要利用粗粒化分子动力学方法对不同浓度下表面活性剂水溶液在couette流动过程中胶束的形成、速度分布与流变性规律进行了研究。结果表明,对于相同浓度的表面活性剂溶液,随着剪切速率的增大,胶束完全动态平衡时间越来越小;而随着表面活性剂分子浓度的增加,胶束动态平衡时间也越来越小,形成胶束越来越快。在剪切速率与溶液剪切黏度关系方面,保持表面活性剂分子浓度不变情况下,随着剪切速率的增大,剪切黏度逐渐减小,呈现剪切稀化特征。

季铵盐双子表面活性剂自组装增黏机制研究

采用实验和粗粒化分子动力学(CGMD)模拟相结合的方法研究N,N'-双(十六烷基二甲基)-1,2-二溴化丁二铵盐(16-4-16)自组装增黏机制;通过反向非平衡态分子动力学(RNEMD)模拟的方法研究蠕虫状胶束体系黏度。结果表明:双子表面活性剂具有较好的增黏效果,随着双子表面活性剂浓度增加,胶束尺寸逐渐增大;双子表面活性剂具有较低的胶束融合自由能,表现出更强的聚集能力,更容易聚集形成蠕虫状胶束。

颤振环境MoS_(2)/Ag薄膜碰撞滑动接触摩擦性能研究

基于空间机构的运动特性,考虑空间颤振环境的影响,采用粗粒化分子动力学研究MoS_(2)/Ag薄膜的碰撞滑动接触摩擦性能,建立颤振环境碰撞滑动接触摩擦的粗粒化分子动力学模型,对比了纯Ag和MoS_(2)/Ag薄膜的摩擦性能,研究了初始碰撞速度、滑动速度以及空间温度对碰撞滑动接触摩擦过程的影响.结果表明:与纯Ag相比,MoS_(2)/Ag薄膜表现出更优异的摩擦性能;压头碰撞速度对动能有一定的贡献,初始碰撞速度的增加会增大压头压入基体的深度,使得平均摩擦力增大;滑动速度的增加会加剧原子间的相互剪切摩擦,使平均摩擦力增加;MoS_(2)/Ag薄膜在100~500 K温度范围内表现出良好的摩擦性能,当空间温度为600 K时,其摩擦性能降低,并伴随着MoS_(2)膜的破裂.

基于R9抗菌肽与非对称磷脂膜的相互作用分析抗菌肽浓度对磷脂膜穿透的影响

了解穿膜肽与细胞膜的相互作用在生物医学中具有重要意义。本文我们用粗粒化分子动力学模拟的方法研究了R9抗菌肽与非对称细胞膜之间的相互作用,发现单个抗菌肽自发穿透磷脂膜十分困难,只有当抗菌肽的浓度达到一个阈值,非对称膜形成一个亲水性的环形孔,随后抗菌肽沿此孔道穿过磷脂膜。这是由于抗菌肽协同效应及其与磷脂膜之间静电相互作用增强所致。随着抗菌肽浓度的增加,抗菌肽穿过的个数也随之增加。该研究能够帮助理解抗菌肽穿透细胞膜的机制,并对药物设计和药物传递有一定的意义。