混合价态铁基金属有机框架催化过氧乙酸高效降解对硝基苯酚

为提升铁基金属有机框架(Fe-MOFs)对印染废水深度处理的效能,采用原位掺杂溶剂热技术制备了混合Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)价态MIL-53(Fe)(MV-MIL-53(Fe))催化剂。借助X射线粉末衍射仪、场发射扫描电镜、氮气吸附仪和吡啶吸附红外光谱仪等对MV-MIL-53(Fe)晶体结构、微观形貌、孔结构和表面酸位等本征结构进行了测试分析。选取对硝基苯酚(4-NP)作为印染废水模型污染物,以过氧乙酸(PAA)为氧源,研究了MV-MIL-53(Fe)催化PAA降解4-NP的性能和关键活性物种。结果表明:Fe(Ⅱ)的引入提高了MIL-53(Fe)表面Lewis酸位密度,为PAA催化活化提供了更丰富更高效的活性位点;MV-MIL-53(Fe)/PAA体系对4-NP的降解速率常数高达0.0521 min^(-1),分别是MV-MIL-53(Fe)/H_(2)O_(2)、MIL-53(Fe)/PAA和MIL-53(Fe)/H_(2)O_(2)体系的2.05、1.45和6.68倍,且MV-MIL-53(Fe)重复循环使用5次后仍保持良好的结构稳定性和催化降解性能;羟基自由基(·OH)是MV-MIL-53(Fe)催化PAA快速降解4-NP的关键活性物质。

基于咔唑羧酸配体构筑铁基金属有机框架及其对CO2/CH4混合气体的分离性质

通过咔唑羧酸配体(H3L)与三核铁簇[Fe3(μ3-O)(CH3COO)6]在水热条件下反应,合成了具有三维骨架结构的铁基金属有机框架(1).气体吸附实验结果表明,化合物1具有高的比表面积且对CO2的吸附量大于对CH4的吸附量.理想溶液吸附理论(IAST)计算结果表明,化合物1在100 kPa及温度分别为273和298 K下对CO2/CH4(体积比为0.5∶0.5)混合气体的分离比分别为3.52和3.15,预示其可以作为一种CO2/CH4分离型材料.

金属有机框架类新型铁肥的研制

为探索和评估Fe-MOF材料应用于铁肥的潜力,应用铁离子在温和的水热条件下合成铁基MOF(Fe-MOF)类新型铁肥,采用粉末X射线衍射(PXRD)、中红外光谱(FTIR-ATR)、X射线光电子能谱(XPS)以及扫描电子显微镜(SEM)等技术手段表征Fe-MOF的元素组成和结构特征,利用静水溶出和土壤培养试验探究其养分释放行为。结果显示,Fe-MOF由铁、氮、磷、碳、氧以及氢元素组成,其中铁的负载量达19.7%,三价铁和二价铁的物质的量比为1︰1,氮和磷的负载量分别为5.1%和14.7%;Fe-MOF在水溶液中84 d铁的累积释放率为4.7%,相应的在土壤中铁的累积释放率达到58.7%,呈现出优异的缓控释特征。研究表明,以环境友好型材料为底物,通过简便绿色的水热合成工艺,实现了微量元素(铁)和大量元素(氮、磷)的协同配伍和定向组装,为新型铁肥的研发提供了新途径。

金属有机框架纳米功能界面的构筑及用于电化学同时检测嘌呤代谢物

同时检测DNA代谢产物黄嘌呤(XA)、次黄嘌呤(HX)和尿酸(UA)对代谢异常引起的相关疾病的早期诊断及预防具有十分重要的意义。本研究基于羟基功能化金属有机框架材料(OH-MIL-10(1.Fe),记为OH-MOFs)及电化学还原氧化石墨烯(ERGO)的协同催化作用,设计并构筑了OH-MOFs-ERGO纳米功能界面,实现了电化学法同时检测血清中尿酸、黄嘌呤和次黄嘌呤。通过超声混合法制备纳米复合功能材料,应用XRD、FT-IR和UV-vis等方法对材料进行了表征,通过滴涂法及电化学还原法在玻碳电极(GCE)表面构筑了OH-MOFs-ERGO/GCE。此修饰电极检测UA、XA和HX的线性范围分别为0.20~1150μmol/L、0.15~800μmol/L和0.40~600μmol/L,检出限分别为0.12、0.10和0.20μmol/L(S/N=3),实际血清样品中加标回收率在96.1%~106.6%之间。本方法为嘌呤代谢相关的生理病理研究提供了一种简单快速的检测方法。

光助MIL-101(Fe)活化过氧化氢氧化洛克沙胂及同步吸附生成的砷酸根

采用铁基金属有机框架(MIL-101(Fe))在模拟太阳光下活化过氧化氢氧化降解ROX—吸附去除生成的砷酸根.结果表明,光助MIL-101(Fe)(250mg/L)活化氧化剂H_(2)O_(2)(1.0mmol/L)体系可在120min内实现95.27%的ROX去除率,反应过程中形成的无机砷酸盐(As(V))会吸附在MIL-101(Fe)的表面,最终从溶液中实现84.14%的总砷去除率,主要活性氧形态·OH和O_(2)^(·-)自由基攻击ROX的As-C键,生成As(V)和邻硝基苯酚,环境实际水体基质对ROX在该系统中的去除有显著促进提升作用.

可见光响应型Fe-MOFs复合催化剂及其去除水中毒害污染物的研究进展

总结了铁基金属有机框架材料(Fe-MOFs)的结构与特性,分析了有机配体/金属位点修饰、贵金属沉积、半导体复合及热解衍生4种改性方法的增强特性,阐明了典型可见光响应型Fe-MOFs复合催化剂还原Cr(Ⅵ)及降解典型难降解有机物的关键机制。指出未来研究的重点和难点包括:剖析催化剂微观结构和宏观性能间的构效关系,制备催化活性更优异的复合催化剂;提升Fe-MOFs复合催化剂在广泛pH范围内的适应性与稳定性;加强光电协同催化、多种高级氧化技术耦合等集成技术创新;强化复杂水环境中多种污染物的协同去除,充分发挥Fe-MOFs复合催化剂的氧化还原性能及其吸附、催化耦合特性。

Fe/C多孔碳材料制备及其涂层棉织物的吸波性能

为提高涂层棉织物的吸波性能,采用溶液混合法制备磁性金属有机框架(Fe-MOF),通过高温热解制备Fe/C多孔碳材料,以聚丙烯酸酯为黏合剂,将Fe/C多孔碳材料复合在棉织物上制备柔性纺织复合材料。借助X射线衍射仪、场发射扫描电子显微镜、振动样品磁力计与热重分析仪分别对Fe/C多孔碳材料的结构、微观形貌、磁性能进行表征与测试,使用矢量网络分析仪对Fe/C多孔碳材料和涂层棉织物的吸波性能进行分析。结果表明:在频率为4.6 GHz时,Fe/C多孔碳材料的反射损耗值最小为-60.4 dB,小于-10 dB的有效带宽为1.4 GHz,最佳厚度为4.3 mm;涂层棉织物的反射损耗值最小为-53.94 dB,小于-10 dB的有效频宽为X波段(频率为8.2~12.4 GHz),最佳涂层厚度为4.5 mm;Fe/C多孔碳材料涂层棉织物厚度达到3.5 mm以上时,其吸波性能优良。