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铈基复合氧化物中晶格氧用于甲烷部分氧化制合成气 被引量:12
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作者 李孔斋 王华 +1 位作者 魏永刚 刘明春 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第1期83-88,共6页
采用共沉淀法制备了Ce-M-O氧载体(M=Fe、Mn、Cu),并进行了XRD表征。研究了Ce-M-O中晶格氧部分氧化甲烷制合成气的反应。考察了再生时间、再生温度对氧载体部分氧化甲烷性能的影响。研究结果表明,Ce-Fe-O固溶体中的晶格氧适于部分氧化甲... 采用共沉淀法制备了Ce-M-O氧载体(M=Fe、Mn、Cu),并进行了XRD表征。研究了Ce-M-O中晶格氧部分氧化甲烷制合成气的反应。考察了再生时间、再生温度对氧载体部分氧化甲烷性能的影响。研究结果表明,Ce-Fe-O固溶体中的晶格氧适于部分氧化甲烷制合成气。在新鲜的Ce-Fe-O氧载体上存在少量的强氧化物种,导致开始阶段大部分甲烷被完全氧化,然后该氧载体能均匀地释放出具有高选择性的体相晶格氧将甲烷氧化为CO和H2。通过对氧载体再生条件的控制,可以有效提高目标产物的选择性,当再生温度为850℃,再生时间为7min时,获得了最大的CO(96.68%)和H2(97.56%)选择性,同时H2与CO摩尔比达到2.02。在无气相氧存在下,用Ce-Fe-O中晶格氧实现甲烷部分氧化制合成气的方法是可行的。 展开更多
关键词 铈基复合氧化物 晶格氧 部分氧化 合成气 再生
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铈基复合氧化物催化碳烟燃烧的性能及其H_2-TPR研究 被引量:13
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作者 盛叶琴 周瑛 +2 位作者 卢晗锋 张泽凯 陈银飞 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2013年第3期567-577,共11页
采用溶胶-凝胶法或浸渍法制备了不同金属离子掺杂的铈基复合氧化物催化剂,并采用热重法考察其催化碳烟燃烧的活性,借助H2-TPR(程序升温还原)手段探讨了催化剂氧化还原性对碳烟燃烧性能的影响.结果表明,过渡金属的掺杂促使催化剂在低温... 采用溶胶-凝胶法或浸渍法制备了不同金属离子掺杂的铈基复合氧化物催化剂,并采用热重法考察其催化碳烟燃烧的活性,借助H2-TPR(程序升温还原)手段探讨了催化剂氧化还原性对碳烟燃烧性能的影响.结果表明,过渡金属的掺杂促使催化剂在低温下提供更多的表面氧和晶格氧,显著降低了碳烟的氧化温度,催化剂于200~400°C释放的活性氧数量对于碳烟燃烧性能提高至关重要;而结构性助剂金属、碱金属或碱土金属的掺入可提高中温活性氧数量,虽然对碳烟起燃温度无明显改善,但加快了碳烟的燃烧速率. 展开更多
关键词 碳烟 铈基复合氧化物 催化燃烧 氧化还原性
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硬模板法制备铈基复合氧化物及其对甲苯燃烧的催化性能 被引量:4
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作者 兰海 周桂林 +2 位作者 杨兴会 任圆圆 谢红梅 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第4期483-489,共7页
采用硬模板法制得Ce M-HT(M=Cu、Mn、Fe和Co)复合氧化物催化剂,借助XRD、BET、O2-TPD和H2-TPR研究了催化剂的物理化学性质,通过甲苯催化燃烧探针反应评价了催化剂的催化性能。结果表明,Cu O、Mn Ox、Fe Ox和Co3O4能溶入Ce O2晶格形成Ce-... 采用硬模板法制得Ce M-HT(M=Cu、Mn、Fe和Co)复合氧化物催化剂,借助XRD、BET、O2-TPD和H2-TPR研究了催化剂的物理化学性质,通过甲苯催化燃烧探针反应评价了催化剂的催化性能。结果表明,Cu O、Mn Ox、Fe Ox和Co3O4能溶入Ce O2晶格形成Ce-O-Cu、Ce-O-Mn、Ce-O-Fe和Ce-O-Co固溶体,Cu和Mn离子的溶入导致Ce O2晶格发生了较大程度的晶格畸变,Fe和Co离子对Ce O2晶格的影响较小,且在Ce Co-HT氧化物催化剂中还存在微量晶相Co3O4。所制得的Ce M-HT氧化物催化剂表现出了优越的甲苯催化燃烧性能,在反应温度为300、270、260和230℃时,Ce Fe-HT、Ce Co-HT、Ce Mn-HT和Ce Cu-HT氧化物催化剂上甲苯的催化燃烧转化率分别达93.7%、95.0%、96.5%和95.0%以上。Ce基复合氧化物催化剂的甲苯催化燃烧活性顺序与其氧脱附性能、储氧性能和可还原性能具有正相关性,遵从顺序为Ce Cu-HT>Ce Mn-HT>Ce Co-HT>Ce Fe-HT。 展开更多
关键词 硬模板法 铈基复合氧化物 固溶体 甲苯 催化燃烧
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铁掺杂铈基复合氧化物CO催化还原NO的性能研究
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作者 徐亚欣 杨劲萱 +2 位作者 马艺芯 戚瑞 龚志军 《中国稀土学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期40-46,I0002,共8页
采用浸渍法、水热法和微波加热法制备铁掺杂的铈基复合氧化物催化剂,研究温度、铈铁摩尔比、制备方法对铈基复合氧化物的催化还原性能的影响,并且使用BET,NO-TPD,H_(2)-TPR,XRD,Raman等对催化剂进行表征分析。结果表明:随着温度的升高,N... 采用浸渍法、水热法和微波加热法制备铁掺杂的铈基复合氧化物催化剂,研究温度、铈铁摩尔比、制备方法对铈基复合氧化物的催化还原性能的影响,并且使用BET,NO-TPD,H_(2)-TPR,XRD,Raman等对催化剂进行表征分析。结果表明:随着温度的升高,NO转化率是一个先不断增加后趋于稳定的过程;无论是浸渍法、水热法还是微波加热法,最佳铈铁摩尔比均为10∶2;3种制备方法的催化活性顺序:微波加热法>水热法>浸渍法。微波加热法制备的铈基复合氧化物催化剂在500℃的脱硝率为76%,脱硝率在700℃达到99%。通过XRD和Raman表征说明Fe^(3+)取代Ce^(94+)进入到CeO_(2)晶格中,改变CeO_(2)的萤石结构,增加氧空位,造成晶格畸变。 展开更多
关键词 铈基复合氧化物 NO转化 CO催化还原
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铈基复合金属氧化物强化糠醛影响下乙酸酮基化反应的研究
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作者 胡志超 蔡勤杰 +1 位作者 朱玲君 王树荣 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第12期1834-1847,共14页
酮基化反应可以将生物油中的有机羧酸转化为易增链的酮类,是生物油高值化利用的重要环节之一。然而,生物油中的呋喃类物质对酮基化反应具有不利影响。针对这一问题,本研究以乙酸和糠醛作为模化物,考察了CeO_(2)-MO_(x)(M=Mg、Zr、Mn、Fe... 酮基化反应可以将生物油中的有机羧酸转化为易增链的酮类,是生物油高值化利用的重要环节之一。然而,生物油中的呋喃类物质对酮基化反应具有不利影响。针对这一问题,本研究以乙酸和糠醛作为模化物,考察了CeO_(2)-MO_(x)(M=Mg、Zr、Mn、Fe)复合金属氧化物催化剂在酸-呋喃混合反应物酮基化反应中的催化活性。在CeO_(2)催化剂上,糠醛的加入使乙酸的转化率从94.68%降至79.33%,主要原因是呋喃类物质与乙酸在活性位上的竞争吸附效应,此外部分乙酸与糠醛还发生了协同转化。在铈基复合金属氧化物催化剂中,CeO_(2)-MnO_(2)对乙酸的转化和羰基化合物的生成均表现出最佳的催化活性,在反应温度为350℃,12 h连续反应中乙酸转化率为90.79%,羰基化合物碳收率可达61.95%。其原因是CeO_(2)-MnO_(2)具有最高的比表面积和表面氧空位活性位浓度,能有效削弱糠醛由于竞争吸附对乙酸酮基化反应的不利影响,提高了催化剂抵抗失活的能力,同时较平衡的表面酸碱性位点分布有利于酮基化反应的进行。 展开更多
关键词 乙酸 糠醛 复合金属氧化物
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铈基复合氧化物载体对钯催化剂三效催化性质的影响 被引量:7
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作者 汪伟 张桂臻 +3 位作者 何洪 季小菊 訾学红 邱文革 《中国稀土学报》 CAS CSCD 北大核心 2014年第4期410-419,共10页
采用共沉淀法制备了CeO2,Ce0.6Zr0.4O2和Ce0.6Zr0.3Co0.1Ox载体材料,采用沉积沉淀法制备了Pd/CeO2,Pd/Ce0.6Zr0.4O2和Pd/Ce0.6Zr0.3Co0.1O2-x催化剂。采用X射线衍射、氮气吸脱附、透射电子显微镜和氢气程序升温还原技术对三种催化剂的... 采用共沉淀法制备了CeO2,Ce0.6Zr0.4O2和Ce0.6Zr0.3Co0.1Ox载体材料,采用沉积沉淀法制备了Pd/CeO2,Pd/Ce0.6Zr0.4O2和Pd/Ce0.6Zr0.3Co0.1O2-x催化剂。采用X射线衍射、氮气吸脱附、透射电子显微镜和氢气程序升温还原技术对三种催化剂的物化性质进行了表征,研究了其三效催化性质和热稳定性。结果表明:沉积沉淀法能制备出较小粒径且均匀分散的钯催化剂。掺杂钴元素(Co)可以改善载体及催化剂的氧化还原性能,提高催化剂的三效催化活性,并拓宽催化剂的三效工作窗口。Pd/Ce0.6Zr0.3Co0.1O2-x在水热老化后表现出良好的催化活性和优异的氧化还原性能。 展开更多
关键词 钯三效催化剂 氧化 铈基复合氧化物 沉积沉淀法
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铈基复合氧化物的结构及其对HCl催化氧化性能的影响 被引量:16
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作者 谢兴星 费兆阳 +5 位作者 戴勇 徐希化 陈献 汤吉海 崔咪芬 乔旭 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第6期507-514,共8页
采用氨水共沉淀法制备了一系列铈基复合氧化物(Ce0.9M0.1O2,M=Cu、Cr、Zr、Ti、La),借助XRD、Raman、N2吸附-脱附、ESEM和H2-TPR等手段对复合氧化物的结构进行了表征,并考察了其在HCl催化氧化制Cl2过程中的性能.结果显示:Cu、Cr和Zr掺... 采用氨水共沉淀法制备了一系列铈基复合氧化物(Ce0.9M0.1O2,M=Cu、Cr、Zr、Ti、La),借助XRD、Raman、N2吸附-脱附、ESEM和H2-TPR等手段对复合氧化物的结构进行了表征,并考察了其在HCl催化氧化制Cl2过程中的性能.结果显示:Cu、Cr和Zr掺杂能显著减小复合氧化物晶粒尺寸,提高复合氧化物的比表面积和孔容,并提供更多的低温可还原氧物种.而La和Ti的掺杂可以获得较大的表面氧空位浓度以及增加高温可还原氧物种数目.复合氧化物结构和表面性质的变化显著影响了其HCl催化氧化活性,在430℃下铈基复合氧化物催化剂活性顺序为:Ce0.9Cu0.1O2>Ce0.9Cr0.1O2>Ce0.9Zr0.1O2>Ce0.9Ti0.1O2>Ce O2>Ce0.9La0.1O2,低温可还原氧物种数目直接与催化剂活性有关.反应动力学测试显示催化剂低温可还原氧物种有利于HCl在催化剂表面的吸附和活化,而催化剂表面的氧空位可以促进氧分子的吸附和活化. 展开更多
关键词 铈基复合氧化物 氯化氢 催化氧化 循环利用 氯气
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一种铈锆基复合氧化物的制备方法
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《化工科技市场》 CAS 2002年第11期64-64,共1页
本发明公开了一种具有高比表面积和高储氧能力的氧化铈和氧化锆的一种铈锆基复合氧化物的制备方法。其制备方法以硝酸盐为原料、经沉淀,干燥、焙烧等过程制成。以本方法制备出的铈锆复合氧化物组合物的X-射线衍射光谱图,表明未出现... 本发明公开了一种具有高比表面积和高储氧能力的氧化铈和氧化锆的一种铈锆基复合氧化物的制备方法。其制备方法以硝酸盐为原料、经沉淀,干燥、焙烧等过程制成。以本方法制备出的铈锆复合氧化物组合物的X-射线衍射光谱图,表明未出现纯氧化铈或纯氧化锆衍射峰,说明形成单一的均相固溶体,所述的铈锆复合氧化物不是氧化铈与氧化锆的简单混合状态,而是形成了复合氧化物或固溶体的物质,使用该复合氧化物作为助催化剂时,显示出高的氧吸收和释放能力,这种方法以硝酸盐为原料,以碳酸氢氨为沉淀剂,经化学反应,干燥,焙烧等,同时此方法成本很低。 展开更多
关键词 复合氧化物 制备方法 内蒙古工业大学 发明 高比表面积 高储氧能力
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Mn-Ce-Co复合氧化物催化剂的制备及其催化燃烧氯苯性能研究 被引量:2
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作者 姚琳 刘志英 +3 位作者 朱磊 李溪 张潇 徐炎华 《功能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第3期3135-3141,共7页
采用溶胶-凝胶法制备了一系列不同Mn含量的Mn-Ce-Co复合氧化物催化剂,通过X射线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、氢气程序升温还原(H_2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)手段表征了催化剂的物理化学性能,并探讨了Mn含量、焙烧温度对催化剂催... 采用溶胶-凝胶法制备了一系列不同Mn含量的Mn-Ce-Co复合氧化物催化剂,通过X射线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、氢气程序升温还原(H_2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)手段表征了催化剂的物理化学性能,并探讨了Mn含量、焙烧温度对催化剂催化燃烧氯苯性能的影响。结果表明:适量Mn的添加促使Co进入到CeO_2立方萤石结构中形成Mn-Ce-Co-O三元固溶体,增加了催化剂的比表面积和表面活性氧物种的量,使催化剂表面的氧化能力大幅度强化。此外,适宜的焙烧温度使得催化剂向无定形态转变,进一步提高了催化剂的比表面积和活性组分的分散度,从而提高了催化剂的活性。 展开更多
关键词 Mn-Ce-Co复合氧化物 氯苯 催化燃烧 溶胶-凝胶 铈基复合氧化物
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选择性催化还原脱硝催化材料研究进展 被引量:14
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作者 沈岳松 祝社民 沈晓冬 《中国材料进展》 CAS CSCD 北大核心 2019年第12期1125-1134,共10页
氮氧化物(NO x)是大气污染长久治理的重点,工业主流氨气选择性催化还原NO x的技术核心是脱硝催化剂,研发环境友好型高效脱硝催化剂是世界环保的共同需求。简述了脱硝需求背景、脱硝催化剂应用现状及现存问题,概述了贵金属、金属氧化物... 氮氧化物(NO x)是大气污染长久治理的重点,工业主流氨气选择性催化还原NO x的技术核心是脱硝催化剂,研发环境友好型高效脱硝催化剂是世界环保的共同需求。简述了脱硝需求背景、脱硝催化剂应用现状及现存问题,概述了贵金属、金属氧化物及离子交换型分子筛3大类脱硝催化剂的研究进展;重点论述了环境友好型稀土基脱硝催化剂的研发历程,以及船用无毒选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂的研究进展。我国自主研发的稀土基脱硝催化剂是第二种实现规模化工业应用的烟气脱硝催化剂,被国家三部委指定为钒基催化剂的替代产品,成为未来工业脱硝应用的重点新材料。从行业NO x超低排放驱动及恶劣工况脱硝难度两方面,探讨了脱硝催化剂面临的新挑战,指出抗水硫中毒能力强的超低温催化剂、耐水热稳定性强的高温催化剂及脱硝催化剂多功能化治理其他污染物,是今后脱硝催化剂发展的重点。 展开更多
关键词 脱硝 选择性催化还原 脱硝催化剂 稀土脱硝催化剂 铈基复合氧化物 船舶脱硝 脱硝新挑战
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Preparation, characterization, and catalytic performance of high efficient CeO_2-MnO_x-Al_2O_3 catalysts for NO elimination 被引量:9
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作者 姚小江 李露露 +5 位作者 邹伟欣 虞硕涵 安继斌 李红丽 杨复沫 董林 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第8期1369-1380,共12页
A series of CeO2‐MnOx‐Al2O3 mixed oxide catalysts (Ce:Mn:Al mole ratio=6:4:x, x=0.25, 0.5, 1, 2) were prepared by a simple one‐step inverse co‐precipitation method to investigate the influence of the incorpo... A series of CeO2‐MnOx‐Al2O3 mixed oxide catalysts (Ce:Mn:Al mole ratio=6:4:x, x=0.25, 0.5, 1, 2) were prepared by a simple one‐step inverse co‐precipitation method to investigate the influence of the incorporation of Al3+ into CeO2‐MnOx mixed oxides. CeO2‐MnOx, CeO2‐Al2O3, and MnOx‐Al2O3 mixed oxides, and CeO2 were prepared by the same method for comparison. The samples were characterized by XRD, Raman, N2 physisorption, H2‐TPR, XPS, and in situ DRIFTS. The catalytic re‐duction of NO by CO was chosen as a model reaction to evaluate the catalytic performance. The incorporation of a small amount of Al3+into CeO2‐MnOx mixed oxides resulted in a decrease of crys‐tallite size, with the increase of the BET specific surface area and pore volume, as well as the in‐crease of Ce3+and Mn4+. The former benefits good contact between catalyst and reactants, and the latter promotes the adsorption of CO and the desorption, conversion and dissociation of adsorbed NO. All these enhanced the catalytic performance for the NO+CO model reaction. A reaction mecha‐nism was proposed to explain the excellent catalytic performance of CeO2‐MnOx‐Al2O3 catalysts for NO reduction by CO. 展开更多
关键词 Ceria-based mixed oxide Incorporation Electron interaction Adsorption property NO elimination
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