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化学链重整过程中LaFeO_(3)载氧体的CH_(4)部分氧化反应机理研究 被引量:1
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作者 王娜娜 冯于川 +1 位作者 郭欣 马素霞 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期586-594,共9页
本研究基于密度泛函理论(DFT)计算揭示了化学链重整过程中LaFeO_(3)载氧体的CH_(4)部分氧化反应机理,通过系统研究CH_(4)吸附活化、H_(2)和CO形成以及氧扩散等基元反应步骤,构建了CH_(4)部分氧化反应网络。研究发现,CH_(4)发生逐步脱氢... 本研究基于密度泛函理论(DFT)计算揭示了化学链重整过程中LaFeO_(3)载氧体的CH_(4)部分氧化反应机理,通过系统研究CH_(4)吸附活化、H_(2)和CO形成以及氧扩散等基元反应步骤,构建了CH_(4)部分氧化反应网络。研究发现,CH_(4)发生逐步脱氢反应形成H原子,其中,CH3脱氢反应所需要克服的能垒(1.50 eV)最高,是CH_(4)逐步脱氢反应的限速步骤。载氧体表面H_(2)形成有两种路径,其中,H原子从O顶位迁移到Fe顶位,然后与另外O顶位的H原子成键形成H_(2)分子是主要途径。由于其相对较低的能垒(1.27 eV),CO的形成过程较易发生。氧扩散需要克服1.35 eV的能垒,表明氧扩散过程需要在高温下进行且扩散速率较低。通过比较各基元反应能垒,发现H_(2)形成是LaFeO_(3)载氧体CH_(4)部分氧化反应动力学的限速步骤,而H迁移是限制H_(2)形成的关键,加快H迁移是增强LaFeO_(3)载氧体性能的主要途径。基于DFT计算研究系列A/B位点掺杂LaFeO_(3)载氧体的H迁移过程,有望实现潜在A/B位点有效掺杂剂的快速筛选,指导高性能LaFeO_(3)载氧体的设计开发。 展开更多
关键词 化学链重整 LaFeO_(3)载氧体 ch_(4)部分氧化 反应机理 密度泛函理论
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光热协同驱动SrTiO_(x)负载CuCo催化CO_(2)-CH_(4)和H_(2)O共转化制备C_(2)含氧化合物
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作者 朱彦儒 张志军 +7 位作者 张健 蒋双江 安哲 宋红艳 舒心 习卫 郑黎荣 何静 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第6期164-178,共15页
催化转化CO_(2)为乙醇、乙醛等高值C_(2)含氧化合物是一个具有科学意义和经济价值的化学过程.然而,由于碳氧键活化难、多电子(≥10)转移过程复杂以及C–C偶联动力学缓慢等问题,导致该过程的反应效率低.CO_(2)因热力学稳定、动力学惰性,... 催化转化CO_(2)为乙醇、乙醛等高值C_(2)含氧化合物是一个具有科学意义和经济价值的化学过程.然而,由于碳氧键活化难、多电子(≥10)转移过程复杂以及C–C偶联动力学缓慢等问题,导致该过程的反应效率低.CO_(2)因热力学稳定、动力学惰性,其加氢活化通常是强吸热过程(如CO_(2)活化成CO的ΔH_(2)98K=42.1 kJ mol^(–1)),因此需要在一定温度下才能获得满意的CO_(2)转化率.与此同时,CH_(4)作为碳化学价态最低的化合物,其氧化过程与CO_(2)的还原过程可以耦合,共同转化为高值化学品,同样受到了广泛关注.但CH_(4)的活化同样需要高温等苛刻条件,因此,在温和条件下共转化CO_(2)和CH_(4),选择性构建高值C_(2)含氧化合物,是一个重要且具有挑战性的研究方向.本文提出利用光外场和水活化策略,即利用光解水产生的活性氢和活性氧物种,在温和条件下实现CO_(2)和CH_(4)的高效、高选择性活化及共转化.光照下,在钛酸锶(SrTiO_(x))负载的具有丰富Cu-Co界面的催化剂上,光解水产生的活性氢和活性氧物种,分别活化CO_(2)的碳氧键和CH_(4)的碳氢键,在Cu和Co位点上分别形成*CH_(x)O和*CH_(3)物种,进而通过C–C偶联高效生成C_(2)含氧化合物.在200°C和光照条件下,C_(2)含氧化合物(CH_(3)CHO和CH_(3)CH_(2)OH)的生成速率高达2.05 mmol g^(–1)h^(–1),同时产物选择性>86%.同位素标记、红外光谱示踪的原位反应和催化实验结果表明,紫外光激发下,SrTiO_(x)上的金属位点促进了光催化水裂解,生成活性氢和活性氧物种(该过程为整个反应的决速步骤).活性氢物种使吸附在SrTiO_(x)上的CO_(2)活化并转化为CO;随后,在CuI/Cu^(0)对上,CO加氢生成*CH_(x)O中间体.另一方面,在Co位点上,CH_(4)与活性氧物种发生反应,被活化为*CH_(3)中间体.最后,*CH_(x)O与*CH_(3)两种中间体在CuCo界面处发生C–C偶联反应,进而形成C_(2)含氧化合物.与传统的热催化下的CO_(2)和CH_(4)共转化过程相比,光热协同策略使该反应温度降低了超过600°C,并且反应活化能降低了约12 kJ mol^(–1),表明光热协同策略不仅可以大幅降低反应温度,还能极大提升反应动力学,为强吸热反应过程提供了一条提效降耗的反应途径.综上所述,本工作通过构建结构精准可控的SrTiO_(x)负载的CuCo邻近界面结构,同时利用光解水产生的活性氢/氧物种促进CO_(2)和CH_(4)活化,实现了高效定向共转化.本文提出的“光热协同”策略为高效活化CO_(2)制高值化学品提供了新的研究思路,同时显著降低了能耗,对解决强吸热催化反应高能耗问题提供了参考. 展开更多
关键词 光热协同 CO_(2)和ch_(4)共转化 SrTiO_(x)负载CuCo 水裂解 C_(2)含氧化合物
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大气CO_(2)浓度升高背景下优化施氮对淹水稻田CH4排放的影响
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作者 黄薇 王圆媛 +3 位作者 刘超 伍翥嵘 李琪 胡正华 《农业环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期1666-1676,共11页
为探讨未来气候变化条件下,合理管理氮肥以充分协调水稻产量与温室气体排放量之间的矛盾,实现低碳排放并保持水稻产量,本研究探讨了大气CO_(2)浓度升高120μmol·mol^(-1)与氮肥减施40%对淹水稻田水稻生产及CH4排放的影响及机理。... 为探讨未来气候变化条件下,合理管理氮肥以充分协调水稻产量与温室气体排放量之间的矛盾,实现低碳排放并保持水稻产量,本研究探讨了大气CO_(2)浓度升高120μmol·mol^(-1)与氮肥减施40%对淹水稻田水稻生产及CH4排放的影响及机理。利用开顶式气室(OTC)组成的CO_(2)浓度自动调控平台设置4个处理,即环境CO_(2)浓度+施氮250 kg·hm^(-2)(CK)、大气CO_(2)浓度升高120μmol·mol^(-1)+施氮250 kg·hm^(-2)(C+)、环境CO_(2)浓度+施氮150 kg·hm^(-2)(N-)、大气CO_(2)浓度升高120μmol·mol^(-1)+施氮150 kg·hm^(-2)(C+N-),分析了稻田CH4累积排放量(CAC)、水稻生物量及产量、土壤理化性质及酶活性等指标。结果表明:与CK处理相比,C+处理使CAC/产量显著提高了16.93%,N-处理使CAC/产量显著降低了13.33%,C+N-处理使CAC/产量降低了7.89%,但不显著;N-处理在一定程度上削弱了C+处理对CAC、CAC/产量、水稻生物量、土壤可溶性有机碳含量的促进作用;逐步回归分析表明,基于可溶性有机碳和硝态氮含量及土壤脲酶活性的线性模型,可解释稻田CH4累积排放64%的变异。综上,在大气CO_(2)浓度升高条件下,氮肥减施可通过影响土壤碳、氮基质及土壤脲酶活性来调节稻田CH4排放。 展开更多
关键词 大气CO_(2)浓度升高 氮肥减施 ch4排放 水稻生产
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基于F-P干涉仪CH_(4)气体点源探测关键参数仿真分析
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作者 张强 柏财勋 +5 位作者 傅頔 李娟 畅晨光 赵珩翔 王素凤 冯玉涛 《光子学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期176-186,共11页
基于多光束干涉光谱成像原理,研究一种高空间分辨率甲烷气体点源探测方法。首先,介绍了甲烷气体探测仪的工作原理和探测方案,详细设计法布里-珀罗干涉仪的系统参数,并建立甲烷气体探测正演模型。然后,分析了干涉信号和甲烷浓度之间的对... 基于多光束干涉光谱成像原理,研究一种高空间分辨率甲烷气体点源探测方法。首先,介绍了甲烷气体探测仪的工作原理和探测方案,详细设计法布里-珀罗干涉仪的系统参数,并建立甲烷气体探测正演模型。然后,分析了干涉信号和甲烷浓度之间的对应关系,以及仪器参数对探测灵敏度的影响。最终,迭代优化得到各光学结构参数的最优取值。结果表明,在甲烷探测波段为1630~1675 nm,自由光谱范围为12.5 nm,光谱分辨率为0.1 nm,法布里-珀罗标准具腔长为0.08 mm,腔内反射率为97.5%,截止滤光片范围为(1630±4)nm~(1675±4)nm时,探测源25%浓度变化对应的干涉信号相对变化量范围为[0.65%,4.30%],探测灵敏度较好。研究结果可为高精度碳监测提供理论依据和技术支撑。 展开更多
关键词 温室气体探测 甲烷 法布里-珀罗干涉仪 探测灵敏度
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Co物种调控增强Co/SSZ-39催化剂的低温CH_(4)-SCR活性
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作者 安素峰 汪鹏 +3 位作者 王宽岭 王学海 李宝忠 郭新闻 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第8期89-96,共8页
以小孔SSZ-39分子筛为载体,采用浸渍法和离子交换法制备了不同钴(Co)含量的Co/SSZ-39催化剂,利用X射线衍射仪、透射电子显微镜、氮气吸附-脱附和氢气程序升温还原等技术对Co/SSZ-39催化剂进行表征测试,对比了不同制备方法和不同Co负载... 以小孔SSZ-39分子筛为载体,采用浸渍法和离子交换法制备了不同钴(Co)含量的Co/SSZ-39催化剂,利用X射线衍射仪、透射电子显微镜、氮气吸附-脱附和氢气程序升温还原等技术对Co/SSZ-39催化剂进行表征测试,对比了不同制备方法和不同Co负载量催化剂对CH_(4)选择催化还原NO反应(CH_(4)-SCR)性能的影响.结果表明,采用离子交换法经单次离心洗涤,可以调控分子筛上Co物种的类别,制备的Co-SSZ-39-S催化剂同时富含离子态Co位点和高分散的活性CoOx物种,可以促进CH_(4)低温适度活化,提高低温条件下CH_(4)选择性还原NOx的性能.将制备的催化剂应用于CH_(4)-SCR反应,在较低反应温度(400℃),NO/CH_(4)摩尔比为1∶1时,NO转化率可达68%,CH_(4)转化率可达82%;NO/CH_(4)摩尔比为1∶2时,NO转化率为76%,CH_(4)转化率为81%,且转化率在50 h内保持稳定.该催化剂可实现NOx和CH_(4)的协同去除. 展开更多
关键词 ch_(4)-SCR Co/SSZ-39 甲烷低温活化 离子交换法
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长期不同施肥制度下湖南红壤晚稻田CH4的排放 被引量:53
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作者 刘金剑 吴萍萍 +3 位作者 谢小立 傅心赣 沈其荣 郭世伟 《生态学报》 CAS CSCD 北大核心 2008年第6期2878-2886,共9页
选取湖南双季稻田长期不同施肥制度为研究对象,采用静态箱-气相色谱法对晚稻稻田甲烷排放进行观测。研究结果表明,不同施肥制度下的晚稻稻田甲烷排放的季节变化具有一定的规律,晚稻生育期内CH4的排放速率呈先升高后降低的变化趋势。施... 选取湖南双季稻田长期不同施肥制度为研究对象,采用静态箱-气相色谱法对晚稻稻田甲烷排放进行观测。研究结果表明,不同施肥制度下的晚稻稻田甲烷排放的季节变化具有一定的规律,晚稻生育期内CH4的排放速率呈先升高后降低的变化趋势。施入秸秆的处理CH4平均排放通量和累积排放通量大于单施化肥的处理;单施化肥的各处理中由于养分缺失情况的不同,CH4平均排放通量和累积排放量具有一定的差异。秸秆区CH4平均排放通量和累积排放量都较大,全量化肥养分施肥区次之,偏施养分和无肥区较小。同时还研究了长期不同施肥制度条件下各环境因素包括土壤温度、灌溉水层深度和土壤Eh,对CH4排放的影响。结果表明,不同的施肥处理,晚稻田CH4排放的季节变化和土壤Eh呈显著负相关,与土壤温度呈显著正相关,与水层深度相关不明显。 展开更多
关键词 长期施肥 ch4 排放通量 ch4累积排放量 GWP
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不同施肥处理下双季稻田CH_4和N_2O排放的全年观测研究 被引量:50
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作者 石生伟 李玉娥 +4 位作者 李明德 万运帆 高清竹 彭华 秦晓波 《大气科学》 CSCD 北大核心 2011年第4期707-720,共14页
选取湖南典型红壤双季稻田为研究对象,采用静态箱—气相色谱法对不施肥对照(CK)、常规施化肥(NPK)、新鲜稻草与化肥配施(RS+NPK1)、菌渣与化肥配施(MR+NPK1)、新鲜牛粪与化肥配施(CD+NPK2)和沼渣与化肥配施(BD+NPK2)等6个处理的CH4和N2... 选取湖南典型红壤双季稻田为研究对象,采用静态箱—气相色谱法对不施肥对照(CK)、常规施化肥(NPK)、新鲜稻草与化肥配施(RS+NPK1)、菌渣与化肥配施(MR+NPK1)、新鲜牛粪与化肥配施(CD+NPK2)和沼渣与化肥配施(BD+NPK2)等6个处理的CH4和N2O排放通量进行为期一年的观测(早稻、晚稻和休闲期),研究排放特征与驱动因素。结果表明,不同处理的CH4排放均表现出"早稻生长期少,晚稻生长期多,休闲期弱"的特点,而N2O排放主要发生在水稻生长期内(78%以上),休闲期内排放较少。NPK的CH4排放比CK增加了35%,差异不显著(P>0.05,P是拒绝原假设的犯错概率)。有机无机配施处理中,RS+NPK1和CD+NPK2的CH4全年累计排放量分别是MR+NPK1和BD+NPK2的2.44和2.45倍(P<0.05),但后者的N2O全年累计排放量分别比前者提高了59%和102%(P>0.05)。与单施化肥相比,有机无机配施使稻田氮肥N2O-N直接排放系数降低45%~80%。相关环境因素分析表明,水、热变化是驱动稻田CH4排放季节变化的主要因素。本研究未发现水分变化与N2O排放通量之间存在直接联系,而且CH4和N2O在排放时间上不存在消长关系。CH4和N2O的整体温室效应表明,CH4是当地双季稻田的主要温室气体。采用腐熟后的菌渣和沼渣代替新鲜的稻草和牛粪还田可以使稻田CH4排放量降低约60%,CH4和N2O的整体温室效应降低约50%,而稻谷产量保持不变。 展开更多
关键词 稻田 ch4 N2O 施肥
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地层条件下页岩有机质孔隙内CO_2与CH_4竞争吸附的分子模拟 被引量:29
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作者 王晓琦 翟增强 +4 位作者 金旭 吴松涛 李建明 孙亮 刘晓丹 《石油勘探与开发》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第5期772-779,共8页
为研究CH4与CO2分子在页岩有机质中的竞争吸附机理,以四川盆地下志留统龙马溪组页岩为研究对象,基于聚焦离子束扫描电镜及氮气吸附仪的表征结果构建了分子模拟的层柱孔隙模型,利用巨正则系综蒙特卡洛法(GCMC)研究了地层温度、压力条件... 为研究CH4与CO2分子在页岩有机质中的竞争吸附机理,以四川盆地下志留统龙马溪组页岩为研究对象,基于聚焦离子束扫描电镜及氮气吸附仪的表征结果构建了分子模拟的层柱孔隙模型,利用巨正则系综蒙特卡洛法(GCMC)研究了地层温度、压力条件下有机质纳米孔隙中CH4的吸附规律,并重点研究了CO2与CH4竞争吸附的规律。研究表明:龙马溪组页岩有机质内大量发育纳米孔隙,孔隙连通性好,是吸附气重要的储集空间;温度降低、压力升高能增加CH4吸附量,地层条件下若出现超压会显著提高CH4吸附气量;CO2具有较强的竞争吸附能力,温度与压力的共同升高使CO2与CH4选择系数迅速降低,页岩气埋深越大则CO2与CH4选择系数越低。页岩气开发在流体压力下降到一定程度时再进行CO2驱替会取得较好的效果。 展开更多
关键词 有机质孔隙 聚焦离子束扫描电镜三维成像 ch4吸附 CO2与ch4选择系数 分子模拟
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2010年中国机动车CH_4和N_2O排放清单 被引量:27
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作者 何立强 胡京南 +3 位作者 解淑霞 宋敬浩 祖雷 谢琼 《环境科学研究》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2014年第1期28-35,共8页
中国大部分机动车温室气体排放研究都集中于CO2排放,对于CH4和N2O等排放的研究鲜见.以中国机动车污染防治年报(2011年)、中国汽车工业年鉴(2011年)、中国统计年鉴(2011年)以及交通运输部发布的相关信息和数据(2011年)等为基础,结合文献... 中国大部分机动车温室气体排放研究都集中于CO2排放,对于CH4和N2O等排放的研究鲜见.以中国机动车污染防治年报(2011年)、中国汽车工业年鉴(2011年)、中国统计年鉴(2011年)以及交通运输部发布的相关信息和数据(2011年)等为基础,结合文献调研和2008─2010年对北京、广州等国内10余座典型城市的实地调查结果,获得2010年我国机动车活动水平及排放特征.基于上述基础信息,解析得到按不同车型、燃料和车龄分布的机动车保有量、年均行驶里程及排放因子,建立2010年中国机动车CH4和N2O排放清单.结果表明:2010年中国机动车CH4和N2O排放量分别为23.90×104和6.01×104t,折算成CO2分别为501.99×104和1 862.51×104t.不确定性分析则显示,中国CH4排放量在18.21×104~27.52×104t之间,N2O排放量在4.32×104~7.62×104t之间.在机动车中,汽车CH4和N2O排放量最大,分担率(某车型污染物排放量占机动车排放总量的比例)分别为77.99%和94.22%,而摩托车和农用车排放分担率较小.在各类汽车中,CH4排放主要来源于轻型汽油车和天然气出租车,二者的排放分担率分别为47.98%和23.42%;N2O排放则主要源于轻型汽油车,其分担率为73.09%.因此,轻型汽油车是削减机动车CH4和N2O排放的重点车型,同时天然气出租车也应作为控制CH4排放的主要车型. 展开更多
关键词 机动车 温室气体 排放清单 ch4 N2O
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中国稻田CH_4和N_2O排放及减排整合分析 被引量:37
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作者 石生伟 李玉娥 +3 位作者 刘运通 万运帆 高清竹 张仲新 《中国农业科学》 CAS CSCD 北大核心 2010年第14期2923-2936,共14页
【目的】对中国有关稻田CH4和N2O排放试验结果进行整合分析,估算不同管理措施的减排潜力,为稻田CH4和N2O减排提供参考依据。【方法】通过建立中国稻田CH4和N2O排放的数据库,研究稻田CH4和N2O的排放特征,分析作用显著的影响因素,比较不... 【目的】对中国有关稻田CH4和N2O排放试验结果进行整合分析,估算不同管理措施的减排潜力,为稻田CH4和N2O减排提供参考依据。【方法】通过建立中国稻田CH4和N2O排放的数据库,研究稻田CH4和N2O的排放特征,分析作用显著的影响因素,比较不同措施的减排效果。【结果】中国稻田CH4排放存在明显的地域性分布规律,主要表现为西南地区稻田CH4排放远高于其它地区。水稻生长季节水分管理方式、非水稻生长季水分状态、化肥氮投入量和有机物料对稻田CH4排放具有重要影响(P<0.05)。与淹水灌溉(CF)相比,前期淹水-中期晒田-淹水(F-D-F)、前期淹水-中期晒田-淹水-湿润灌溉(F-D-F-M)和间歇灌溉或完全湿润(M)降低稻田CH4排放的幅度分别为45%、59%和83%。与休闲期淹水(F)相比,采取冬闲期排干(SD)、稻旱轮作(LD)或旱-旱-稻轮作模式(TD),能降低稻田CH4排放42%—56%。不同有机添加物产生CH4的能力的顺序为:作物秸秆+厩肥(S+FM)>绿肥(GM)>厩肥(FM)>作物秸秆(S)>堆肥或沼渣(CM)。化学氮肥的种类对CH4排放有一定的影响,但特征不明显,而随着氮肥用量(N)的增加,CH4排放逐渐降低。当0<N≤150kgN·hm-2,150<N<250kgN·hm-2和≥250kgN·hm-2时,CH4排放较不施任何肥料降低12%、29%和65%。中国稻田N2O排放的地域性分布特征不明显。水稻生长季节水分管理方式、非水稻生长季水分状态和总氮投入量是影响N2O排放的最重要的因素(P<0.05)。与CF相比,F-D-F、F-D-F-M和M能够提高稻田N2O排放12%、140%和478%,而且在F-D-F、F-D-F-M模式下的氮肥N2O排放因子分别为0.43%和0.68%。不同非水稻生长季水分状态模式下N2O排放平均值表明,SD、LD和TD比F增加40%—110%的排放。【结论】稻田CH4和N2O排放的消长关系表现在水分管理、非水稻生长季节的水分状态和氮素的投入量等方面。合理的减排措施应基于二者的综合考虑。通过优化稻田水肥管理措施可降低稻田CH4和N2O排放的温室效应。 展开更多
关键词 稻田 ch4 N2O 减排措施
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CO_2置换CH_4水合物中CH_4的实验和动力学 被引量:31
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作者 李遵照 郭绪强 +3 位作者 陈光进 王金宝 杨兰英 王婷 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第5期1197-1203,共7页
在自行设计的反应装置中考察了2.8MPa和3.25MPa压力下,温度271.2、273.2和276.0K时CO2气体置换十二烷基硫酸钠(SDS)体系CH4水合物中CH4的置换过程。实验数据表明,在反应的前50h,CH4水合物的分解速率较快,其后分解速率变慢。冰点以上CH4... 在自行设计的反应装置中考察了2.8MPa和3.25MPa压力下,温度271.2、273.2和276.0K时CO2气体置换十二烷基硫酸钠(SDS)体系CH4水合物中CH4的置换过程。实验数据表明,在反应的前50h,CH4水合物的分解速率较快,其后分解速率变慢。冰点以上CH4水合物的分解速率较快。基于动力学数据,建立了SDS体系置换反应过程中CH4水合物的分解动力学模型和CO2水合物的生成动力学模型。计算得到CH4-CO2置换反应过程中CH4水合物的分解活化能为28.81kJ.mol-1,CO2水合物的生成活化能为68.40kJ.mol-1。数据表明,CH4水合物的分解可能受置换反应过程中水分子的重排控制,而CO2水合物的生成可能受CO2气体在水合物中的扩散控制。 展开更多
关键词 CO2 ch4水合物 SDS 置换 动力学模型
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三江平原生长季沼泽湿地CH_4、N_2O排放及其影响因素 被引量:31
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作者 杨继松 刘景双 +3 位作者 王金达 于君宝 孙志高 李新华 《植物生态学报》 CAS CSCD 北大核心 2006年第3期432-440,共9页
2003年6-9月采用静态箱-气相色谱法,对三江平原生长季不同淹水条件下沼泽湿地CH4、N2O的排放进行了同步对比研究,并探讨了影响气体排放的主要影响因素。结果表明,生长季沼泽湿地CH4和N2O排放具有明显的时空变化特征。长期淹水的毛果... 2003年6-9月采用静态箱-气相色谱法,对三江平原生长季不同淹水条件下沼泽湿地CH4、N2O的排放进行了同步对比研究,并探讨了影响气体排放的主要影响因素。结果表明,生长季沼泽湿地CH4和N2O排放具有明显的时空变化特征。长期淹水的毛果苔草(Carex lasiocarpa)和漂筏苔草(Carex pseudocuraica)植物带CH4的平均排放强度分别为259.2和273.6mg·m^-2·d^-1,高于季节性淹水的小叶章(Oeyeuxia angustitblia)植物带的排放强度(38.16mg·m^-2·d^-1)(P〈0.0001);而生长季N20的平均排放强度分别为0.969、0.932和0.983mg·m^-2·d^-1,植物带间无显著差异(P=0.967)。相关分析表明,气温和5cm深地温对沼泽湿地CH4生长季排放通量的影响较大,而水位则是影响长期淹水沼泽N2O排放通量的主要因素;不同类型湿地间CH4平均排放强度的差异主要受水位的控制,而强烈的还原环境可能是导致不同类型湿地具有近似的N2O排放强度的原因。 展开更多
关键词 ch4 N2O 生长季 植物带 沼泽湿地 三江平原
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耕作制度对川中丘陵区冬灌田CH_4和N_2O排放的影响 被引量:47
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作者 江长胜 王跃思 +2 位作者 郑循华 朱波 黄耀 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第2期207-213,共7页
采用静态暗箱/气相色谱法连续2 a田间原位测定,研究川中丘陵区冬灌田CH4和N2O的排放特征和不同耕作制度对冬灌田CH4和N2O排放的影响.结果表明,1a只种1季中稻冬季灌水休闲的冬灌田(PF),在水稻生长期,CH4平均排放通量为(21.44±1.77)m... 采用静态暗箱/气相色谱法连续2 a田间原位测定,研究川中丘陵区冬灌田CH4和N2O的排放特征和不同耕作制度对冬灌田CH4和N2O排放的影响.结果表明,1a只种1季中稻冬季灌水休闲的冬灌田(PF),在水稻生长期,CH4平均排放通量为(21.44±1.77)mg.(m2.h)-1,非水稻生长期为(3.77±0.99)mg.(m2.h)-1,分别大大低于以前文献报道的在西南其它地方观测值;全年CH4排放量以水稻生长期CH4排放量为主,非水稻生长期CH4排放量仅占全年总排放量的23.2%.冬灌田N2O排放通量年均值为(0.051±0.008)mg.(m2.h)-1,且主要集中在水稻生长季,非水稻生长期N2O排放量仅占全年总排放量的8.1%.在采用水旱轮作制后,冬灌田CH4排放量大大降低,稻-麦轮作(RW)和稻-油菜轮作(RR)全年CH4排放量分别为PF的43.8%和40.6%.但冬灌田改为水旱轮作制后,N2O排放量显著增大,RW和RR的N2O年排放量分别是PF的3.7倍和4.5倍.综合考虑冬灌田在采用不同耕作制度后排放CH4和N2O的全球增温潜势(GWP),无论是短时间尺度还是长时间尺度,采用3种耕作制度全年所排放的CH4和N2O所产生的综合GWP都为:PF RW≈RR.在20a、100a和500a时间尺度上,PF分别约是RW和RR的2.6、2.1和1.7倍.冬灌田改为水旱轮作制度后能大大减少CH4和N2O所产生的综合GWP. 展开更多
关键词 耕作制度 冬灌田 ch4 N2O 排放通量
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FTIR监测北京地区CO_2和CH_4及其变化分析 被引量:22
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作者 徐亮 刘建国 +6 位作者 高闽光 陆亦怀 刘文清 魏秀丽 朱军 张天舒 陈军 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第5期889-891,共3页
近几十年来,温室效应导致地表温度明显上升,其所引起的全球气候变迁问题越来越受到人们的关注。CO2和CH4是大气中主要的两种人为温室气体,对它们进行连续的测量,获取它们长时间变化情况对大气环境科学具有重要的意义。目前国内监测这两... 近几十年来,温室效应导致地表温度明显上升,其所引起的全球气候变迁问题越来越受到人们的关注。CO2和CH4是大气中主要的两种人为温室气体,对它们进行连续的测量,获取它们长时间变化情况对大气环境科学具有重要的意义。目前国内监测这两种气体的主要手段是气相色谱方法。鉴于傅里叶变换红外光谱技术的优点,使用开放式长光程FTIR系统在北京地区对这两种气体进行了监测。该系统直接测量开放光路中的环境气体的大气吸收光谱,并使用非线性最小二乘方法进行光谱分析,获取待测组分的浓度信息。在实验部分给出了2005年9月4日到2005年9月10日6天中的北京地区CO2及CH4的测量结果,并对两者的变化趋势和相关性进行了分析。 展开更多
关键词 傅里叶变换红外光谱 温室气体 CO2 ch4 定量分析
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稻田CH_4和N_2O综合排放对控制灌溉的响应 被引量:28
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作者 彭世彰 侯会静 +2 位作者 徐俊增 杨士红 茆智 《农业工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第13期121-126,共6页
为了揭示水稻控制灌溉对稻田CH4和N2O综合排放的影响,该文采用静态暗箱-气相色谱法对控制灌溉稻田CH4和N2O排放进行原位观测,分析稻田CH4和N2O综合排放对控制灌溉水分调控的动态响应。结果表明,控制灌溉稻田CH4排放通量多低于常规灌溉稻... 为了揭示水稻控制灌溉对稻田CH4和N2O综合排放的影响,该文采用静态暗箱-气相色谱法对控制灌溉稻田CH4和N2O排放进行原位观测,分析稻田CH4和N2O综合排放对控制灌溉水分调控的动态响应。结果表明,控制灌溉稻田CH4排放通量多低于常规灌溉稻田,且主要集中在水稻分蘖前期,峰值出现在土壤脱水后第1~2d,排放总量较常规灌溉稻田减少81.2%~82.8%;N2O排放通量多高于常规灌溉稻田,峰值出现在肥后且土壤脱水后3~4d,排放总量较常规灌溉稻田增加了121.8%~144.3%。控制灌溉稻田CH4和N2O的综合全球增温潜势较常规灌溉稻田显著减少(p<0.05),减少幅度为15.0%~34.8%。控制灌溉显著降低了稻田CH4和N2O的综合温室效应。 展开更多
关键词 灌溉 节水 温室效应 排放 ch4 N2O 稻田
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烟煤制备成型活性炭及其PSA浓缩CH_4/N_2中CH_4的性能研究 被引量:14
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作者 辜敏 刘克万 +2 位作者 鲜学福 曾来 姚伟静 《功能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第2期204-207,共4页
以重庆烟煤为原料,采用碳化-活化-气相沉积工艺制备了变压吸附(PSA)浓缩CH4/N2中CH4用的成型活性炭,考察了制备工艺条件对活性炭浓缩CH4/N2中CH4效果的影响。用低温液氮吸附方法对活性炭的孔结构进行了表征。实验结果表明,制备的成型活... 以重庆烟煤为原料,采用碳化-活化-气相沉积工艺制备了变压吸附(PSA)浓缩CH4/N2中CH4用的成型活性炭,考察了制备工艺条件对活性炭浓缩CH4/N2中CH4效果的影响。用低温液氮吸附方法对活性炭的孔结构进行了表征。实验结果表明,制备的成型活性炭在单循环五步PSA过程的抽真空步骤可使CH4的浓度较原料气提高20.0%(体积分数)左右。对浓缩效果为20%(体积分数)的AC-1活性炭进行了表征,其BET比表面积为580m2/g,微孔孔容为0.14cm3/g,孔径分布主要集中在2.0~4.0nm。 展开更多
关键词 成型活性炭 烟煤 ch4 ch4/N2 浓缩 变压吸附(PSA)
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金属有机骨架材料在CO_2/CH_4吸附分离中的研究进展 被引量:22
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作者 张所瀛 刘红 +4 位作者 刘朋飞 吴培培 杨祝红 阳庆元 陆小华 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第5期1563-1570,共8页
CO2/CH4分离能耗高是生物甲烷过程核心难题之一。金属有机骨架材料(metal organic frameworks,MOFs)由于其优异的CO2吸附分离性能,被视为最具潜力的CO2分离捕集材料,近年来引起了广泛的关注。本文结合沼气的特点和MOFs研究的最新进展,对... CO2/CH4分离能耗高是生物甲烷过程核心难题之一。金属有机骨架材料(metal organic frameworks,MOFs)由于其优异的CO2吸附分离性能,被视为最具潜力的CO2分离捕集材料,近年来引起了广泛的关注。本文结合沼气的特点和MOFs研究的最新进展,对MOFs材料在CO2/CH4吸附分离过程的相关实验研究工作进行了综述。 展开更多
关键词 金属有机骨架材料 CO2 ch4 吸附 分离
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不同种类有机肥施用对一季稻田CH_4排放的影响 被引量:13
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作者 吴家梅 纪雄辉 +3 位作者 彭华 霍莲杰 刘勇 朱坚 《农业环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2011年第8期1688-1694,共7页
选取不同施肥处理的一季中稻田为研究对象,采用静态箱-气相色谱法对一季稻CH4排放通量进行手动观测。结果表明,与不施肥相比,各施肥处理CH4平均排放通量均有不同程度增加。其中稻草还田+化肥处理(稻草处理)CH4平均排放通量为31.04mg... 选取不同施肥处理的一季中稻田为研究对象,采用静态箱-气相色谱法对一季稻CH4排放通量进行手动观测。结果表明,与不施肥相比,各施肥处理CH4平均排放通量均有不同程度增加。其中稻草还田+化肥处理(稻草处理)CH4平均排放通量为31.04mg·m-2·h-1,比化肥处理和猪粪+化肥处理(猪粪处理)分别增加326.4%(P<0.05)和211.7%(P<0.05),鸡粪+化肥处理(鸡粪处理)比化肥和猪粪处理分别增加140.4%(P<0.05)和75.7%(P<0.05)。说明稻草还田和鸡粪处理显著增加稻田CH4排放通量,而猪粪处理与化肥无显著差异。同时对有关的环境因子进行分析表明,不同处理的土壤表层5cm温度、Eh与CH4排放通量存在显著相关关系;土壤pH值和水层厚度与稻田CH4季节排放通量相关性不明显。猪粪处理单位产量全球增温潜势(GWP)为0.83kg·kg-1,是较好的推荐施肥处理,对环境与产量之间效益的协调具有较好的作用。 展开更多
关键词 ch4排放通量 有机肥 稻田 ch4累计排放量
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新型CO2和CH4混合标气标校流程及方法 被引量:31
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作者 臧昆鹏 周凌晞 +4 位作者 方双喜 温玉璞 姚波 张芳 刘立新 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2011年第2期511-516,共6页
基于光腔衰荡法Picarro G-1301型甚高分辨率分析仪自组装新型CO2和CH4混合标气标校系统,研究建立了简便高效的标校流程和方法.该系统操作简便,运行稳定,工作标气消耗更少,线性好,对环境大气浓度范围的CO2和CH4的分析精度分别优于0.06... 基于光腔衰荡法Picarro G-1301型甚高分辨率分析仪自组装新型CO2和CH4混合标气标校系统,研究建立了简便高效的标校流程和方法.该系统操作简便,运行稳定,工作标气消耗更少,线性好,对环境大气浓度范围的CO2和CH4的分析精度分别优于0.06×10-6mol.mol-1和0.3×10-9mol.mol-1,准确度分别在±0.05×10-6mol.mol-1和±0.4×10-9mol.mol-1内,满足世界气象组织全球大气观测网(WMO-GAW)对温室气体分析标校及标气分级传递的质量要求,可保证本底大气CO2和CH4网络化观测数据的可溯源性和国际可比性,已应用于中心标校实验室和本底站大气CO2和CH4混合标气的标校和传递. 展开更多
关键词 CO2 ch4 混合标气 标校和传递 大气本底观测
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膨松剂对厨余垃圾堆肥CH_4、N_2O和NH_3排放的影响 被引量:32
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作者 杨帆 欧阳喜辉 +2 位作者 李国学 罗文海 杨青原 《农业工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第18期226-233,共8页
厨余垃圾有别于混合生活垃圾,具有高有机质含量和高含水率等特点,单独堆肥会产生大量CH_4、N_2O、NH_3和渗滤液,为减少厨余垃圾堆肥过程污染物的排放,该文以居民小区产生的经大类粗分后的厨余垃圾为研究对象,以菌糠为膨松剂,设置15%、25... 厨余垃圾有别于混合生活垃圾,具有高有机质含量和高含水率等特点,单独堆肥会产生大量CH_4、N_2O、NH_3和渗滤液,为减少厨余垃圾堆肥过程污染物的排放,该文以居民小区产生的经大类粗分后的厨余垃圾为研究对象,以菌糠为膨松剂,设置15%、25%、35%3个添加质量比(湿基)的堆肥处理,以纯厨余垃圾单独堆肥为对照处理,研究菌糠作为膨松剂对厨余垃圾堆肥过程中CH_4、N_2O、NH_3和渗滤液排放的影响及其最佳添加比例。结果表明,堆肥过程中,添加菌糠可以完全避免厨余垃圾堆肥过程中渗滤液的产生;堆肥结束时,添加15%和25%菌糠的处理堆肥达到腐熟标准,但添加35%的菌糠使堆肥高温期缩短,不利于有机质分解;与对照处理相比,添加15%、25%和35%比例的菌糠均可以减少堆肥过程中CH_4和NH_3的累计排放量,且减排量与添加比例正相关,但只有添加15%菌糠的堆肥处理明显降低了N_2O的排放量;添加质量比为15%和25%菌糠的堆肥处理,CH_4和N_2O排放总量比厨余垃圾单独堆肥分别减少45.8%、19.6%,而添加质量比为35%的菌糠使CH_4和N_2O排放总量为厨余垃圾单独堆肥的1.14倍(每t物料,干基)。综上,菌糠作为食用菌种植废弃物,可用作厨余垃圾堆肥膨松剂,在适宜的添加比例条件下,能够在避免堆肥过程中渗滤液产生的同时,减少CH_4、N_2O和NH_3的排放量。研究结果可为厨余垃圾堆肥过程温室气体减排、氮素损失控制和工艺改进提供理论依据和试验基础。 展开更多
关键词 垃圾 排放 堆肥 菌糠 甲烷 氧化亚氮 氨气
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