Fe、La掺杂和氧缺陷对CeO_(2)表面吸附As_(2)O_(3)的密度泛函理论研究

采用密度泛函理论研究了As_(2)O_(3)(g)在Fe、La掺杂CeO_(2)(110)表面及氧缺陷LaCeO(110)表面的吸附行为,探索了LaCeO表面砷吸附能力显著高于FeCeO表面的主要原因。结果表明,As_(2)O_(3)(g)的吸附效果与吸附位点数量、吸附能、键长和电荷转移密切相关。纯CeO_(2)表面的吸附主要为化学吸附,吸附能绝对值大于−4.22 eV,电荷转移量为(−0.19)−(−0.31)e,As_(2)O_(3)得到电荷带负电,起表面受主作用,因此吸附量较小。FeCeO(110)表面新增Fe顶位和Bridge-2桥位两个吸附位,其中,Fe顶位为化学吸附,Fe掺杂改变了FeCeO表面电子分布和晶格结构,但并未改变As_(2)O_(3)与FeCeO之间的电荷转移方向,因此,As_(2)O_(3)仍呈负离子形式吸附。LaCeO(110)表面新增了三个吸附位:La顶位、Bridge-3桥位和Hollow-2空位,La掺杂改变了As_(2)O_(3)与LaCeO之间的电荷转移方向,使得As_(2)O_(3)失电子呈正离子吸附,起表面施主作用,因此,吸附能力增强。无O_(2)环境下,单一O缺陷LaCeO(110)表面吸附能力低于完整LaCeO表面;有O_(2)环境下,O缺陷有利于As_(2)O_(3)的吸附。

As_(2)O_(3)与Cu-ZSM-5催化剂的相互作用机理

基于密度泛函理论计算了NO和As_(2)O_(3)在Cu-ZSM-5表面的吸附性能.通过确立As_(2)O_(3)在Cu-ZSM-5表面的最佳吸附位点,对As3+在其活性位点吸附的反应路径进行研究,计算As在催化剂上的吸附反应活化能垒和决速步骤,揭示As_(2)O_(3)与活性位点Cu-O-Cu的成键机制和相互作用机理.结果表明,NO和As_(2)O_(3)都以非氧端吸附在Cu-ZSM-5活性位点Cu-O-Cu的晶格氧位,吸附能分别为-218.515kJ/mol和-206.422kJ/mol,吸附过程中有电荷转移且发生了强烈的相互作用.As_(2)O_(3)在Cu-ZSM-5活性位点Cu-O-Cu的晶格氧上的氧化过程分两步进行,As^(3+)作为Lewis碱与Lewis酸中心的Cu-O-Cu发生非均相氧化反应,第一阶段的氧化产物As_(2)O_(4)在相邻的活性位点上发生二次氧化反应,生成的As_(2)O_(5)成为As^(3+)吸附后的主要存在形式.其中,生成As_(2)O_(4)的反应阶段需要跨越242.75kJ/mol的能垒,成为整个氧化进程的决速步骤.

废弃胶原纤维固化单宁吸附材料原位Fe_(2)O_(3)微波催化裂解减容研究

胶原纤维基吸附材料在核素吸附中表现出优异的性能,但同时产生放射性固废的处置问题。针对这一问题,利用原位Fe_(2)O_(3)对胶原纤维固化单宁(CFT)材料进行催化裂解,以实现废弃CFT的有效减容。通过热重分析技术对其热解过程进行研究,结果表明通过将Fe^(3+)负载至CFT(Fe-CFT)再进行裂解,能够使裂解温度降至约450℃,比CFT直接裂解温度降低了约150℃,残渣率降至9.5%。进一步以纳米Fe_(2)O_(3)为传热介质,在微波条件下对Fe-CFT进行裂解,Fe-CFT残渣率降至2.1%。利用傅里叶变换红外光谱仪、X射线衍射仪和元素分析仪对残渣进行表征,结果表明反应过程中Fe^(3+)原位生成的Fe_(2)O_(3)有效促进CFT的氧化裂解。综上,通过原位Fe_(2)O_(3)有效降低CFT的裂解温度,裂解后残渣率低,实现了废弃CFT的安全高效减容。

Al_(2)O_(3)掺杂CaO吸附剂长周期CO_(2)捕集性能研究

CaO是一种高效廉价的CO_(2)吸附剂,但其在循环使用过程中易烧结,导致其捕集CO_(2)的能力大幅衰减,无法长周期循环应用。以半惰性Al_(2)O_(3)掺杂CaO制备钙铝复合吸附剂,采用热重吸/脱附的方法研究了复合吸附剂的捕集性能及循环稳定性,并采用室温空气再生方法深入研究了钙铝复合吸附剂的再生性能,建立了再生性能与循环次数的关系。结果表明,因惰性骨架物相Ca3Al2O6的建立与微观纳米结构的形成,Al_(2)O_(3)的掺杂使钙铝复合吸附剂的捕集性能、循环稳定性和再生性能均大大优于纯CaO吸附剂。经100次循环后,钙铝复合吸附剂的CO_(2)吸附容量和碳酸化转化率在n(Ca):n(Al)=10:1时分别可达0.23 g/g和34.0%,在n(Ca):n(Al)=10:2时分别保持在0.19 g/g和32.8%,但n(Ca):n(Al)不宜超过10:2。进一步通过吸附剂的失活数学模型验证发现CaO吸附剂的烧结是不可逆的,Al_(2)O_(3)的掺杂可抑制CaO吸附剂的烧结,同时保持钙铝复合吸附剂的再生活性。经两次空气再生的钙铝复合吸附剂(n(Ca):n(Al)=10:2)的碳酸化转化率基本保持不变,100次循环后仍为32.7%。

MOF@γ-Al_(2)O_(3)复合材料的制备及其选择性染料吸附性能研究

本文通过原位生长法将金属有机骨架(MOF)与γ-Al2O3相结合制备了两种MOF@γ-Al_(2)O_(3)复合材料,即UIO-66/UIO-66-NH2@γ-Al_(2)O_(3),并将其应用于选择性染料吸附性能研究。结果表明:UIO-66/UIO-66-NH_(2)@γ-Al2O3复合材料可选择性吸附阴离子染料(刚果红,CR),吸附量分别可以达到1520.91mg·g^(-1)和1598.65mg·g^(-1)。同时,UIO-66/UIO-66-NH2@γ-Al_(2)O_(3)复合材料还具备优异的稳定性,重复使用10次后对CR的选择性吸附性能基本保持不变。

γ-Al_(2)O_(3)吸附脱除吡啶的过程研究

考察了γ-Al_(2)O_(3)吸附脱除模拟燃料中吡啶的性能,对γ-Al_(2)O_(3)吸附脱除吡啶的热力学和动力学及其再生性能进行了研究。结果表明,在模拟燃料15 mL,氧化铝剂量1.2 g,吸附温度30℃,吸附时间30 min的条件下γ-Al_(2)O_(3)的吸附效果较好。γ-Al_(2)O_(3)吸附较符合Langmuir-Freundlich模型方程及准一级动力学方程,并且γ-Al_(2)O_(3)有较好的再生性能。

磁性Fe_(3)O_(4)@UIO-66-NH_(2)材料的制备及其对亚甲基蓝的吸附

用水热法合成Fe_(3)O_(4),用巯基乙酸(MAA)对Fe_(3)O_(4)纳米粒子进行官能团疏基化,然后以UiO-66为模板制备出磁性金属有机骨架材料Fe_(3)O_(4)@UIO-66-NH_(2),并对亚甲基蓝进行吸附,使用扫描电镜、透射电镜等对制备的磁性材料进行表征,考察材料用量、振荡时间、pH等因素对材料吸附性能的影响。结果表明当亚甲基蓝初始浓度为4.00 mg/L、材料用量为4 mg、振荡时间为90 min、pH为9时,Fe_(3)O_(4)@UIO-66-NH_(2)对亚甲基蓝的吸附效果较佳,吸附率为45.67%,吸附量为15.03 mg/g。

Fe/γ-Al_(2)O_(3)的制备及其在含氟废液吸附处理中的应用

本文以γ-Al_(2)O_(3)为吸附剂主体,采用FeSO_(4)·7H_(2)O溶液结合超声波技术对γ-Al_(2)O_(3)进行改性得到载体活性氧化铝(Fe/γ-Al_(2)O_(3))。首先研究了Fe/γ-Al_(2)O_(3)制备过程中FeSO_(4)·7H_(2)O投加量、FeSO_(4)·7H_(2)O溶液的pH值以及γ-Al_(2)O_(3)投加量对Fe/γ-Al_(2)O_(3)除氟效果的影响;最后经过静态吸附处理,研究了吸附剂Fe/γ-Al_(2)O_(3)的投加量、吸附时间以及含氟废液pH值对F-去除效果的影响。结果表明,当FeSO_(4)·7H_(2)O投加量为0.1mol·L^(-1)、pH值为3~5、γ-Al_(2)O_(3)与FeSO_(4)·7H_(2)O溶液的质量比为5∶1时,得到的Fe/γ-Al_(2)O_(3)除氟效果最好;当Fe/γ-Al_(2)O_(3)的投加量为40g·L^(-1)、吸附时间为15h、含氟废液pH值为3~9时,除氟效果最好,且F-的去除率远高于同条件下的γ-Al_(2)O_(3)吸附剂。

Al_(2)O_(3)@UiO-66的制备及其吸附性能研究

以ZrCl_(4)、对苯二甲酸(H_(2)BDC)和Al_(2)O_(3)为原料,采用溶剂热法制备了不同铝锆比(铝锆物质的量比)的Al_(2)O_(3)@UiO-66吸附剂,通过XRD、SEM、FTIR等手段对其进行了表征;并以甲基橙为污染物模型,考察了铝锆比、溶液pH值、甲基橙初始浓度、吸附温度等对Al_(2)O_(3)@UiO-66吸附性能的影响,同时对其吸附行为进行了热力学和动力学分析。结果表明,Al_(2)O_(3)@UiO-66-8具有较强的吸附性能,最优吸附条件为:溶液pH值3、甲基橙初始浓度100 mg·L^(-1)、吸附温度323 K;Al_(2)O_(3)@UiO-66-8对甲基橙的吸附符合Langmuir等温吸附模型和二级动力学模型,其吸附过程属于自发的吸热过程,Al_(2)O_(3)@UiO-66-8重复使用5次后,对甲基橙的去除率仍能达到95%以上;Al_(2)O_(3)@UiO-66-8吸附甲基橙溶液后的残留液对菌落和植物的生长没有影响。

O_(2)、SO_(2)对As_(2)O_(3)在W-Cu/γ-Al_(2)O_(3)催化剂表面吸附特性的影响:实验及理论模拟

采用实验及量子化学方法探究了O_(2)和SO_(2)对As_(2)O_(3)在W-Cu/γ-Al_(2)O_(3)催化剂表面吸附特性的影响。实验结果表明,O_(2)促进了As_(2)O_(3)在催化剂表面的吸附,随着SO_(2)体积分数的增加,As_(2)O_(3)的吸附量表现出先升高后降低的趋势。为进一步探究烟气组分对气相砷吸附的影响机理,采用密度泛函理论(DFT)方法,模拟了预吸附不同气体后催化剂表面As_(2)O_(3)的吸附。结果表明,O_(2)对气相砷的促进影响主要归因于吸附氧的形成。预吸附的O原子明显增强了临近原子的吸附活性,而预吸附的O_(2)分子则主要通过提供吸附活性位点促进As_(2)O_(3)的吸附。SO_(2)在W-Cu/γ-Al_(2)O_(3)表面形成了SO_(4)^(2-)和HSO_(4)-,改变了基底表面的势场,从而促进了As_(2)O_(3)的吸附。随体积分数的进一步增加,SO_(2)与气相As_(2)O_(3)的竞争吸附作用增强,As_(2)O_(3)吸附量减少。

锰改性铁基吸附剂对气相As_(2)O_(3)的吸附–氧化机理研究

铁基吸附剂中掺杂一定比例的锰氧化物可以提高气相砷的吸附量以及总砷中氧化态砷的比例,是一种较为有效的吸附剂改性方式。为探究气相As_(2)O_(3)在锰改性铁基吸附剂(Mn-Fe_(2)O_(3))表面的吸附氧化机理,采用密度泛函理论方法研究了该吸附剂的表面结构,发现Mn在Fe_(2)O_(3)(001)表面的掺杂可以改变该表面的结构和电荷分布,使表面活性增强,其中Mn在Fe3f位点掺杂时,Fe_(2)O_(3)(001)表面的晶格氧原子得到一定程度的活化;吸附能以及能量差的计算结果表明,Fe_(2)O_(3)(001)表面Mn的掺杂主要促进As_(2)O_(3)的吸附,而对As_(2)O_(3)氧化起的直接作用很小;O_(2)作为烟气的重要组分会在Mn-Fe_(2)O_(3)(001)表面形成吸附态氧分子,并进一步解离为活化氧原子,两者均会促进As_(2)O_(3)的氧化,其中活化氧原子与Mn-Fe_(2)O_(3)体系中的Mn相互配合,对As_(2)O_(3)的吸附氧化起主要的促进作用。

La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)催化剂对NO选择性生成NH_(3)的影响

为了实现碳中和目标,降低内燃机碳排放,稀薄燃烧技术成为了当前重要的研究方向.该技术不仅能提高发动机燃油热效率,还能有效降低CO_(2)排放.但是稀薄燃烧往往会伴随着大量氮氧化物的产生,为了解决该问题,采用LNT-SCR耦合的NO_(x)净化技术,此时LNT的作用是将排气中部分NO_(x)转化为NH_(3),为下游的SCR提供还原剂.基于此,制备了LNT催化剂,研究催化剂对NO选择性生成NH_(3)的影响.采用溶胶-凝胶法制备了La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)系列钙钛矿氧化物,并通过分步浸渍法得到了La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)负载型催化剂.利用XRD、H_(2)-TPR、NO-TPD等表征手段研究了钙钛矿氧化物的晶相结构,以及负载型催化剂的还原特性、NO_(x)吸附-脱附性能等物化性质,并且通过H_(2)选择性催化还原NO实验探究了催化剂掺杂Ce对NO转化成NH_(3)的影响.结果表明,Ce掺杂催化剂具有良好的NH_(3)产物选择性,并且显著提高了NO转化率.温度是NO转化和NH_(3)产物选择性生成的决定性因素,而H_(2)和NO体积比是NO转化和NH_(3)产物选择性生成的关键性因素.其中,La_(0.95)Ce_(0.05)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)在低温下催化活性表现最佳,在350℃、H_(2)和NO体积比为5.0时NH_(3)产物选择性为65%,NO转化率为100%.此外,所制备的La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)都形成了钙钛矿型结构,而且Ce掺杂催化剂的大部分Ce离子可以进入到LaMnO_(3)结构中.在催化剂适量掺杂Ce后,H_(2)消耗总面积增大、还原峰的峰值温度降低,表明掺杂Ce改善了催化剂的还原特性;同时NO吸附和脱附面积增大,表明Ce掺杂改变了催化剂的NO_(x)吸附-脱附性能.

南天竹根对抗肿瘤药As_(2)O_(3)减毒作用物质基础研究

目的研究南天竹根不同萃取部位对As_(2)O_(3)所致肝、肾毒性的保护作用,采用UPLC-Q-TOF-MS/MS技术探寻其减毒部位的主要化学成分。方法在As_(2)O_(3)致大鼠急性肝、肾损伤模型上,南天竹根70%乙醇提取物及其不同极性溶剂的萃取物灌胃后,记录各组大鼠体征变化,测定各组大鼠组织中肾脏系数、超氧化物歧化酶(Superoxide Dismutase,SOD)、过氧化氢酶(Catalase from micrococcus lysodeikticus,CAT)、丙二醛(Malondialdehyde,MDA),谷草转氨酶(Aspartate aminotransferase,AST)、谷丙转氨酶(Alanine aminotransferase,ALT)、内生肌酐清除率(Creatinine clearance rate,Ccr)、尿素氮(Blood urea nitrogen,BUN),HE染色检测大鼠肝、肾组织病理变化,以此筛选南天竹根的拮抗毒性部位,并采用UPLC-Q-TOF-MS/MS对拮抗毒性部位的化学成分进行分析鉴别。结果与模型组相比,各给药组大鼠的体征均呈现恢复趋势,肾脏系数、SOD、CAT、MDA、AST、ALT、Ccr、BUN等指标均得到了明显缓解,肝、肾病理损伤程度有所改善,其中以氯仿部位拮抗毒性效果最为明显。经LC-MS对氯仿部位分析鉴定发现,该部位共鉴定得到25个化合物,包括18个生物碱类成分。同时氯仿部位与主要单体成分——小檗碱对As_(2)O_(3)所致肝、肾毒性保护作用呈现剂量依赖性。结论表明南天竹根不同萃取部位对As_(2)O_(3)所致肝、肾毒性具有明显保护作用,其拮抗毒性成分可能为生物碱类成分。

4A分子筛负载Ce和γ-Fe_(2)O_(3)去除水中Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)的研究

为深度处理水中的三价锑[Sb(Ⅲ)]和五价锑[Sb(Ⅴ)],采用共沉淀法合成铈(Ce)、铁(γ-Fe_(2)O_(3))负载的4A分子筛新型吸附剂(4A@Ce-Fe)。Ce和γ-Fe_(2)O_(3)的负载显著提高了4A分子筛对锑的吸附能力,当铈铁质量比为1∶3、p H=7.0时,4A@Ce-Fe对Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)的最大吸附容量分别为50.50 mg/g和10.03 mg/g。4A@Ce-Fe的饱和磁化强度为23.70 emu/g,有良好的磁分离性能。Langmuir等温线模型可以更好地拟合Sb(Ⅲ)的吸附,而Langmuir和Freundlich两种等温线模型都能很好地拟合Sb(Ⅴ)的吸附。吸附动力学数据拟合表明,Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)的吸附更符合准二级动力学模型。4A@Ce-Fe在初始pH为4.0~10.0时有较好的吸附效果,Ce、Fe几乎没有溶出;共存Cl^(-)、SO_(4)^(2-)和NO_(3)^(-)对Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)的吸附效果影响较小,而共存HCO_(3)^(-)和H_(2)PO_(4)^(-)的影响则较大。XRD、SEM、BET、FTIR、XPS等测试结果表明,Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)在4A@Ce-Fe上可能的吸附机理包括离子交换、表面络合和氧化还原反应,其中M—O—Sb配合物的形成对Sb的吸附起主要作用。

乙酸改性γ-Al_(2)O_(3)高效去除痕量PCl_(3)的研究

在多晶硅生产过程中,为了不影响产品性能,必须将杂质PCl_(3)的含量降低到ppb的水平,然而,这目前仍旧是一个巨大的挑战。本研究提出了一种可高效去除痕量PC13的方法,即利用乙酸改性γ-Al_(2)O_(3)作为吸附剂,其可去除ppb级别的PCl_(3),去除率高达84.2%。Boehm滴定实验表明,改性后的γ-Al_(2)O_(3)表面羧基含量大幅增加,从而增加了吸附PCl_(3)的活性位点,使其对PCl_(3)的吸附性能显著提升。表征分析和DFT模拟计算表明,乙酸与γ-Al_(2)O_(3)主要是通过γ-Al_(2)O_(3)中的羟基H和乙酸中的羰基O形成氢键而相互作用的;除了物理吸附外,γ-Al_(2)O_(3)中的Al与PCl_(3)中的Cl,以及乙酸中的羰基O与PCl_(3)中的P之间还可通过电荷转移相互作用。连续五次循环实验表明,该吸附剂在低温下具有优异的再生性能。本研究开发的吸附剂由于其高效、易于再生和低成本等特点,在去除痕量PCl_(3)方面具有潜在的应用前景。

γ-Fe_(2)O_(3)抗As_(2)O_(3)中毒能力的分子模拟

采用密度泛函理论研究了γ-Fe_(2)O_(3)表面As_(2)O_(3)的吸附以及掺杂改性提高抗As_(2)O_(3)中毒性能的作用机理.计算了As_(2)O_(3)在完整以及O缺陷γ-Fe_(2)O_(3)(001)表面的吸附性能,包括吸附位点、吸附结构、吸附能、PDOS等.同时建立了Mo、Ti、Mg掺杂的γ-Fe_(2)O_(3)模型,探讨了助剂掺杂对抗砷中毒能力的作用机制,并考虑了掺杂量的影响.结果表明:As_(2)O_(3)倾向于以O端化学吸附在γ-Fe_(2)O_(3)(001)表面Feoct位,吸附过程发生强烈的相互作用和电荷转移.当表面存在O缺陷时,As_(2)O_(3)的吸附能得到提高.Mo、Ti、Mg倾向于掺杂在Feoct位,增强了对As_(2)O_(3)的吸附能力,并且增大Mo的掺杂量可以强化As_(2)O_(3)的吸附.As_(2)O_(3)倾向于与活性较强的Mo、Ti、Mg发生反应,从而保护活性Fe位不受砷中毒,Ti和Mg的掺杂还抑制了相邻Fe位对As_(2)O_(3)的吸附.Mo、Ti、Mg的掺杂还促进了催化剂表面对NH_(3)的吸附,增强了表面酸性强度,有利于SCR反应.Mo、Ti、Mg原子的掺杂有利于提高γ-Fe_(2)O_(3)催化剂的抗砷中毒性能.

Mn改性Fe_(2)O_(3)/γ-Al_(2)O_(3)脱除气相As_(2)O_(3)实验研究

以活性氧化铝为载体,通过超声波辅助浸渍法制备一系列Fe-MnOx/γ-Al_(2)O_(3)吸附剂。考察该系列吸附剂的砷吸附性能,研究反应温度、O_(2)和SO_(2)对Mn改性后Fe_(2)O_(3)/γ-Al_(2)O_(3)砷吸附性能的影响。结果表明,Mn浸渍浓度会影响吸附剂的比表面积、孔径、氧化性能从而影响砷吸附性能,适量Mn的引入有利于吸附剂对气相砷的吸附,Mn-Fe摩尔比为0.5时吸附性能最佳;吸附温度升高增强了吸附剂的砷吸附性能,当温度过高时造成吸附剂表面结构恶化反而造成吸附性能的下降;SO_(2)会影响吸附剂表面性质促进对As_(2)O_(3)的吸附,O_(2)能补充反应消耗的晶格氧促进As_(2)O_(3)的氧化。

Fe_(3)O_(4)/CS/EDTA对水溶液中Cu^(2+)和Ni^(2+)的吸附研究

分析了自制的Fe_(3)O_(4)/CS/EDTA纳米粒对水溶液中的重金属离子Cu^(2+)和Ni^(2+)的吸附性能和吸附机理。研究了pH值、溶液初始浓度、反应时间等对吸附性能的影响,结合红外、XPS和比表面分析结果确定了参与吸附配位的功能基团及可能发生的络合反应。结果表明:Fe_(3)O_(4)/CS/EDTA对Cu^(2+)和Ni^(2+)的吸附等温线均符合Langmuir模型,对Cu^(2+)的吸附效果要优于Ni^(2+),这可能与Ni^(2+)的离子半径较Cu^(2+)小以及Ni^(2+)与吸附剂形成的金属螯合物的稳定性较Cu^(2+)低有关;Fe_(3)O_(4)/CS/EDTA对Cu^(2+)和Ni^(2+)的吸附机理类似于N·O型螯合剂,并非一般的物理吸附,而是一种以金属离子为中心的吸附螯合。

SO_(2)和NO_(2)在γ-Al_(2)O_(3)(110)表面吸附的第一性原理计算

采用基于平面波基组的Vienna Ab-initio Simulations Package (VASP)程序研究了SO_(2)和NO_(2)在γ-Al_(2)O_(3)(110)表面和羟基化γ-Al_(2)O_(3)(110)表面的吸附,获得了SO_(2)和NO_(2)吸附的不同构型和结构参数.对吸附能,电荷转移,差分电荷密度和投影态密度等进行分析和讨论.对比发现,在γ-Al_(2)O_(3)(110)表面SO_(2)的吸附能力强于NO_(2).SO_(2)或NO_(2)在非羟基化γ-Al_(2)O_(3)(110)表面吸附时O原子的2p轨道和Al原子的3s3p轨道作用形成O-Al键,且SO_(2)吸附时键结强度高于NO_(2).NO_(2)吸附时费米能级以下有部分反键态,削弱了与γ-Al_(2)O_(3)(110)表面相互作用.在羟基化γ-Al_(2)O_(3)(110)表面SO_(2)或NO_(2)的吸附能力会低于非羟基化表面,但是SO_(2)的吸附能力依旧强于NO_(2).计算结果说明SO_(2)与γ-Al_(2)O_(3)(110)表面的相互作用强于NO_(2).以上研究,将有助于理解SO_(2)和NO_(2)在γ-Al_(2)O_(3)的反应性,为进一步研究它们的非均相转化和在灰霾形成中的促进作用奠定基础.

固相法制备介孔γ-Al_(2)O_(3)纳米粉体及其吸附性能研究

以硝酸铝和尿素为原料,采用固相法制备尿素铝配合物前驱物,一步热分解制备介孔γ-Al_(2)O_(3)纳米粉体。通过XRD、N_(2)吸附-脱附、SEM、TEM表征其微观结构,探究吸附剂用量、pH、时间和CR溶液初始浓度对阴离子型染料刚果红(CR)吸附的影响。结果表明,γ-Al_(2)O_(3)纳米粉体对刚果红具有良好的吸附性能,最佳条件下:室温,CR溶液初始浓为100 mg/L,γ-Al_(2)O_(3)用量为1.5 g/L,pH为2,吸附时间为60 min,其极限吸附量为279.3 mg/g,γ-Al_(2)O_(3)对CR吸附过程符合准二级动力学模型,为化学吸附,吸附等温线符合Freundlich吸附等温模型,说明吸附过程为多分子层吸附。