基于Fe^(3+)-DA-APS自催化体系的Fe_(3)O_(4)/PAA水凝胶的制备及性能研究

以Fe_(3)O_(4)纳米粒子为磁性组分,基于AA(丙烯酸)与部分Fe3O4反应产生的Fe3+、多巴胺(DA)构建双重自催化过硫酸铵(APS)的自由基聚合体系,在低温下制备了Fe_(3)O_(4)/聚丙烯酸(PAA)水凝胶,并对其进行表征。研究结果表明:Fe_(3)O_(4)/PAA水凝胶具有良好的力学性能,断裂伸长率、拉伸强度分别为900%、251.1 kPa;同时,其可较好粘附不同基材,在钢材上粘附-剥离循环20次后粘附强度仍稳定在30.7 kPa左右;此外,其还可感应极小形变,并在166 ms内快速响应。该Fe_(3)O_(4)/PAA水凝胶综合性能良好,具备应用于柔性传感器等领域的潜力。

Fe^(3+)对细粒菱锌矿和方解石分散行为的影响

方解石矿泥的覆盖和高价金属阳离子的存在是影响粒径−20μm细粒菱锌矿浮选效果的关键因素,两者通过改变菱锌矿的表面性质而恶化其分散性和浮选环境。本文选择菱锌矿浮选中常见的Fe^(3+)为研究对象,通过吸附试验、Zeta电位、XPS分析,DLVO理论计算等考察Fe^(3+)对菱锌矿和方解石的分散行为规律和作用机理。结果表明:两种矿物对Fe^(3+)的吸附行为基本一致,但Fe^(3+)对菱锌矿分散行为的影响程度大于Fe^(3+)对方解石分散行为的影响。当Fe^(3+)浓度为5×10^(−4)mol/L时,菱锌矿分散行为被完全破坏。溶液化学及DLVO理论计算结果表明,Fe^(3+)吸附在矿物表面形成了羟基络合物或Fe(OH)3,导致菱锌矿颗粒间作用力小于方解石的,这是Fe^(3+)破坏菱锌矿分散行为、影响粒径−20μm细粒菱锌矿浮选的主要原因。

不同形态聚乙烯微塑料对Fe^(3+)的吸附性能

为探究聚乙烯(PE)微塑料的不同形态对Fe^(3+)吸附性能的影响,分析两者之间的相互作用。选用低密度聚乙烯(LDPE)和线型低密度聚乙烯(LLDPE)作为不同形态PE的代表,利用SEM、FTIR、吸附比表面测试法及Zeta电位表征其结构形貌,并通过静态吸附实验探讨不同形态PE对Fe^(3+)的吸附效果影响。结果表明LDPE相较于LLDPE具有更优的颗粒分散性、比表面积和表面负电性,其对Fe^(3+)的最大吸附量达到5.01 mg·L^(-1),PE对Fe^(3+)的吸附量随着微塑料投加量的增加先增大后减小,升温有利于吸附反应的进行。LDPE和LLDPE对Fe^(3+)的吸附均符合准一级动力学和朗缪尔模型,这表明吸附过程以单层物理吸附为主;颗粒内扩散模型表明吸附过程以表面吸附为主,且内扩散不是吸附速率控制的唯一步骤。此外,扩散力和静电力是LDPE和LLDPE吸附Fe^(3+)的主要作用机制,并且不受其线型结构的影响。

一例Eu-MOF材料的构筑及对Fe^(3+)与硝基芳香族爆炸物的荧光检测性能

金属阳离子和硝基芳香族爆炸物的大量排放对环境和人体健康造成了严重威胁,对它们的高效检测具有重要的研究意义和挑战性,金属-有机骨架(MOFs)是一类新型的荧光传感检测材料.本文采用溶剂热法合成了一例具有fcu拓扑结构的Eu-MOF材料,[(CH_(3))_(2)NH_(2)]_(2)[Eu_(6)(μ_(3)-OH)_(8)(EDDC)_(6)]·8DMA·3MeOH·6H_(2)O[JLUMOF128,H_(2)EDDC=(E)-4,4′-(乙烯-1,2-取代基)二苯甲酸],并通过单晶X射线衍射、粉末X射线衍射、X射线光电子能谱、红外光谱、元素分析和热重分析对其结构及组成进行了表征.结果表明,由于荧光配体H_(2)EDDC的引入,JLU-MOF128表现出显著的荧光性能,在DMF溶液中对Fe^(3+)、2,4,6-三硝基苯酚(TNP)和2,4-二硝基苯酚(2,4-DNP)具有较好的检测效果,Ksv值分别为2.09×10^(4),8.49×10^(4)和5.75×10^(4)L/mol,检测限分别为5.99,1.51和1.93μmol/L.在金属阳离子和硝基芳香族爆炸物的检测方面,JLU-MOF128是一种理想的多感应荧光传感材料.

含酚类煤化工废水自还原Fe^(3+)类芬顿体系研究

煤化工废水水质复杂,难降解有机物及氨氮含量高,给废水处理带来较大难度。现有的煤化工废水处理技术(混凝法、吸附法、膜生物反应法等)具有成本高、运行不稳定、预处理效果差等缺陷,难以满足煤化工行业发展的需要。为了高效处理煤化工废水,本文利用煤化工废水中酚类有机物的还原性促进Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环,提出了一种利用Fe^(3+)/H_(2)O_(2)类芬顿体系处理煤化工废水的方法。实验结果表明:Fe^(3+)/H_(2)O_(2)体系中COD、TOC、TN、NH3-N的去除率可以达到74.63%、52.62%、10.46%、15.11%;相比于其他体系,Fe^(3+)/H_(2)O_(2)体系出水色度明显降低,UV-Vis光谱下降幅度最大,铁泥量也明显减少。Q-TOF分析结果表明:废水中主要的8种有机物为酚类或具有醛基、羰基、羧基、碳碳双键或者酯基等还原性的官能团。通过测定COD去除率和pH、Fe^(3+)/Fe^(2+)、H_(2)O_(2)等含量随时间的变化趋势,提出了Fe^(3+)/H_(2)O_(2)体系去除有机物的机理:废水中的还原性有机物将Fe^(3+)还原为Fe^(2+),促进Fe^(3+)/Fe^(2+)循环,生成的Fe^(2+)与H_(2)O_(2)发生芬顿反应,实现废水中有机污染物的去除。利用控制变量法,确定了最佳运行工况为:Fe_(2)(SO_(4))_(3)添加量为1.0 g/L、H_(2)O_(2)添加量为50 mmol/L、反应温度为30℃、初始pH为6.8。在此工况下,反应60 min后,煤化工废水的COD、TOC、TN、NH_(3)-N去除效果良好,色度明显降低,BOD_(5)和COD的比值(B/C)从0.17提升至0.47,可生化性大幅提高。本文证实了利用含酚类煤化工废水自还原Fe^(3+)/H_(2)O_(2)体系的可行性,降低了运行成本,可为后续研究及工程应用提供理论基础。

Fe^(3+)对浮钨尾矿中受抑萤石的活化作用及其与方解石浮选分离的影响

白钨矿、萤石和方解石的浮选中,抑制剂的加入往往会增加后续萤石、方解石浮选分离的难度。通过浮选实验、吸附量测试、Zeta电位测量及溶液化学计算,研究了Fe^(3+)对浮钨尾矿中受抑萤石的活化作用及其与方解石浮选分离的影响及机理。单矿物浮选实验结果表明,Fe^(3+)单独添加对方解石的抑制作用远大于萤石。水玻璃单独添加时,两种矿物同时被抑制。在pH为8.0、水玻璃用量为300 mg/L、油酸钠用量为1.5×10^(-4)mol/L的条件下,萤石、方解石浮选回收率分别为13.49%和16.83%。水玻璃体系中引入Fe^(3+),在pH为8.0、水玻璃用量为75 mg/L、Fe^(3+)用量为3×10^(-4)mol/L、油酸钠用量为1.5×10^(-4)mol/L的条件下,萤石、方解石浮选回收率分别为82.01%和15.64%,Fe^(3+)的加入提高了水玻璃体系中受抑萤石的可浮性,选择性活化了萤石,机理分析表明,Fe^(3+)更容易在方解石表面发生吸附,阻碍了油酸钠的吸附。水玻璃体系中加入Fe^(3+)后,溶液中Fe^(3+)的水解组分Fe(OH)^(2+)、Fe(OH)_(4)^(-)选择性地与萤石表面水玻璃的水解组分Si(OH)_(4)、SiO(OH)_(3)^(-)发生化学反应,生成Fe^(+)-水玻璃聚合物,使得萤石表面的水玻璃水解组分含量减少,恢复了萤石的可浮性,而Fe^(+)-水玻璃聚合物则较多地在方解石表面发生吸附,更加抑制了方解石的浮选。

养殖废水中Fe^(3+)累积对藻菌共生体EPS分泌及膜污染特征的影响

通过在养殖废水中分别投加不同浓度的Fe^(3+)进行藻菌共生体的培养,探究Fe^(3+)对藻菌共生体胞外聚合物(EPS)分泌的影响,并将提取的EPS各组分拆分,结合膜污染测试实验考察藻菌共生体混合液和其各组分导致的膜污染特征变化情况。实验结果表明,Fe^(3+)的加入通过影响EPS各组分的含量可有效减缓膜污染,在其投加质量浓度为150 mg/L时,膜污染最轻。采用Hermia经典模型对膜通量衰减过程进行拟合分析,结果发现,滤饼层的形成是膜污染形成的主要原因之一,此外Fe^(3+)增加会引起微生物絮体粒径变化,进而对膜污染产生显著影响。膜面污染物成分分析发现,其主要组成成分为色氨酸类蛋白质、酪氨酸类蛋白质和微生物代谢副产物。

绿萝制备蓝色荧光碳量子点及对Fe^(3+)的检测

以绿萝为原料,通过水热法合成了蓝色荧光碳量子点(CQDs),考察了原料质量浓度、水热温度、CQDs浓度对CQDs荧光强度的影响,确定了最佳工艺条件:原料质量浓度3.3g/L、反应温度260℃、反应时间4h,此条件下制备的CQDs荧光强度最高。同时研究了盐离子浓度、紫外灯光照射时间、溶液pH对CQDs荧光强度的影响,结果表明CQDs有较好的盐稳定性和光稳定性,对pH有一定的依赖性,酸性条件下CQDs荧光强度相对较高。傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱分析表明CQDs表面含有羟基、羧基等官能团,在水中有良好的溶解性。Fe^(3+)对CQDs的荧光有明显的猝灭作用,其他金属离子对其干扰性小,基于荧光强度与Fe^(3+)浓度之间的线性关系,CQDs能快速地检测水溶液中Fe^(3+)浓度,最低检测限为0.77μmol/L。

LiLu(MoO_(4))_(2):Eu^(3+)的制备及其对Fe^(3+)离子的荧光检测研究

Fe^(3+)在生命过程中扮演着重要的角色,开发一种能够快速定量检测Fe^(3+)离子的荧光探针有着重要意义。采用溶胶-凝胶法成功制备了四方相白钨矿结构的LiLu(MoO_(4))_(2):Eu^(3+)荧光粉,粒径为1~2μm;通过荧光光谱研究了所得荧光粉的光学性质,确定了Eu^(3+)的最佳发光掺杂摩尔浓度为15%。所得LiLu(MoO_(4))_(2):15%Eu^(3+)对Fe^(3+)离子的检测下限为14.4μmol/L,并且具有高选择性和抗干扰性。

NPCl-CDs/Fe^(3+)荧光探针的制备及对L-Cys的传感检测

以葡萄糖、乙二胺、浓盐酸和浓磷酸作为反应前体,采用一步水热法合成了一种蓝绿色的荧光碳点NPCl-CDs,并以此构建了NPCl-CDs/Fe^(3+)荧光探针用于实际样品中L-半胱氨酸(L-Cys)的定量检测.实验结果表明,在NPCl-CDs中加入Fe^(3+)可使NPCl-CDs的荧光猝灭,当向NPCl-CDs/Fe^(3+)猝灭体系中引入L-Cys时,体系的荧光强度得以恢复.由此构建了一种用于L-Cys定量检测的新型“开-关-开”NPCl-CDs/Fe^(3+)-L-Cys荧光传感系统.该方法在5.8~60.0μmol/L浓度范围内呈现较宽的线性区域,检出限为0.052μmol/L.该荧光传感系统对L-Cys表现出良好的选择性,对实际样品中L-Cys的检测具有潜在的应用价值.

不同因素对Fe^(3+)-TiO_(2)/ACF降解NH_(3)的影响

为了探究不同因素对Fe^(3+)-TiO_(2)/活性炭纤维(ACF)降解氨气(NH_(3))的影响规律,采用Fe^(3+)-TiO_(2)/ACF复合材料,以NH_(3)为目标降解物,研究初始浓度、流速、光催化剂负载量以及光照强度对Fe^(3+)-TiO_(2)/ACF降解NH_(3)的影响,并进行了相应的反应动力学分析。结果表明:随着初始浓度的增加,NH_(3)降解率呈现略微降低的趋势,光催化过程基本符合L-H一级反应动力学模型;随着流速的增加,NH_(3)降解率表现为先升高后降低,其光催化过程也基本符合L-H一级反应动力学模型;随着光催化剂负载量以及光照强度的增加,NH_(3)降解率表现为略微增加的趋势。

B位Fe^(3+)掺杂Na_(0.5)Bi_(0.49)TiO_(3)陶瓷的电导性能

采用固相合成法制备了x=0,0.02,0.04和0.06的Na_(0.5)Bi_(0.49)Ti_(1-x)Fe_(x)O_(3-δ)(NBT)粉末材料,经压制成型并在1000~1150℃烧结制备了片状陶瓷样品。通过XRD,SEM和EIS测试研究了Fe^(3+)掺杂量x对NBT陶瓷性能的影响。结果表明,NBT材料在掺杂Fe^(3+)后出现了新相NaBiTi_(6)O_(14),且含量随x的增加而变多。材料在掺杂后的烧结温度降低了100~150℃,同时材料的晶粒变得细小。在300~700℃测试温度范围内,x=0.02,0.04和0.06的样品的电导率在相同温度下都处于同一数量级,相对于x=0的样品的电导率提升了约1000倍。x=0.04的样品具有最高的电导率,在600℃和700℃的测试温度下,电导率分别达到9.8 mS/cm和17.0 mS/cm。

锌金属有机骨架材料在食品Fe^(3+)检测中的应用

以2,2',5,5'-偶氮苯四羧酸(ABTC)、1,2,4-三氮唑(Tz)和硝酸锌为原料合成的一种锌金属有机骨架材料([(CH_(3))_(2)NH_(2)][Zn_(2)(ABTC)(Tz)]·3DMF)作为研究对象,用荧光光谱法对该材料的荧光特性进行探究。测试结果显示,相较于其他离子而言,Fe^(3+)离子的样品溶液发光强度猝灭效果最为明显,并且Zn-MOF材料对Fe^(3+)离子有良好的猝灭效果和选择性。利用Zn-MOF材料的这一特性,在实验中以Zn-MOF材料作为荧光探针来测定食品(紫菜、猪肝粉、奶粉、核桃和牛肉)中Fe^(3+)的含量。

Fe^(3+)对铜绿微囊藻生长和光合作用的影响

考察了在0~30 000 nmol/L浓度范围内,Fe3+对铜绿微囊藻(Microcystis aeruginosa)的生长、生化组成和光合作用的影响。结果表明,当Fe3+浓度小于10 nmol/L时,铜绿微囊藻的生长以及叶绿素和蛋白质的合成均受到明显的限制,Fe3+浓度达到30 000 nmol/L时,其生长受到抑制。富铁条件下藻细胞光饱和的光合作用速率(Pm)、暗呼吸速率(Rd)和表观光合作用效率(α)显著大于缺铁条件,而补偿光强(Ic)及饱和光强(Ik)则低于缺铁条件。结果显示,Fe3+是铜绿微囊藻生长的重要限制因子。

改性碳纳米管对Fe^(3+)的吸附研究

采用硝酸浸泡氧化方法改性碳纳米管,用于吸附水溶液中Fe3+的实验研究,用分光光度法进行测定。结果表明,改性碳纳米管吸附去除Fe3+效能较未改性的碳纳米管有显著的提高。通过对吸附数据的拟和,发现在所研究的温度范围内吸附等温线符合弗仑德利希(Freundlich)吸附等温式。

Fe^(3+)和Br^-对饮用水氯消毒过程中挥发性卤代烃生成的影响

以腐殖酸模拟天然水体中的活性消毒副产物的前体物,研究了含腐殖酸水样中溴离子和三价铁离子对氯消毒反应过程中挥发性卤代烃三卤甲烷(THMs)的生成量和相对分布的影响.结果表明,水样中的溴离子浓度增加将增加溴代三卤甲烷和总三卤甲烷的生成量,在Br-离子浓度1.0 mg/L时,THMs的总量为不含Br-时的2.7倍;当水样中含有溴离子时,在偏酸性条件下三价铁对三卤甲烷的生成有一定的抑制作用,在偏碱性条件下三价铁离子提高了溴离子与腐殖酸的反应活性,从而提高了三卤甲烷的生成总量.Fe3+浓度为5 mg/L时,三溴甲烷的生成量与无Fe3+存在时相比,由51.7μg/L增加到79.4μg/L,增加幅度达54%,THMs的总量从113.49μg/L增加到162.09μg/L.溴离子对饮用水的安全性具有较大的负面影响,溴离子和三价铁离子共存于偏碱性环境中时对加氯消毒后饮用水的致癌风险的影响显著增大,当Br-含量为0.2 mg/L、Fe3+含量为5 mg/L时,在pH为6和8的条件下,致癌风险比饮用水中不含Br-和Fe3+时分别增加2.5和5.1倍.

模拟酸雨对赤红壤磷素及Ca^(2+)、Al^(3+)、Fe^(2+)淋失特征的影响

本研究通过室内土柱试验,研究了不同强度和持续时间的模拟酸雨淋溶下赤红壤磷素淋失量及部分阳离子(Ca2+、Al3+、Fe2+)的释放程度和特征。结果表明,经pH 2.0、pH 3.0、pH 4.0、pH 5.0模拟酸雨持续淋溶34 d后,淋溶液pH值变化并不明显(P>0.05),而对Ca2+、Fe2+的溶出有显著的促进作用,Ca2+、Al3+、Fe2+溶出量均随pH值的降低而升高,Al3+和Fe2+淋失量在pH 2.0时均有骤增现象。随淋溶时间的增加,土壤可溶态磷的淋失量表现为先增加后逐渐降低;随着pH值的降低,土壤磷淋失总量也表现为先增加后降低,pH>4.0的酸雨有助于促进土壤磷的释放,pH<4.0时土壤磷的淋失减少。相关分析发现淋溶液中磷淋失总量与Al3+和Fe2+溶出量均呈显著负相关(r1=-0.6531,r2=-0.5107),和Ca2+总溶出量相关关系不显著(r3=-0.1287),表明高强度酸雨降低了土壤磷淋失量,这可能与酸雨导致活性铁、铝的大量释放,增加了磷的活性吸附点位,因而增加了对磷酸根离子配位吸附与固定有关。

Fe^(3+)对三角褐指藻生长和脂肪酸组成的影响

为了探讨培养基中Fe3+浓度对微藻生长和脂肪酸的影响,作者用含不同Fe3+浓度的培养基对三角褐指藻(Phaeodactylum tricornutum)进行了培养,并测定了其生长和脂肪酸组成。结果表明,Fe3+浓度为0.5μmol/L,三角褐指藻生长缓慢,比生长速率仅为0.40/d,但C18:2(n-6)和C18:3(n-6)占总脂肪酸的比例最高,而C20:5(n-3)(eicosapentaenoic acid,EPA)占总脂肪酸的比例最低。当Fe3+浓度高于24.5μmol/L时,三角褐指藻的生长受到抑制,但EPA和多不饱和脂肪酸(polyunsaturated fatty acids,PUFAs)占总脂肪酸的比例最高。随着Fe3+浓度的增加,三角褐指藻的EPA和PUFAs占干重的比例逐渐下降。

Fe^(3+)离子催化与微生物代谢在烟气脱硫中的协同作用

在酸性条件下(pH=2.0~2.8),Fe3+对SO2显示了良好的催化氧化作用。Fe2+对反应有较强的抑制作用。电院微生物1在其繁殖过程中,以Fe2+为能源,能有效地将Fe2+转化为Fe3+。将这一功能与上述反应相结合,能够维持Fe3+浓度,使反应持续进行。

掺Fe^(3+)附银二氧化钛光催化剂的制备及其光催化活性研究

采用酸催化溶胶-凝胶法和光化学沉积法相结合制备出了掺Fe3+附Ag纳米TiO2复合粒子,用TEM、XRD、XPS、UV-vis等技术进行了表征。结果表明:纳米粒子粒径约为10~15nm;Fe3+的掺杂能促进TiO2由锐钛矿相向金红石相的转变;改性后的TiO2对光的吸收发生红移,吸收强度明显增大;XPS分析表明附载在TiO2表面的银以Ag0形式存在。以紫外光为光源,甲基橙为目标降解物,评价了催化剂的光催化活性,实验表明,掺Fe3+附Ag的TiO2比纯TiO2及仅掺Fe3+或仅附Ag的TiO2能显示出更高的光催化活性;且掺Fe3+0.4%、附银1%(摩尔分数)的催化剂的光催化活性最高。