Fe、La掺杂和氧缺陷对CeO_(2)表面吸附As_(2)O_(3)的密度泛函理论研究

采用密度泛函理论研究了As_(2)O_(3)(g)在Fe、La掺杂CeO_(2)(110)表面及氧缺陷LaCeO(110)表面的吸附行为,探索了LaCeO表面砷吸附能力显著高于FeCeO表面的主要原因。结果表明,As_(2)O_(3)(g)的吸附效果与吸附位点数量、吸附能、键长和电荷转移密切相关。纯CeO_(2)表面的吸附主要为化学吸附,吸附能绝对值大于−4.22 eV,电荷转移量为(−0.19)−(−0.31)e,As_(2)O_(3)得到电荷带负电,起表面受主作用,因此吸附量较小。FeCeO(110)表面新增Fe顶位和Bridge-2桥位两个吸附位,其中,Fe顶位为化学吸附,Fe掺杂改变了FeCeO表面电子分布和晶格结构,但并未改变As_(2)O_(3)与FeCeO之间的电荷转移方向,因此,As_(2)O_(3)仍呈负离子形式吸附。LaCeO(110)表面新增了三个吸附位:La顶位、Bridge-3桥位和Hollow-2空位,La掺杂改变了As_(2)O_(3)与LaCeO之间的电荷转移方向,使得As_(2)O_(3)失电子呈正离子吸附,起表面施主作用,因此,吸附能力增强。无O_(2)环境下,单一O缺陷LaCeO(110)表面吸附能力低于完整LaCeO表面;有O_(2)环境下,O缺陷有利于As_(2)O_(3)的吸附。

Fe、N、La共掺杂TiO_2光催化剂的制备及可见光下降解甲基橙的研究

通过溶胶凝胶法制备Fe、N、La共掺杂TiO2光催化剂,在可见光条件下降解甲基橙模拟染料废水,研究共掺杂光催化剂的制备条件和工艺条件对其催化活性的影响。结果表明,共掺体系的优化掺杂量为n(TiO2):n(Fe):n(N):n(La)=1:0.2%:10%:0.2%,温度550℃下焙烧3 h;此掺杂量下催化剂活性最佳,投加量1 g/L的TiO2在可见光下对质量浓度70 mg/L的甲基橙溶液有良好的降解效果,反应3 h降解率达到73.07%。