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Mn助剂对CuFeZrO_2低碳醇合成催化剂的修饰作用 被引量:20
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作者 徐润 马中义 +2 位作者 杨成 魏伟 孙予罕 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第5期423-427,共5页
利用程序升温还原和原位漫反射红外光谱技术研究了Mn修饰的CuFeZrO2催化剂的结构特性,并测试了催化剂的CO加氢合成低碳醇的反应性能.研究表明,适量添加锰助剂有利于提高催化剂的反应活性,提高产物中C+2醇的含量,抑制甲烷的生成,但随锰... 利用程序升温还原和原位漫反射红外光谱技术研究了Mn修饰的CuFeZrO2催化剂的结构特性,并测试了催化剂的CO加氢合成低碳醇的反应性能.研究表明,适量添加锰助剂有利于提高催化剂的反应活性,提高产物中C+2醇的含量,抑制甲烷的生成,但随锰含量的增加催化剂的活性和选择性呈现先增加后下降的趋势.程序升温还原的测试表明,锰助剂通过与铜的相互作用使铜的还原变得困难,影响铜在催化剂上的状态,随锰的加入量的增加这种作用得到加强.铜分散度的测定表明锰促进了铜的分散,利用探针分子CO在催化剂上吸附的漫反射红外光谱研究发现,锰助剂可以提高组分间的相互作用,影响铜的电子性质,从而增加了CO在铜上的吸附. 展开更多
关键词 mn助剂 CuFeZr02 低碳醇 合成 催化剂 铜铁锆复合氧化物 催化活性
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Mn助剂加入方式对铁基催化剂F-T合成性能的影响 被引量:2
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作者 陶智超 杨勇 +4 位作者 李廷真 万海军 安霞 相宏伟 李永旺 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第3期326-331,共6页
采用连续共沉淀与喷雾干燥成型技术相结合的方法制备了系列微球状Fe/Mn/K催化剂,结合H2-DTG、CO-TPR、M ssbauer谱等表征手段,研究了Mn助剂的加入方式对铁基催化剂物相结构、还原和碳化行为以及F-T合成性能的影响。催化剂在浆态床反应... 采用连续共沉淀与喷雾干燥成型技术相结合的方法制备了系列微球状Fe/Mn/K催化剂,结合H2-DTG、CO-TPR、M ssbauer谱等表征手段,研究了Mn助剂的加入方式对铁基催化剂物相结构、还原和碳化行为以及F-T合成性能的影响。催化剂在浆态床反应器中以接近F-T合成实际工况条件(250℃、1.5 MPa、H2/CO=0.67和2.0 L/(gcat.h))进行评价。结果表明,以共沉淀方式加入Mn助剂具有较强的Fe-Mn相互作用,从而抑制了催化剂的还原和碳化,降低了催化剂的活性,提高了催化剂的稳定性。而以部分共沉淀和黏结剂方式加入Mn助剂促进了催化剂的还原和碳化,提高了反应活性加速了催化剂的失活。与共沉淀Mn相比,部分共沉淀和黏结剂Mn提高了重质烃和烯烃的选择性,同时抑制了有机含氧化合物的生成。 展开更多
关键词 F-T合成 铁基催化剂 mn助剂 加入方式
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Mn助剂对甲醇合成Cu-Zn-Al催化剂的影响 被引量:1
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作者 魏蓉 刘家强 李志华 《山东师范大学学报(自然科学版)》 CAS 2009年第3期54-56,共3页
利用二步共沉淀法制备了Cu-Zn-Al和Cu-Zn-Al-Mn甲醇合成催化剂,并对其进行了评价.研究表明:锰含量为2%时催化剂活性最高,锰助剂的添加使催化剂的活性和热稳定性得到了明显提高.利用XRD和TPR进行了催化剂的表征,表明锰助剂起到了阻止CuO... 利用二步共沉淀法制备了Cu-Zn-Al和Cu-Zn-Al-Mn甲醇合成催化剂,并对其进行了评价.研究表明:锰含量为2%时催化剂活性最高,锰助剂的添加使催化剂的活性和热稳定性得到了明显提高.利用XRD和TPR进行了催化剂的表征,表明锰助剂起到了阻止CuO晶粒长大和分散活性组分的作用. 展开更多
关键词 mn助剂 甲醇合成 活性 热稳定性
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Mn助剂对Ni/γ-Al_2O_3催化剂CO_2甲烷化性能的影响 被引量:17
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作者 高晓庆 王永钊 +1 位作者 李海涛 赵永祥 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第1期49-54,共6页
采用等体积浸渍法制备了Ni/γ-Al2O3和Ni-Mn/γ-Al2O3催化剂,在连续流动微反装置上考察了催化剂的CO2甲烷化催化活性.借助N2物理吸附、XRD、TEM、H2-TPR、TPD及TPSR手段对催化剂的结构和性质进行表征.结果表明,Ni/γ-Al2O3中Mn的添加促... 采用等体积浸渍法制备了Ni/γ-Al2O3和Ni-Mn/γ-Al2O3催化剂,在连续流动微反装置上考察了催化剂的CO2甲烷化催化活性.借助N2物理吸附、XRD、TEM、H2-TPR、TPD及TPSR手段对催化剂的结构和性质进行表征.结果表明,Ni/γ-Al2O3中Mn的添加促进了镍物种的分散,同时降低了催化剂的还原温度,还原后催化剂上中等强度CO2吸附位增多,活性比表面增加,使Ni-Mn/γ-Al2O3催化剂表现出高的CO2甲烷化催化活性.在V(CO2)/V(H2)=1/4、空速5 000 h-1、常压的反应条件下,Ni-Mn/γ-Al2O3在270℃时可将CO2完全转化为甲烷,比Ni/γ-AlO上CO完全转化温度降低了60℃. 展开更多
关键词 二氧化碳 甲烷化 Ni/γ-Al2O3 mn助剂
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Ni-Mn/Al_2O_3催化剂在浆态床中CO甲烷化催化性能 被引量:15
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作者 孟凡会 常慧蓉 李忠 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第8期2997-3003,共7页
采用共浸渍法制备了Ni-Mn/Al2O3催化剂,考察了助剂Mn的含量对催化剂结构及浆态床CO甲烷化性能的影响。采用XRD、H2-TPR、BET、TEM、H2-化学吸附等表征对催化剂进行了测试分析,结果表明,Mn助剂的引入能够促进Ni物种在载体表面的分散,减... 采用共浸渍法制备了Ni-Mn/Al2O3催化剂,考察了助剂Mn的含量对催化剂结构及浆态床CO甲烷化性能的影响。采用XRD、H2-TPR、BET、TEM、H2-化学吸附等表征对催化剂进行了测试分析,结果表明,Mn助剂的引入能够促进Ni物种在载体表面的分散,减弱Ni物种与载体的相互作用,降低催化剂的还原温度,提高催化剂的比表面积,减小活性金属Ni的晶粒尺寸。随着Mn含量的增加,Ni-Mn/Al2O3催化剂的甲烷化性能先升后降,其中以Mn含量为4%(质量分数)时的催化甲烷化性能最佳,添加过量的Mn导致活性组分Ni被部分覆盖,催化甲烷化性能下降。通过对16Ni4Mn/Al2O3催化剂样品的浆态床反应温度及反应压力的研究发现,当反应温度为280℃、反应压力为1.5 MPa时,催化剂样品16Ni4Mn/Al2O3的CO转化率及CH4选择性分别达到96.2%和88.8%。 展开更多
关键词 浆态床反应器 合成气 甲烷化 天然气 Ni-mn AL2O3催化剂 mn助剂
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Fe-M(M=V、Cr、Mn)熔铁催化剂的费-托合成反应性能研究 被引量:3
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作者 杨霞珍 张红 +1 位作者 霍超 刘化章 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第6期1359-1364,共6页
采用高温熔融法制备了一系列Fe_3O_4-FeO基Fe-M(M=V,Cr,Mn)熔铁催化剂,考察了其在n(H_2)/n(CO)=1.5、反应温度320℃、反应压力2.0 MPa和空速11400 h^(-1)条件下的费托合成反应(FTS)催化性能,研究了V、Cr、Mn助剂对Fe_3O_4-FeO基熔铁催化... 采用高温熔融法制备了一系列Fe_3O_4-FeO基Fe-M(M=V,Cr,Mn)熔铁催化剂,考察了其在n(H_2)/n(CO)=1.5、反应温度320℃、反应压力2.0 MPa和空速11400 h^(-1)条件下的费托合成反应(FTS)催化性能,研究了V、Cr、Mn助剂对Fe_3O_4-FeO基熔铁催化剂FTS催化性能的影响。并结合X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、H_2/CO/CO_2程序升温脱附(TPD)等手段对反应前后催化剂的物化性能进行表征。结果表明,Mn、V、Cr助剂的添加都增加了催化剂表面的碱性,提高了低碳烯烃选择性(C_2~=~C_4~=)。其中,添加V和Cr助剂后的催化剂,CO的转化率都有所降低,C_(5+)高碳烃选择性也大幅度降低。虽然V助剂的添加其产物中低碳烯烃选择性提高最多,但是其CO转化率大幅度下降。而Mn助剂添加后,其CO转化率最高,副产物CH_4选择性最低,且目标产物低碳烯烃选择性升高。因此,Mn是Fe_3O_4-FeO基熔铁催化剂费-托合成反应有利的助催化剂。 展开更多
关键词 熔铁催化剂 V助剂 Cr助剂 mn助剂 费托合成
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木质素源FeMn@MC核壳催化剂的制备及费托合成性能研究 被引量:1
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作者 李艳 胡雅欣 +3 位作者 袁佳凤 金凤 臧鑫芝 秦恒飞(指导) 《江苏理工学院学报》 2021年第4期9-17,共9页
以木质素、硝酸铁为碳源和金属源,金属锰为电子助剂,采用快速热解炭化法,制备了锰掺杂的石墨化碳包裹铁纳米催化剂。通过XRD、TEM、H2-TPR、CO-TPD等物理化学方法及固定床反应器,研究了助剂锰的掺杂量对铁基催化剂结构、颗粒尺寸、载体... 以木质素、硝酸铁为碳源和金属源,金属锰为电子助剂,采用快速热解炭化法,制备了锰掺杂的石墨化碳包裹铁纳米催化剂。通过XRD、TEM、H2-TPR、CO-TPD等物理化学方法及固定床反应器,研究了助剂锰的掺杂量对铁基催化剂结构、颗粒尺寸、载体与活性相之间的作用力、CO吸附能力以及费托合成性能的影响。结果表明:适量的Mn掺杂有利于活性相Fe的还原和提高其对CO的吸附能力;当Mn的掺杂量为16%时,CO的转化率和低碳烯烃C2-C4的选择性达到最佳值,分别为93.5%和50.9%。 展开更多
关键词 木质素 助剂mn 核壳结构 费托合成
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Effects of Potassium and Manganese Promoters on Nitrogen-Doped Carbon Nanotube-Supported Iron Catalysts for CO_2 Hydrogenation 被引量:6
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作者 Praewpilin Kangvansura Ly May Chew +6 位作者 Chanapa Kongmark Phatchada Santawaja Holger Ruland Wei Xia Hans Schulz Attera Worayingyong Martin Muhler 《Engineering》 SCIE EI 2017年第3期385-392,共8页
Nitrogen-doped carbon nanotubes (NCNTs) were used as a support for iron (Fe) nanoparticles applied in car- bon dioxide (CO_2) hydrogenation at 633 K and 25 bar (1 bar = 10-5 Pa). The Fe/NCNT catalyst promoted ... Nitrogen-doped carbon nanotubes (NCNTs) were used as a support for iron (Fe) nanoparticles applied in car- bon dioxide (CO_2) hydrogenation at 633 K and 25 bar (1 bar = 10-5 Pa). The Fe/NCNT catalyst promoted with both potassium (K) and manganese (Mn) showed high performance in CO_2 hydrogenation, reaching 34.9% conversion with a gas hourly space velocity (GHSV) of 3.1 L-(g·h)-1. Product selectivities were high for olefin products and low for short-chain alkanes for the K-promoted catalysts. When Fe/NCNT catalyst was promot- ed with both K and Mn, the catalytic activity was stable for 60 h of reaction time. The structural effect of the Mn promoter was demonstrated by X-ray diffraction (XRD), temperature-programmed reduction (TPR) with molecular hydrogen (H2), and in situ X-ray absorption near-edge structure (XANES) analysis. The Mn pro- moter stabilized wtistite (FeO) as an intermediate and lowered the TPR onset temperature. Catalytic ammo- nia (NH_3) decomposition was used as an additional probe reaction for characterizing the promoter effects. The Fe/NCNT catalyst promoted with both K and Mn had the highest catalytic activity, and the Mn-promoted Fe/NCNT catalysts had the highest thermal stability under reducing conditions. 展开更多
关键词 CO_2 hydrogenation Iron catalyst Nitrogen-doped carbon nanotubes Manganese promoter Potassium promoter
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